Der Einsatz von Mörtel und Beton ist im Bauwesen unverzichtbar, obwohl die Zementherstellung sehr energieintensiv ist und erhebliche CO₂-Emissionen verursacht. Vor diesem Hintergrund ist die Reduktion des Klinkeranteils im Zement durch den Einsatz umweltfreundlicherer Materialien unabdingbar. In den letzten Jahren hat sich gezeigt, dass kalzinierte Tone aufgrund ihrer großen weltweiten Verfügbarkeit und ihren im Vergleich zu Zementklinker geringeren CO₂-Emissionen ein großes Potenzial für den Einsatz als teilweise zementersetzendes Material haben. Ihre positive Eignung in Bindemittelsystemen ist hauptsächlich auf die puzzolanische Reaktion von Metakaolin (MK) mit Calciumhydroxid (CH) zurückzuführen.

Die puzzolanischen Reaktionen von MK werden von unterschiedlichen Faktoren beeinflusst, die sich aus dem speziellen Bindemittelsystem ergeben. Diese Forschungsarbeit konzentriert sich hauptsächlich auf den Effekt der Verfügbarkeit von CH sowie des Vorhandenseins von Alkalihydroxiden und -sulfaten. Das Hauptziel ist es, diese Einflüsse im Detail zu verstehen und puzzolanische MK Reaktionen zu modellieren, die sowohl die Kurzzeitkinetik als auch langfristige Umwandlungsprozesse umfassen.

Das Gesamtforschungskonzept gliedert sich in eine ausführliche Literaturrecherche, die die Grundlage dieser Arbeit bildet, zwei methodische Studien, die sich mit den wichtigsten Herausforderungen bei der Analyse der spezifischen Leimproben befassen, sowie einen Artikel, in dem die wichtigsten experimentellen Ergebnisse diskutiert werden. Ergänzt wird diese Arbeit durch eine vereinfachte stöchiometrische und kinetische Modellierung von Systemen aus MK und CH.

Für das Versuchsprogramm wurden Leimproben bestehend aus MK, CH, Wasser, Alkalihydroxiden (KOH und NaOH) und/oder Sulfaten (K₂SO₄ und Na₂SO₄) mit zwei verschiedenen MK/CH-Gewichtsverhältnissen von 0,33 und 1,0 hergestellt. Für die Kurzzeitanalyse wurden die optische Emissionsspektrometrie mit induktiv gekoppeltem Plasma (ICP-OES) und pH-Wert Messungen der Porenlösung sowie isothermische Kalorimetrie und in-situ Röntgendiffraktometrie (XRD) an ausgewählten Proben durchgeführt. Langzeituntersuchungen bis zu 245 Tagen bei einer Reaktionstemperatur von 40 °C umfassten (quantitative) XRD, thermogravimetrische Analyse (TGA) und Rasterelektronenmikroskopie gekoppelt mit energiedispersiver Röntgenspektroskopie (SEM/EDX). Insbesondere für das hohe MK/CH-Verhältnis von 1,0 wurden neue Erkenntnisse gewonnen, wie unter anderem die favorisierte Bildung von alkalischen Alumosilikaten gegenüber puzzolanischen MK Reaktionen bei einem hohen OH-/CH-Gewichtsverhältnis von 0,0307 sowie die Hemmung der puzzolanischen Reaktionen beim Vorhandensein von Sulfaten. Darüber hinaus wurde die Einbindung von Sulfaten in Si-reiche Hydrogarnet-Phasen gezeigt.

Die experimentellen Ergebnisse wurden zusammen mit Erkenntnissen aus der Literatur zur Charakterisierung der puzzolanischen Reaktionsprodukte und der Aufstellung von stöchiometrischen Gleichungen verwendet, die für die Entwicklung des kinetischen und stöchiometrischen Reaktionsmodells herangezogen wurden. Für die puzzolanischen MK Reaktionen wurden zwei separate Reaktionsprozesse identifiziert, aus denen C₄AH₁₃ und C₂ASH₈ hervorgehen. Die Reaktionskinetik wurde durch ein Fittingprozess der Wärmeflusskurven bestimmt und als Eingangsparameter für das entwickelte Modell verwendet. Das Modell ermöglicht die Vorhersage der Phasenzusammensetzungen von MK-CH-Systemen über die Zeit, validiert mit experimentellen Ergebnissen aus der TGA, XRD und Helium-Pyknometrie (Feststoffvolumen). Mit Hilfe des vorgeschlagenen Modells wird die Temperaturabhängigkeit der puzzolanischen MK Reaktionen analysiert, wobei sich eine Aktivierungsenergie für die puzzolanische Hauptreaktion (C₂ASH₈) von 84 kJ/mol im Temperaturbereich von 20 °C bis 40 °C ergibt. Die wesentlichen limitierenden Faktoren des Modells werden anhand von Rasterelektronenmikroskopie und energiedispersiver Röntgenspektroskopie (SEM/EDX) ergänzend diskutiert und beziehen sich insbesondere auf die festgelegten Zusammensetzungen von C-A-S-H und Hydrogarnet.

Die experimentelle Studie liefert ein tieferes Verständnis für die Einflüsse der CH Verfügbarkeit, sowie des Vorhandenseins von Alkalihydroxiden und -sulfaten auf puzzolanische MK Reaktionen, während der entwickelte Modellierungsansatz die wichtigsten Reaktionsprozesse in diesen Systemen simuliert. Diese Forschungsarbeit dient als grundlegende Basis für mögliche Modellerweiterungen, wie beispielsweise die Einbeziehung von Sulfaten und/oder Karbonaten, und soll in Zukunft bei der Entwicklung von CO₂ reduzierten Bindemitteln Verwendung finden.