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Electrically Driven Light Emission from Carbon Nanotubes with Quantum Defects

Li, Min-Ken (2024)
Electrically Driven Light Emission from Carbon Nanotubes with Quantum Defects.
Technische Universität Darmstadt
doi: 10.26083/tuprints-00026973
Ph.D. Thesis, Primary publication, Publisher's Version

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Item Type: Ph.D. Thesis
Type of entry: Primary publication
Title: Electrically Driven Light Emission from Carbon Nanotubes with Quantum Defects
Language: English
Referees: Krupke, Prof. Dr. Ralph ; Pernice, Prof. Dr. Wolfram
Date: 8 April 2024
Place of Publication: Darmstadt
Collation: x, 161 Seiten
Date of oral examination: 27 March 2024
DOI: 10.26083/tuprints-00026973
Abstract:

In the modern era, with the high demand for energy-efficient, high-speed, and secure data transmission and information processing, photonic technology has emerged as one of the key players. To further advance in the realm of photonic quantum technologies, single-photon sources are one of the indispensable building blocks. Naturally, single-walled carbon nanotubes (SWCNTs) with sp3 quantum defects, which have attracted great attention in sensing and imaging applications, are of particular interest due to their potential realization as quantum light emitters owing to the superior emission efficiency and the single-photon emission nature in the near-infrared regime. This thesis delves into the exploration of electroluminescence characteristics and the development of an on-chip electrical-driven quantum-light source in the telecom band. The central focus involves the integration of SWCNTs with sp3 quantum defects in a field-effect transistor configuration. At first, the electrical-driven defect-induced light emission of SWCNTs functionalized with dichlorobenzene molecules is presented. The introduction of sp3 quantum defects forms deep potential traps that facilitate the localization of excitons and govern the optical properties. Gate-dependent defect-state emission lines are assigned as localized excitons/trions based on the correlation of electrical transport and electroluminescence measurements. The unconventional equidistant satellite peaks between intrinsic and defect-state emission lines at cryogenic temperatures can be associated with phonon-mediated hot-exciton electroluminescence. The comparison between the electrostatic gating electroluminescence and the chemical doping photoluminescence of SWCNTs reveals the potential complexity of optical transition identification. Before photon correlation measurements of defect-state electroluminescence, the superconducting single-photon detectors, a crucial component in the Hanbury Brown and Twiss (HBT) experimental setup, are characterized, and the time resolution limitation and internal time delay of the system are determined. Subsequently, the first demonstration of single-photon emission by coupling either excitonic or trionic defect-state electroluminescence from functionalized (7, 5) SWCNTs into the HBT setup at 77 K is achieved. The interplay between the electrical power and the emission wavelength with the photon antibunching behavior is explored, and limitations of the current system from advancing into more controllable and accessible single-photon emitters, even for room temperature operation, are emphasized. Finally, the proposed resolutions of low-loss heterogeneous integration of electrical control on-chip nanoemitters for the development of hybrid integrated photonic circuits are discussed. Full dynamic control of electroluminescent (9, 8) SWCNTs as a result of the site-selective coupling into a cross-bar Si3N4 photonic crystal cavity device nanocrystalline graphene (NCG) electrodes, which avoids compromising on the optical loss, is presented. Additionally, the NCG strip device within the cavity region functions as an incandescent emitter and is exhibited as a candidate for effective Local Density of States probing. The study provides a versatile and scalable approach for photonic applications in the telecom band.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

In der heutigen Zeit, in der eine hohe Nachfrage nach energieeffizienter, schneller und sicherer Datenübertragung und Informationsverarbeitung besteht, hat sich die Photonentechnologie zu einem der wichtigsten Akteure entwickelt. Um weitere Fortschritte im Bereich der photonischen Quantentechnologien zu erzielen, sind Einzelphotonenquellen einer der unverzichtbaren Bausteine. Natürlich sind einwandige Kohlenstoffnanoröhren (SWCNTs) mit sp3-Quantendefekten, die in Sensor- und Bildgebungsanwendungen große Aufmerksamkeit erregt haben, aufgrund ihrer potenziellen Realisierung als Quantenlichtstrahler von besonderem Interesse, da sie eine überragende Emissionseffizienz und die Eigenschaft der Einzelphotonenemission im nahen Infrarotbereich aufweisen. Diese Arbeit befasst sich mit der Erforschung der Elektrolumineszenz-Eigenschaften und der Entwicklung einer elektrisch betriebenen On-Chip-Quantenlichtquelle im Telekommunikationsbereich. Im Mittelpunkt steht dabei die Integration von SWCNTs mit sp3-Quantendefekten in eine Feldeffekttransistor-Konfiguration. Zunächst wird die elektrisch angetriebene, defektinduzierte Lichtemission von SWCNTs vorgestellt, die mit Dichlorbenzolmolekülen funktionalisiert sind. Die Einführung von sp3-Quantendefekten bildet tiefe Potentialfallen, die die Lokalisierung von Exzitonen erleichtern und die optischen Eigenschaften bestimmen. Gate-abhängige Defektzustands-Emissionslinien werden aufgrund der Korrelation von elektrischem Transport und Elektrolumineszenzmessungen als lokalisierte Exzitonen/Trionen zugeordnet. Die unkonventionellen äquidistanten Satellitenpeaks zwischen intrinsischen und Defektzustands-Emissionslinien bei kryogenen Temperaturen können mit phononenvermittelter Hot-Exciton-Elektrolumineszenz in Verbindung gebracht werden. Der Vergleich zwischen der Elektrolumineszenz von SWCNTs mit elektrostatischem Gating und der Photolumineszenz von SWCNTs mit chemischer Dotierung zeigt die potenzielle Komplexität der Identifizierung optischer Übergänge. Vor den Photonenkorrelationsmessungen der Defektzustands-Elektrolumineszenz werden die supraleitenden Einzelphotonendetektoren, eine entscheidende Komponente des Hanbury-Brown-and-Twiss (HBT)-Versuchsaufbaus, charakterisiert und die zeitliche Auflösungsbegrenzung und die interne Zeitverzögerung des Systems bestimmt. Anschließend wird die erste Demonstration von Einzelphotonenemission durch Kopplung von exzitonischer oder trionischer Defektzustands-Elektrolumineszenz von funktionalisierten (7, 5) SWCNTs in den HBT-Aufbau bei 77 K erreicht. Das Zusammenspiel zwischen der elektrischen Leistung und der Emissionswellenlänge mit dem Anti-Photonen-Bündelungsverhalten wird untersucht, und die Grenzen des derzeitigen Systems in Bezug auf die Weiterentwicklung zu besser steuerbaren und zugänglichen Ein-Photonen-Emittern, selbst für den Betrieb bei Raumtemperatur, werden hervorgehoben. Schließlich werden die vorgeschlagenen Lösungen der verlustarmen heterogenen Integration der elektrischen Kontrolle auf dem Chip Nanoemitter für die Entwicklung von hybriden integrierten photonischen Schaltungen diskutiert. Es wird eine vollständige dynamische Steuerung von elektrolumineszenten (9, 8) SWCNTs als Ergebnis der ortsselektiven Kopplung in einen kreuzförmigen Si3N4 photonischen Kristallhohlraum mit nanokristallinen Graphenelektroden (NCG) vorgestellt, die eine Beeinträchtigung der optischen Verluste vermeidet. Darüber hinaus fungiert der NCG-Streifen innerhalb des Hohlraumes als glühender Emitter und wird als Kandidat für eine effektive Messung der lokalen Zustandsdichte vorgestellt. Die Studie bietet einen vielseitigen und skalierbaren Ansatz für photonische Anwendungen im Telekommunikationsband.

German
Status: Publisher's Version
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-269739
Classification DDC: 500 Science and mathematics > 500 Science
500 Science and mathematics > 530 Physics
600 Technology, medicine, applied sciences > 620 Engineering and machine engineering
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science > Molecular Nanostructures
Date Deposited: 08 Apr 2024 12:22
Last Modified: 09 Apr 2024 08:52
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/26973
PPN: 516978977
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