In den letzten Jahrzehnten hat die Nanostrukturierung der Entwicklung neuartiger metallischer Materialien mit fortschrittlichen mechanischen Eigenschaften große Aufmerksamkeit geschenkt. Nanokristalline (nc) Metalle sind eine Klasse von nanostrukturierten Materialien mit Korngrößen kleiner als etwa 100 nm. Diese weisen im Vergleich zu ihren grobkörnigen (cg) Gegenstücken hervorragende mechanische Festigkeits- und Ermüdungseigenschaften auf. Dies sind vielversprechende Kandidaten für die Anwendung als Struktur- oder Funktionsmaterialien. Nc-Metalle in Form von dünnen Filmen werden als harte Beschichtungen auf massiven Bauteilen, Strukturbauteilen und leitfähigen Schichten in verschiedenen Mikro-/Nano-Bauelementen verwendet. Diese Strukturbauteile und Geräte sind häufig zyklischen Belastungen oder Ermüdungsbelastungen ausgesetzt. Unter diesen zyklischen Belastungen neigen NC-Metalle dazu, den Bauschinger-Effekt (BE) zu zeigen. Der Festigkeitsverlust während der BE ist von großer Bedeutung für den Kompromiss zwischen Festigkeit und Duktilität bei NC-Metallen. Darüber hinaus unterliegen die Kontaktflächen der technischen Komponenten im Einsatz häufig einer Relativbewegung und unterliegen sowohl Reibung als auch Verschleiß. Diese extremen Belastungsbedingungen erfordern NC-Metalle mit maßgeschneiderten Grenzflächeneigenschaften für eine verbesserte tribologische Leistung. Mit dem Ziel, eine hohe Zuverlässigkeit und mechanische Robustheit für eine optimale Leistung dieser Komponenten zu gewährleisten, gab es eine starke Motivation, die mechanischen Eigenschaften und die maßgeblichen Verformungsmechanismen in NC-Metallwerkstoffen zu verstehen. Diese Arbeit zielte auf die eingehende Untersuchung von Mikrostrukturen auf Mikro-/Nanoskalen unter Verwendung modernster in situ und ex situ Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) ab, um eine engere Verbindung zwischen der Deformationsstruktur und den zugrunde liegenden Deformationsmechanismen in einigen nc metallische Materialien. Die Arbeit konzentrierte sich hauptsächlich auf die in-situ-TEM-Nanomechanik des BE und die Rotationsdeformation von Körnern in nc-Palladium-Dünnfilmen. Ein gesputterter Dünnfilm aus nc Pd wurde im TEM durch zyklische Belastungs-Entlade-Experimente verformt und die sich entwickelnde Mikrostruktur wurde in Echtzeit unter verschiedenen TEM-Bildgebungsmodi untersucht. Die Spannungs-Dehnungs-Reaktion des Films zeigte ein charakteristisches nichtlineares Entladeverhalten, was den BE im Film bestätigte. Die entsprechende Hellfeld-TEM-Bildgebung ergab Hinweise auf eine teilweise reversible Versetzungsaktivität. Für ein quantitatives Verständnis der Deformationsstruktur in Echtzeit wurden nanomechanische In-situ-Tests mit einer präzessionsunterstützten automatisierten Kristallorientierungskartierung in Scanning TEM (ACOM-STEM) gekoppelt. Die globale ACOM-STEM-Analyse lieferte die Kristallorientierung einer großen Anzahl von Körnern in verschiedenen Deformationszuständen und bestätigte teilweise reversible Drehungen von nanoskaligen Körnern, die während des Be- und Entladens zum beobachteten BE passen. Die Analyse der intragranularen Rotationen zeigte erhebliche Veränderungen in der Substruktur innerhalb der meisten dieser Körner, was auf eine dominante Rolle von versetzungsbasierten Prozessen beim Antrieb dieser Rotationen hinweist. Global wurde eine ungewöhnlich zufällige Entwicklung der Textur beobachtet, die den Einfluss von Verformungsheterogenität und Kornwechselwirkungen auf die resultierenden Textureigenschaften in NC-Metallen demonstrierte. Um die Kornwechselwirkungen zu verstehen, zeigten lokale Untersuchungen, die auf ringförmiger Dunkelfeld-STEM-Bildgebung während des Ladens und Entladens beruhten, reversible Änderungen des Kontrasts von Körnern mit Sätzen von benachbarten Körnern, die eine einzigartige kooperative Rotation aufweisen. Eine lokale Analyse der Dichte geometrisch notwendiger Versetzungen (GNDs) zeigte die Bildung von Versetzungsstapeln an Korngrenzen aufgrund der Erzeugung von Rückspannungen beim Entladen. Kritische Beobachtungen der Entwicklung der GND-Dichte lieferten bessere Einblicke in den Mechanismus kooperativer Kornrotationen, und diese Rotationen standen im Zusammenhang mit der Kornstruktur und den Korngrenzeneigenschaften. Neben dem Verständnis des Einflusses von Kornstruktur und Korngrenzen wurde in dieser Arbeit die Rolle von Heterogrenzflächen in gesputterten Au-Cu- und Cu-Cr-Nanokristallinen mehrschichtigen Verbundwerkstoffen (NMCs) untersucht, die unter zyklischem Gleitkontakt verformt werden. Die mikrostrukturelle Entwicklung in den NMCs wurde bei verschiedenen Deformationszuständen durch klassische TEM-Bildgebung, ACOM-STEM sowie energiegefiltertes TEM (EFTEM) untersucht. Au-Cu-NMC mit einer anfänglich hohen Dichte von Zwillingsgrenzen, die durch spannungsbedingte Entzwillingung mit einer gleichzeitigen Änderung der Kornstruktur von Au und Cu verformt wurden. Die Bildung einer Wirbelstruktur wurde aufgrund von plastischen Fließinstabilitäten an Au-Cu-Grenzflächen beobachtet, die zu Codebildung und mechanischer Vermischung führten. Cu-Cr-NMC zeigte ein bevorzugtes Kornwachstum in Cu-Schichten, während in Cr-Schichten keine merkliche Änderung der Korngrößen beobachtet wurde. Die Phasenkarten zeigten scharfe Grenzflächen zwischen Cu- und Cr-Schichten, was darauf hindeutet, dass sich die nicht mischbaren Phasen nicht durchmischen. EFTEM-Ergebnisse zeigten die Rissprozesse in Cr-Schichten mit einer gleichzeitigen Migration von Cu in den Rissen. Insgesamt wurde in der Arbeit versucht, die konkurrierenden Verformungsprozesse zu analysieren und diese mit der mikrostrukturellen Heterogenität in Bezug auf Kornstruktur und GB- und Grenzflächeneigenschaften in nc-metallischen Werkstoffen in Beziehung zu setzen.