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Erzeugung von Wasserstoff aus Glycerol durch Aqueous-Phase-Reforming

Lehnert, Kerstin :
Erzeugung von Wasserstoff aus Glycerol durch Aqueous-Phase-Reforming.
TU Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2011)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Erzeugung von Wasserstoff aus Glycerol durch Aqueous-Phase-Reforming
Language: German
Abstract:

Wasserstoff wird als Energieträger der Zukunft bezeichnet. Er kann in reiner Form direkt als Brennstoff oder zur Erzeugung von elektrischer Energie in Brennstoffzellen genutzt werden. Der Vorteil gegenüber fossilen Brennstoffen besteht darin, dass bei der Umsetzung mit Sauerstoff nur Wasser als Abfallprodukt entsteht. Dadurch kann die Emission an CO2, einem Treibhausgas, verringert werden. Die heutige Erzeugung von Wasserstoff erfolgt hauptsächlich aus fossilen Energieträgern, wie Erdöl oder Erdgas. Da deren Reichweite zeitlich begrenzt ist, sind erneuerbare Energiequellen in den letzten Jahren stark in den Mittelpunkt des Forschungsinteresses gerückt. Ein Beispiel dafür ist das Glycerol, welches als Koppelprodukt der Biodieselproduktion entsteht. Neben der herkömmlichen Gasphasenreformierung bietet das Aqueous-Phase Reforming (APR) eine energieeffizientere Alternative, da bei moderaten Temperaturen (200-250°C) und Drücken (20-25 bar) gearbeitet werden kann Im Rahmen dieser Arbeit wurde die katalytische Umsetzung von Glycerol zu Wasserstoff durch Aqueous-Phase-Reforming an verschiedenen Platinkatalysatoren untersucht. Dabei sollte die Auswirkung einer Modifizierung des Katalysators hinsichtlich Träger, Beladung, Metalldispersität und Zusammensetzung sowie der Einfluss der Reaktionsbedingungen auf die Wasserstoffausbeute untersucht werden. Weiterhin wurden Untersuchungen zum Einfluss von Stofftransportprozessen durchgeführt. Zur Katalysatorpräparation wurde eine Reihe von Platinsalzen verwendet. Mit Hilfe der Incipient Wetness Methode konnten hoch disperse Platinkatalysatoren mit Massenbeladungen zwischen 1 und 10 Ma.-% reproduzierbar hergestellt werden. Unter den eingesetzten Trägermaterialien (Polyanilin, verschiedene Metalloxide) wurde Aluminiumoxid als Träger der Wahl für die APR-Reaktion mit Glycerol identifiziert. Auch die Struktur des eingesetzten Aluminiumoxids spielt eine wichtige Rolle, da sie sich auf die Eigenschaften der Poren auswirkt. Dabei zeigte der Einsatz von Puralox, einer Mischung aus γ-, δ- und Θ-Aluminiumoxiden, die höchste Aktivität und Selektivität zu Wasserstoff gegenüber Katalysatoren auf Boehmit oder reinem γ-Aluminiumoxid. Durch die Anwendung unterschiedlicher Calcinierungstemperaturen gelang eine Variierung der Partikelgröße (1,7-3,2 nm). Die Katalysatoren zeigten unter den gewählten Reaktionsbedingungen mit einem Glycerolumsatz von 20 % die gleiche Aktivität, allerdings stieg die Selektivität zu Wasserstoff mit steigender Partikelgröße von auf 78 auf 96 % an. Somit kann die APR-Reaktion im untersuchten Bereich als struktursensitiv bezeichnet werden.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
Hydrogen is one of the most important fuels for the future. It can be used directly for combustion or as a feedstock for fuel cells to generate electric energy. The advantage of hydrogen compared to fossil fuels is, that combustion only leads to water as reaction product. So, the emission of CO2, a green house gas, can be decreased. Today, hydrogen is mainly generated from fossil resources, such as crude oil or natural gas. As there use is limited, the interest for the application of renewable resources has increased rapidly during the last years. An example is glycerol, which is a by-product of the biodiesel production. In addition to the conventionally used reforming processes, aqueous-phase reforming (APR) is an energy efficient alternative, because moderate temperatures (220-250°C) and pressures (20-25 bar) are applied. This study investigates the catalytic conversion of glycerol to hydrogen by aqueous-phase reforming on different platinum catalysts. Specially, the effect of catalyst modification, considering catalyst support, metal loading, metal dispersion and composition, as well as the effect of reaction conditions on the hydrogen yield are investigated. For catalyst preparation a variety of platinum salts was applied. Using the incipient wetness technique highly dispersed platinum catalysts with metal loadings between 1 and 10 wt.% could be prepared reproducibly. Among the support materials used, aluminum oxide was identified as the most suitable support for the APR-reaction of glycerol. Also, the structure of the aluminum oxide plays an important role, because it affects the properties of the pore system. The highest catalytic activity and selectivity to hydrogen was achieved with Puralox, a mixture of γ-, δ- and Θ-aluminum oxides, compared to catalysts prepared on Boehmite or γ-alumina. The calcination of platinum catalysts at different temperatures resulted in different platinum dispersion. In the APR-reaction of glycerol those catalyst showed similar activity, achieving a conversion of 20 % but hydrogen selectivity increased from 78 % for small particles (1.7 nm) up to 98 % for larger particles (3.2 nm). Thus, the APR-process can be called structure sensitive under those conditions.UNSPECIFIED
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Divisions: Fachbereich Chemie > Technische Chemie > Technische Chemie II
Date Deposited: 29 Jul 2011 08:27
Last Modified: 07 Dec 2012 11:59
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-24514
License: Simple publication rights for ULB
Referees: Claus, Prof. Dr. Peter and Vogel, Prof. Dr.- Herbert
Refereed: 7 February 2011
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/2451
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