In dieser Arbeit wird das Design und die Optimierung eines Systems zur Anwendung von ME-DRIFTS auf eine Vielzahl von katalytischen Reaktionen wie der CO-Oxidation, Wasser-Gas-Shift-Reaktion (WGSR), reversen Wasser-Gas-Shift-Reaktion (RWGSR) sowie der CO₂-Aktivierung zur MeOH-Herstellung bei erhöhten Drücken über gold- und kupferbeladenen Ceroxid-Katalysatoren beschrieben. Für diese Reaktionen konnte das mechanistische Verständnis der eingesetzten Katalysatoren bei der Arbeit grundlegend erweitert werden, indem der Reaktionsweg der Moleküle auf der Katalysatoroberfläche direkt nachverfolgt werden konnte. Im Falle der WGSR über Cu/CeO₂ beispielsweise konnte anhand der MES-PSD-Spektren beurteilt werden, ob der Mechanismus über Adsorbate (assoziativ) verläuft oder einem Redox-Mechanismus folgt, wobei sich der zuletzt genannte als der vorherrschende Mechanismus herausstellte. Bei der CO-Oxidation über Au/CeO₂ wurde festgestellt, dass Carbonat- und Hydroxylspezies nicht an der Produktbildung beteiligt sind. Alle potentiell aktiven Spezies wurden in der Carbonylregion gefunden, wo (dynamisch gebildete) einzelne Goldatome als aktive Spezies identifiziert wurden. Die RWGSR über Au/CeO₂ zeigte einen assoziativen, durch Adsorbate vermittelten Reaktionsmechanismus als vorherrschend. Als aktive Spezies wurden bidentate Carbonate und einzelne Hydroxylgruppen identifiziert, Formiat, das in der Literatur ebenfalls als Intermediat diskutiert wurde, konnte jedoch ausgeschlossen werden, da es erst nach der Reaktion entsteht. Die Untersuchung der Hochdruck-CO₂-Aktivierung mit operando-MES hat in ersten Experimenten gezeigt, dass die Bildung von CO, Methan und MeOH parallel abläuft, was die eindeutige Interpretation der mittels PSD gewonnenen mechanistischen Informationen erschwerte. Trotzdem konnten erste Anhaltspunkte für einen möglichen Weg zu MeOH über adsorbierte Methoxy-Spezies gesammelt werden. Die Anwendung einer neu entwickelten in situ-Zelle mit geringem Hohlraumvolumen führte zu einer erheblichen Verbesserung der Spektrenqualität, sodass ein Mechanismus der MeOH-Bildung über Au/CeO₂ bei hohen Drücken formuliert werden konnte. Die speziell angefertigte Reaktionszelle hat auch das Verständnis der bereits ausgiebig studierten CO-Oxidation über Au/CeO₂ und Cu/CeO₂ signifikant verbessert. Da sie einen schnellen Austausch der Gasphase innerhalb von Sekunden ermöglichten, wurden die Periodenlängen der Experimente verkürzt, was bei der Suche nach schnell reagierenden Intermediaten der Reaktion von Vorteil ist. Bei der CO-Oxidation über Au/CeO₂ ermöglichte der schnelle Austausch in der neuen Zelle eine drastische Verringerung der Intensität stabiler, nichtreaktiver Spezies. Im Falle der CO-Oxidation über Cu/CeO₂ lag das Hauptaugenmerk auf den potentiell aktiven Oxidationszuständen von Kupfer während der Reaktion, wobei sich Intermediate wie das an Cu²⁺ adsorbierte CO identifizieren ließen. In dieser Arbeit konnte somit anhand verschiedener heterogen katalysierter Beispielreaktionen gezeigt werden, dass die MES-PSD in Kombination mit der DRIFT-Spektroskopie eine geeignete Methode darstellt, um einen schnellen Zugang zu mechanistischen Informationen heterogen katalysierter Reaktionen zu erhalten. Die verschiedenen in dieser Arbeit vorgestellten Einsatzmöglichkeiten der Methode erlauben es, einerseits schnell einen allgemeinen Überblick über die untersuchte Reaktion und die beteiligten aktiven Spezies zu erhalten, andererseits aber auch sehr gezielte Fragestellungen z. B. zu Dynamiken einzelner Reaktionsintermediate zu beantworten. Eine zukünftige Erweiterung des Repertoires um weitere Spektroskopiearten wie Raman- und UV/Vis-Spektroskopie verspricht hierbei noch zusätzliche Synergien.