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Demonstration and Optimization of the Chemical Looping Gasification Technology in 1 MWth Scale

Dieringer, Paul (2024)
Demonstration and Optimization of the Chemical Looping Gasification Technology in 1 MWth Scale.
Technische Universität Darmstadt
doi: 10.26083/tuprints-00026623
Ph.D. Thesis, Primary publication, Publisher's Version

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Item Type: Ph.D. Thesis
Type of entry: Primary publication
Title: Demonstration and Optimization of the Chemical Looping Gasification Technology in 1 MWth Scale
Language: English
Referees: Epple, Prof. Dr. Bernd ; Dreizler, Prof. Dr. Andreas
Date: 12 February 2024
Place of Publication: Darmstadt
Collation: xix, 197 Seiten
Date of oral examination: 31 January 2024
DOI: 10.26083/tuprints-00026623
Abstract:

Chemical looping gasification (CLG) is a novel thermochemical process allowing for the efficient conversion of different feedstocks (e.g. biomass, municipal waste) into a high-calorific synthesis gas (=H2 & CO), which can subsequently be used for the synthesis of different marketable products, such as fuels or chemicals. While the CLG technology was successfully validated in lab scale using different reactor setups, feedstocks, and active materials, its demonstration in an industrially relevant environment remains a challenge. Overcoming this major technical hurdle on the pathway towards advancing the CLG technology to market maturity, thereby facilitating an efficient valorization of different waste streams in the future, signifies the main goal of this dissertation. To accomplish this, the existing 1 MWth pilot plant at the Institute for Energy Systems and Technology (EST) was adapted and optimized in order to allow for long-term autothermal (i.e. without external energy input) chemical looping gasification. Here, the general steps of a standardized chemical engineering project, ranging from process definition and basic engineering to plant commissioning, operation, and optimization, were carried out between March 2019 and September 2023. In the course of this venture, the general viability of autothermal chemical looping gasification in an industrially relevant environment was proven by ultimately achieving over 400 hours of CLG operation in the 1 MWth pilot plant, utilizing three different biogenic materials as feedstock. This was facilitated by devising a novel process control concept as well as a holistic set of operational rules and principles, allowing for efficient autothermal CLG operation, with cold gas efficiencies up to 50 % being reached in 1 MWth scale. On top of that, crucial findings for establishing a suitable process layout of an industrial-scale chemical looping gasifier were derived in the course of the adaption and commissioning of the 1 MWth pilot plant as well as the subsequent in-depth evaluation of the datasets gathered during autothermal CLG operation. Moreover, this evaluation allowed for a holistic investigation of relevant aspects for process up-scaling, covering the most auspicious routes for process optimization as well as potential technical bottlenecks one could encounter in industrial scale. Process simulations, using models validated with data gathered during autothermal CLG operation, show that when overcoming the technical hurdles faced in 1 MWth scale, such as limited oxygen carrier (OC) lifetime and restricted OC circulation, cold gas efficiencies >80 % and carbon conversions close to 90 % can be obtained in industrial scale. Hence, the technical competitiveness of the chemical looping gasification process was demonstrated within the scope of this work, thus encouraging future up-scaling activities, which could promote the CLG technology into a crucial building block for the aspired circular economy.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

Die Chemical Looping Vergasung (engl. chemical looping gasification, CLG) ist ein neuartiges thermochemisches Verfahren, das die effiziente Umwandlung verschiedener Einsatzstoffe (z. B. Biomasse, Abfälle) in ein hochkalorisches Synthesegas (=H2 & CO) ermöglicht, welches für die Synthese verschiedener marktgängiger Produkte wie z. B. Kraftstoffe oder Chemikalien verwendet werden kann. Während die CLG-Technologie im Labormaßstab, unter Verwendung verschiedener Reaktorkonfigurationen, Ausgangsstoffe und aktiver Materialien, erfolgreich validiert wurde, bleibt ihre Demonstration in einem industriell relevanten Umfeld eine Herausforderung. Die Überwindung dieser großen technischen Hürde auf dem Weg zur Marktreife der CLG-Technologie und die damit einhergehende Ermöglichung einer zukünftig effizienten Verwertung verschiedener Abfallströme ist das Hauptziel der vorliegenden Dissertation. Um dies zu erreichen wurde die bestehende 1 MWth Pilotanlage am Institut für Energiesysteme und Technologie (EST) angepasst und optimiert, um die kontinuierliche autotherme (d.h. ohne externen Energieeintrag) Chemical Looping Vergasung zu demonstrieren. Dabei wurden von März 2019 bis September 2023 die standartisierten Schritte eines Chemieprojekts, beginnnend mit der Prozessdefinition und dem Basic Engineering bis hin zur Inbetriebnahme, dem Betrieb und der Optimierung der Anlage, durchgeführt. Im Verlauf dieses Projekts wurde die generelle Machbarkeit der autothermen Chemical Looping Vergasung in einer industriell relevanten Umgebung nachgewiesen, indem in der 1 MWth Pilotanlage über 400 Stunden CLG-Betrieb mit drei verschiedenen biogenen Materialien als Einsatzstoff erreicht wurden. Ermöglicht wurde dies durch die Entwicklung eines neuartigen Prozesssteuerungskonzepts sowie die Erstellung von übergeordneten Betriebsregeln und -prinzipien, die einen effizienten autothermen CLG-Betrieb ermöglichen, sodass im 1 MWth-Maßstab Kaltgaswirkungsgrade bis zu 50 % erzielt wurden. Darüber hinaus wurden sowohl bei der Anpassung und Inbetriebnahme der 1 MWth Pilotanlage als auch bei der detaillierten Auswertung der während des autothermen CLG-Betriebs gesammelten Datensätze entscheidende Erkenntnisse für die geeignete Prozessauslegung eines industriellen Chemical Looping Vergasers gewonnen. Zudem ermöglichte diese Auswertung eine ganzheitliche Untersuchung relevanter Aspekte für eine Hochskalierung des Prozesses, welche neben den vorteilhaftesten Wegen für die Prozessoptimierung auch potenzielle technische Engpässe, die im industriellen Maßstab auftreten könnten, abdeckt. Simulationen mit validierten Prozessmodellen zeigen, dass bei Überwindung der im 1 MWth-Maßstab ermittelten technischen Hürden, wie z. B. der begrenzten Lebensdauer des Sauerstoffträgers (engl. oxygen carrier, OC) und der eingeschränkten OC-Zirkulation, im industriellen Maßstab Kaltgaswirkungsgrade von mehr als 80 % und Kohlenstoff-umsätze von nahezu 90 % erreicht werden können. Somit wurde im Rahmen dieser Arbeit die technische Wettbewerbsfähigkeit des Chemical Looping Vergasungspozesses demonstriert, was zu zukünftigen Up-Scaling-Aktivitäten anregt, welche die CLG Technologie zu einem wichtigen Baustein der angestrebten Kreislaufwirtschaft avancieren lassen könnten.

German
Status: Publisher's Version
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-266234
Classification DDC: 600 Technology, medicine, applied sciences > 620 Engineering and machine engineering
Divisions: 16 Department of Mechanical Engineering > Institut für Energiesysteme und Energietechnik (EST)
TU-Projects: EC/H2020|817841|CLARA
Date Deposited: 12 Feb 2024 13:37
Last Modified: 14 Feb 2024 07:12
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/26623
PPN: 515531316
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