Diese Dissertation befasst sich mit der Entwicklung von flüssigkristallinen Orientierungsmedien auf Basis von helikal-chiralen Polyacetylenen zum Einsatz in der RDC-basierten Strukturaufklärung. Mithilfe von mixed-LLCs konnten aus einer Probe sowohl zwei Alignment-Tensoren als auch die zur Berechnung von RDCs notwendigen skalaren Kopplungen bestimmt werden, was für den Anwender ein erhöhter Informationsgewinn bei verringertem Aufwand für die Probenpräparation mit sich bringt. Durch die Synthese von Block-Copolymeren konnten die enantiodifferenzierenden Eigenschaften zweier bereits etablierter Polyacetylene kombiniert werden. Eine signifikante Reduktion von Polymerrestsignalen gelang durch die Deuterierung des Löslichkeitsvermittlers. Dadurch war die Messung von deutlich geringeren Analytmengen möglich. Zudem konnte der Pool an Alignmentmedien um die Klasse der Quadratsäure-basierten Polyphenylacetylene erweitert werden, welche im Vergleich zu ihren Stammpolymeren eine verringerte kritische Konzentration aufwiesen.