Polyaspartate sind bekannt für die Ausbildung vielfältiger, teils geordneter Sekundärstrukturen. In dieser Dissertation wird die Synthese und Untersuchung stimuliresponsiver Polyaspartate beschrieben, welche in vier Abschnitte (Projekte) unterteilt ist. Für Projekt A wird Poly-β-benzyl-ʟ-aspartat (PBLA) als neues Orientierungsmedium für die NMR-Spektroskopie etabliert und dessen Eigenschaften mit dem bekannten Orientierungsmedium auf Basis von Poly-γ-benzyl-ʟ-glutamat (PBLG) verglichen. In Projekt B werden zwei helikale Polypeptide (Poly-β-benzyl-ʟ-aspartat-co-poly-β-phenethyl-ʟ-aspartat, PBLA-co-PPLA und Poly-γ-p-biphenylmethyl-ʟ-glutamat, PBPMLG) selektiv deuteriert und deren Deuterium-Quadrupolaufspaltung mittels NMR-Spektroskopie gemessen. Auf diese Weise werden deren thermoresponsive Eigenschaften (Helixinversion und Helixreorientierung) untersucht. In Projekt C wird eine Methode zur Messung des Circulardichroismus anisotroper Proben entwickelt und überprüft. Im Folgenden wird die Methode zur weiteren Untersuchung von PBLA-co-PPLA genutzt. In Projekt D wird abschließend eine neue Klasse photoresponsiver (Co-) Polyaspartate auf Basis von ortho-fluorierten Azobenzolen beschrieben. Diese Polymere zeichnen sich durch eine enorme Bandbreite an photoschaltbaren Sekundärstrukturen aus und werden hinsichtlich ihrer Fähigkeit zur Ausbildung anisotroper Phasen untersucht.