Magneto-funktionale Materialien spielen eine entscheidende Rolle in der modernen Gesellschaft bei der Verfolgung von Nachhaltigkeit durch erneuerbare Energiequellen. Unter diesen Materialien bieten Festkörperkühlsysteme auf der Grundlage des magnetokalorischen oder multikalorischen Effekts einen vielversprechenden Ansatz zur Reduzierung des Energieverbrauchs in Kühlungsanwendungen. Die weltweite Nachfrage nach Kühlungslösungen steigt stetig an und betont die Notwendigkeit von energieeffizienten Alternativen zu konventionellen Kompressortechnik. Ni-Mn-Z-basierte Heusler-Legierungen, wobei Z ein Hauptgruppenelement ist, sind aufgrund ihrer martensitischen Phasenübergänge und einzigartigen funktionellen Eigenschaften vielversprechende Kandidaten für die Festkörperkühlung. Diese Übergänge, von einer Hochtemperaturphase (Austenit) zu einer Niedrigtemperaturphase (Martensit), waren seit den 1990er Jahren Gegenstand umfangreicher experimenteller und theoretischer Forschung. Zusätzlich weisen diese Legierungen die charakteristische L2₁-Heusler-Struktur auf. Im Jahr 2015 öffnete die Entdeckung des "all-d-Heusler"-Systems Ni(Co)MnTi, das ohne Hauptgruppenelemente auskommt und ebenfalls über einen einstellbaren magneto-strukturellen Phasenübergang verfügt, neue Forschungsmöglichkeiten. Diese Legierungen, frei von p-Elektronen, warfen Fragen nach den Ursprüngen struktureller Instabilität und Ordnungsmechanismen auf. Im Vergleich zu traditionellen Heusler-Legierungen sind all-d-Heusler-Verbindungen weniger spröde, was eine verbesserte mechanische Stabilität und Bearbeitbarkeit bietet und sie zu vielversprechenden Kandidaten für die Festkörperkühlung macht. Die Aufnahme von Co in höheren Mengen erhöht jedoch die Komplexität der Zusammensetzung und führt zu Herausforderungen bei der Entschlüsselung der chemischen Ordnung in diesen chemisch komplexen magnetokalorischen Legierungen. Diese Arbeit zielt darauf ab, die chemische Ordnung im Ni-Co-Mn-Ti-System auf langen und kurzen Längenskalen zu untersuchen und ihre Wechselwirkung mit struktureller Instabilität zu erforschen. Das Verständnis dieses Materialsystems hat das Potenzial, zur Entdeckung weiterer Systeme mit martensitischen Phasenübergängen aus ressourcen-unkritischen 3-d-Metallen beizutragen. Zur Untersuchung der Struktur und des Phasenübergangs dieses komplexen Systems werden fortschrittliche Streutechniken, wie Labor-Röntgenbeugung, Neutronenbeugung und Hochenergie- Röntgenbeugung an einer Synchrotronquelle, eingesetzt. Während die langreichweitige Ordnung in polykristallinen Materialien untersucht werden kann, sind einkristalline Proben unerlässlich, um die kurzreichweitige Ordnung und anisotrope elastische Vorläufer des martensitischen Phasenübergangs zu untersuchen. Wichtige Erkenntnisse umfassen das Fehlen von langreichweitiger L2₁ Ordnung in Ni(Co)MnTi im Gegensatz zu klassischen Heusler-Verbindungen. Die Aufnahme von Co führt zu einer Sensitivität der Legierung auf Änderungen der langreichweitigen Ordnung, was eine Möglichkeit zum Einstellen der magnetischen und strukturellen Phasenübergänge bietet. Darüber hinaus ermöglicht Co die Modifikation der Martensitstrukturen. Diese Modifikation verbessert die Phasenkompatibilität und reduziert die thermische Hysterese. Darüber hinaus enthüllt die Untersuchung der diffuse Röntgenstreuung in Einkristallen ein komplexes Verhalten der elastischen Moduli für ferromagnetische Ni₃₇Co₁₃Mn₃₃Ti₁₇ mit einer am Phasenübergang divergierenden Zener-Anisotropiekonstanten. Ein weiches Phonon im TA₂- Phononenzweig, wie in Ni-Mn-Z, wird nachgewiesen, obwohl keine p-d-Hybridisierung vorhanden ist. Kurzreichweitige L2₁ Ordnung kann durch Wärmebehandlung bei niedrigen Temperaturen induziert werden und beeinflusst die Phasenübergangstemperaturen und das weiche Phonon, wodurch die Bedeutung der lokalen Ordnung für die physikalischen Eigenschaften deutlich wird. Zusammenfassend trägt diese Arbeit zu einem umfassenden Verständnis des Ni-Co-Mn-Ti- Systems bei und beleuchtet seine komplexen Phasenübergänge, die chemische Ordnung und das Zusammenspiel zwischen Magnetismus und Gitterwechselwirkungen. Die gewonnenen Erkenntnisse eröffnen Wege für die Gestaltung verbesserter magnetokalorischer Materialien aus 3-d-Metallen mit potenziellen Anwendungen in der Festkörperkühlung und energieeffizienten Kühlsystemen.