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Gaschromatographischer Nachweis von Carbonylverbindungen in der Atmosphäre – Untersuchungen zu Quellen und Senken

Traser, Birgit G. :
Gaschromatographischer Nachweis von Carbonylverbindungen in der Atmosphäre – Untersuchungen zu Quellen und Senken.
TU Darmstadt, Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2011)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Gaschromatographischer Nachweis von Carbonylverbindungen in der Atmosphäre – Untersuchungen zu Quellen und Senken
Language: German
Abstract:

Für die Analyse von Carbonylverbindungen in der Atmosphäre kam ein optimiertes System zum Einsatz, das mit hoher Zeitauflösung (1 h) das Tagesprofil von bis zu 40 verschiedenen Carbonylverbindungen erfassen kann. Die Probenahme der Carbonylverbindungen erfolgte mit Hilfe von PFBHA (2,3,4,5,6-Pentafluorbenzyl¬hydroxyl¬amin) beschichteten Kartuschen. Ein mit KI beschichteter Denuder diente dabei als Ozonscrubber. Analysiert wurden die Proben anschließend mittels eines Gaschromatographen. Die untersuchten Luftproben wurden im Raum Darmstadt genommen. Dazu gehörten Tunnel-, Verkehrs-, Stadtrandmessungen und eine Messung im Odenwald. Im Tunnel wurden dabei insgesamt über 8 ppbV/h, an der Verkehrsstraße und am Stadtrand dagegen knapp 4 ppbV/h und im Odenwald nur 2,5 ppbV/h an Aldehyden und Ketonen gemessen. Messungen an weiteren Orten kamen hinzu. Das Ziel war die Bestimmung der Herkunft (anthropogen, biogen) jeder Carbonylverbindung und ob sie primär oder sekundär emittiert wurden. Dabei kamen verschiedene Methoden zum Einsatz: Vergleiche der Carbonyl-Tagesprofile mit entsprechenden Marker-Substanzen, Darstellung aller Korrelationskoeffizienten, Verhältnisse C2/C3 und multilineare Regression. Die Ergebnisse zeigten u.a. eine hohe Abhängigkeit der Herkunft aller Carbonylverbindungen vom Messort und vor allem von den meteorologischen Bedingungen. Im Rahmen des Verbundforschungsprojektes FEBUKO wurden in Thüringen weitere Luftproben und auch Wolkenwasserproben auf Carbonylverbindungen untersucht. Ziel war hierbei die Erfassung von physikalischen und chemischen Veränderungen organischer Spurenstoffe während des Wolkendurchgangs durch eine orographische Wolke. Erste Bilanzierungen der Messungen vor, hinter und in der Wolke zeigten für das Wolkenwasser die Abhängigkeit der Löslichkeit der Aldehyde und Ketone vom Henry-Gesetz. Genauere Betrachtungen belegten aber vor allem für weniger wasserlösliche Analyten hohe Abweichungen vom Henry-Gesetz.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
To analyze carbonyl compounds in the atmosphere an optimized system was used which could generate with a high time resolution (1 h) the day profile of 40 different carbonyl substances. The carbonyl compound sampling was performed with PFBHA (2,3,4,5,6-Pentafluorbenzylhydroxylamine) coated cartridges. A KI coated denuder was used as a ozone scrubber. Thereafter the samples were analyzed via gas chromatograph. The air samples were taken around Darmstadt including tunnel-, traffic-, suburban area measurements and one measurement in the Odenwald. Regarding the tunnel samples were all over 8 ppbV/h of carbonyl compounds. In comparison only 4 ppbV/h were found in the traffic- and the suburban area measurements and only 2,5 ppbV/h in the Odenwald. Measurements at various other places were done. The target of the whole sampling was to determine the sources (anthropogenic, biogenic) of every carbonyl compound and to discover if these compounds were emitted as primary or secondary. Therefore different methods were used: Comparison of the carbonyl diurnal profile with corresponding marker substances, description of correlation coefficients, ratios of C2/C3 and multilinear regression. The results show a very high correlation between the sampling location of the carbonyl substances and the weather conditions. Within the framework of the Verbundforschungsprojekt FEBUKO further air samples of carbonyl compounds were taken in the Thüringer Wald. Water samples taken from clouds were also analyzed. The object was to determine physical and chemical changes of organic trace substances after passing through an orographic cloud. First mass balance studies of the measurements before, behind and in the cloud showed a correlation of the solubility of the aldehydes and ketones with the Henry-Law. Further examination indicated that substances with lower water solubility deviated significantly from Henrys-Law.English
Place of Publication: Darmstadt
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Divisions: Fachbereich Chemie
Date Deposited: 25 Oct 2011 11:35
Last Modified: 07 Dec 2012 12:00
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-26911
License: Creative Commons: Attribution-Noncommercial-No Derivative Works 3.0
Referees: Bächmann, Prof. Dr. Knut and Rehahn, Prof. Dr. Matthias
Refereed: 25 October 2010
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/2691
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