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Dynamik und Löslichkeit von Wasserstoff in nanokristallinen Metallen

Jung, Marcus :
Dynamik und Löslichkeit von Wasserstoff in nanokristallinen Metallen.
[Online-Edition]
TU Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2002)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Dynamik und Löslichkeit von Wasserstoff in nanokristallinen Metallen
Language: German
Abstract:

Diese Arbeit stellt neutronenspektroskopische Experimente und Löslichkeitsmessungen zur Untersuchung dynamischer und thermodynamischer Eigenschaften von Wasserstoff in den nanokristallinen Systemen Palladium, Palladium-Silber, Vanadium und Niob vor. Die nanokristallinen Materialien bestehen aus Körnern mit einigen Nanometern Durchmesser (typisch 1 nm - 50 nm). Aufgrund der kleinen Korngrößen befindet sich ein relativ großer Anteil von Atomen in den Bereichen der Korngrenzen, was deren Einfluss auf die makroskopischen physikalischen Eigenschaften erhöht und zu deutlichen Änderungen vieler physikalischer Eigenschaften führt. Ein Kapitel der Arbeit befasst sich mit den Eigenschaften von Wasserstoff in nanokristallinem Palladium. Bei niedrigen Konzentrationen hält sich der Wasserstoff bevorzugt in den Korngrenzen auf, die eine geänderte lokale atomare Umgebung aufweisen. Die Diffusion innerhalb der Korngrenzen sollte daher von der Diffusion in gewöhnlichem grob-polykristallinen Material abweichen. Die quantitative Bestimmung der Diffusion wird allerdings durch das Schwingungsverhalten des Wasserstoffs in den Korngrenzen erschwert. Wie gezeigt wird, führt das Schwingungsverhalten des Wasserstoffs in den Korngrenzen zu einem ähnlichen Streubeitrag wie die Wasserstoff-Diffusion selbst. Ziel des vorgestellten neutronenspektroskopischen Experiments ist es, die Streubeiträge der Wasserstoff-Diffusion und der Gitterschwingungen zu trennen und näher zu untersuchen. Die Zeit aufgelösten Neutronenstreumessungen erfolgten am Flugzeitspektrometer IN6 des Instituts Laue Langevin, Grenoble. Ein weiterer Teil dieser Arbeit befasst sich mit der Herstellung nanokristalliner Palladium-Silber-Legierungen sowie Messungen von Wasserstoff-Löslichkeitsisothermen in diesen Legierungen. Das gewöhnliche grob-polykristalline Material von Palladium und Palladium-Silber-Legierungen zeigt van-der-Waals-Gas ähnliche Phasendiagramme, die in der Theorie gut verstanden sind und auf überwiegend elastische Wechselwirkung zurückgeführt werden. Das Phasendiagramm von nanokristallinem Palladium-Wasserstoff zeigt eine Reduzierung des Zwei-Phasen-Gebietes, dessen Ursache noch nicht befriedigend geklärt ist. Ziel der vorgestellten Experimente ist es, den Einfluss der nanokristallinen Struktur auf die Löslichkeit von Wasserstoff in dem binären Palladium-Silber-System zu untersuchen und damit ein tieferes Verständnis in das Lösungsverhalten von Wasserstoff in nanokristallinen Metallen zu erhalten. Ein weiterer Teil befasst sich mit der Herstellung von Wasserstoff dotiertem nanokristallinen Vanadium und Niob sowie einem neutronenspektroskopischen Experiment zur Untersuchung der Wasserstoff-Diffusion in nanokristallinem Vanadium. Ein Ziel der vorgestellten Experimente ist es, ein Verfahren aufzuzeigen, wie - zumindest für die Metalle Vanadium und Niob - eine Wasserstoff-Dotierung und eine nanokristalline Struktur bei niedrigen Temperaturen realisiert werden kann. Damit stehen kubisch-raumzentrierte nanokristalline Metalle zur Verfügung, deren Wasserstoff-Lösungsverhalten noch unbekannt ist. Ziel des vorgestellten neutronenspektroskopischen Experiments ist es, erste Abschätzungen der Wasserstoff-Diffusion in nanokristallinem Vanadium zu erhalten. Die Zeit aufgelösten Neutronenstreumessungen erfolgten am Flugzeitspektrometer IN6 des Instituts Laue Langevin, Grenoble.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
This work presents inelastic neutron scattering experiments and solubility measurements in order to study dynamical and thermodynamical properties of Hydrogen in nanocrystalline Palladium, Palladium-Silver, Vanadium and Niobium. Nanocrystalline materials consist of crystallites, which have grain-diameters typically between 1 and 50 nm. Because of this small grain size the amount of atoms in the disordered environment of grain boundaries is noticably higher than in coarse grained materials. This leads to changes in many macroscopical physical properties. The first part of this work examines the properties of Hydrogen in nanocrystalline Palladium. At low concentrations, the Hydrogen is preferentially localised in the disordered environment of grain boundaries. Therefore, the diffusion within these grain boundaries should differ from the behavior in ordinary coarse-grained Palladium. But the quantitative analysis of the diffusion is complicated by the vibrational motion of the Hydrogen atoms in grain boundaries. It is shown that the scattering contributions from this vibrational motion and from diffusion are very similar. The aim of the presented neutron scattering experiment is to seperate both effects and study them in detail. The time resolved neutron scattering experiments were carried out with the instrument IN6 at ILL, Grenoble. The second part deals with the production of nanocrystalline Palladium-Silver alloys and the measurements of the Hydrogen solubilitiy-isotherms therein. The phase diagrams of ordinary coars-grained Palladium and Palladium-Silver alloys exhibt a typical van-der-Waals gas like bevahior. These diagrams are well understood in theory and can be explained by mainly elastic interaction. The phase diagram of nanocrystalline Palladium shows a not yet fully understood reduction of the two-phase-region. The aim of the presented experiments is to study the influence of the nanocrystalline structure on the Hydrogen solubilitiy in Palladium-Silver alloys. The last part of this work presents a method to produce Hydrogen-doped nanocrystalline Vanadium and Niobium and furthermore a neutron scattering experiment to study the Hydrogen-diffusion in nanocrystalline Vanadium. The time resolved neutron scattering experiments were carried out with the instrument IN6 at ILL, Grenoble.English
Divisions: Fachbereich Physik
Date Deposited: 17 Oct 2008 09:21
Last Modified: 07 Dec 2012 11:48
Official URL: http://elib.tu-darmstadt.de/diss/000268
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-2681
License: Simple publication rights for ULB
Referees: Wipf, Prof. Dr. Helmut and Fujara, Prof. Dr. Franz
Advisors: Wipf, Prof. Dr. Helmut
Refereed: 28 October 2002
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/268
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