Gegenstand der Arbeit war die Untersuchung hinsichtlich unterschiedlicher Reaktions- weisen isoelektronischer Diphenylphosphanyl -phenylamino und -phenylalkyl- Prächelatliganden mit trimethylphosphangestützten Methyl-Nickel- und Methyl-Cobaltkomplexen. Isoelektronische [O,P]-Prächelatliganden am Nickel spielen eine herausragende Rolle im SHELL-HIGHER-OLEFIN-PROCESS. Die dabei erhaltenen quadratisch planaren [N,P]-Methyl-Nickelkomplexe zeigen eine ausgeprägte Liganddynamik und liegen im Gleichgewicht mit den cis und trans- konfigurierten Komplexen bezüglich der Phosphordonoratome vor. Mit einem weiteren Äquivalent Trimethylphosphan reagieren diese unter Erhöhung der Koordinations- zahl zu den trigonal bipyramidal aufgebauten Komplexen. Während man beim Über- gang auf [C,P]-Prächelatliganden mit Methyl-Cobalt Komplexen unter C-H-Aktivierung fünfgliedrige Metallacyclen erhalten werden, führen analog durchgeführte Reaktionen mit Methyl-Nickelkomplexen in einer reduktiven Eliminierung von Ethan zu niedervalenten Nickel(0)-Komplexe. Wird der sterische Anspruch des ortho-Alkylsubstituenten im [C,P]-Prächelatliganden sukzessive erhöht, reagieren Methyl-Cobalt-Komplexe bereits beim Übergang auf den ethylsubstituierten Prächelatliganden unter regioselektiver ortho-Metallierung unter Ausbildung eines viergliedrigen Metallacyclus. An representativen Beispielen konnten die aus den 31-P-NMR-spektroskopischen Untersuchungen abgeleiteten Koordinationsgeometrien der Komplexe mittels Röntgenstruktur- analyse bestätigt werden.Insbesondere die Cobaltkomplexe sind in der Lage kleine Substratmoleküle wie Kohlenmonoxid oder Ethen regioselektiv zu binden und besitzen damit Modellcharakter für die homogene Katalyse. Ein Demetallierungsschritt sollte es ermöglichen organische Verbindungen zu synthetisieren, die auf herkömmlichen Wege nicht darzustellen sind.