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Synthese und Spektroskopie angereicherter stickstoffendohedraler Fullerene

Goedde, Burkart :
Synthese und Spektroskopie angereicherter stickstoffendohedraler Fullerene.
[Online-Edition]
TU Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2001)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Synthese und Spektroskopie angereicherter stickstoffendohedraler Fullerene
Language: German
Abstract:

Fullerene stellen ideale Fallen zur Stabilisierung reaktiver Atome dar. Das Zeichen '@' in der chemischen Formel N@C60 bedeutet, daß das Stickstoffatom im Inneren des Käfigs eingeschlossen ist. Das Stickstoffatom befindet sich unter milden Bedingungen im Zentrum des Käfigs in seinem elektronischen Grundzustand (4S3/2). Es existiert weder eine Bindung noch ein signifikanter Ladungstransfer zum Käfig. Da endohedrale Fullerene über außergewöhnliche Eigenschaften verfügen, wächst der Bedarf für ihre Produktion und Reinigung in hoher Qualität und Menge. Diese Arbeit zeigt, wie der chromatographische Anreicherungsprozeß für die Trennung N@C60 und N@C70 von den jeweiligen leeren Käfigen optimiert werden kann. Fulleren-Dimere stellen den ersten Schritt zu Fulleren-Polymeren dar und sind aus diesem Grund von großem Interesse. Die Synthese eines C60 Dimers mit einem Stickstoffatom in einem der beiden Käfige wird untersucht. Die Dimere werden durch Mahlen einer Mischung von N@C60 mit C60 und einem geeigneten Additiv in einer Schwingmühle erzeugt. Die Produkte werden durch Hochleistungsflüssigchromatographie (HPLC) gereinigt und mit UV/Vis- und IR-Spektroskopie identifiziert. Elektronen-Paramagnetische Resonanzmessungen (EPR) zeigen, daß das Stickstoffatom nach der Dimerisierung weiterhin im Käfig eingeschlossen ist und seine atomare Konfiguration beibehält. Eine leichte Deformation seiner Elektronenhülle zeigt eine Verzerrung des Käfigs an. Die Optimierung der Dimerbildung wird beschrieben. Ein beidseitig dotiertes Dimer wäre von großem wissenschaftlichen Interesse. Die Synthese dieses Dimers mit der Schwingmühle würde jedoch mehr hochangereichertes N@C60 erfordern, als gegenwärtig verfügbar ist. (N@C60)2 könnte als Spin-Quantencomputer eingesetzt werden, da es adressierbare quantum-Bits und lange Dekohärenzzeiten verspricht.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
Fullerene cages can be considered as ideal traps for the storage of reactive atoms. The character '@' in the chemical formular N@C60 means that the nitrogen atom is placed inside the cage. The synthesis of N@C60 and N@C70 is described in detail. The nitrogen atom remains unbound and in its quartet ground state (4S3/2) in the center of the fullerene cage at ambient conditions. There is no bonding nor a significant charge transfer to the cage. Since endohedral fullerenes exhibit unique features there is growing demand for their production and purification in high quality and quantity. This work shows how the chromatographic enrichment process can be optimized, for the separation of N@C60 and N@C70 from their respective empty parent compounds. Since fullerene dimers can be considered as first step to fullerene polymers they attract a lot of interest. The formation of C60 dimers with a nitrogen atom in one of the C60 cages is studied. The dimers are produced by ball milling of a mixture of N@C60 with C60 and a suitable additive. The products are purified by high performance liquid chromatography (HPLC) and identified by UV/Vis and IR spectroscopy. Electron Paramagnetic Resonance (EPR) measurements show that nitrogen remains in C60 during the dimerization and keeps its atomic configuration. A slight deformation of the electron shell reflecting the distortion of the cage is observed. The optimization of the dimer formation is described. A dimer with both cages filled would be of great scientific interest. Unfortunately its synthesis with the ball milling method requires more highly enriched material then available at present. (N@C60)2 could be used for a Spin-Quantum computer, since it promises addressable quantum-bits and long decoherence times.English
Uncontrolled Keywords: N@C60, N@C70, C120, ball milling
Alternative keywords:
Alternative keywordsLanguage
N@C60, N@C70, C120, ball millingEnglish
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Divisions: Fachbereich Chemie
Date Deposited: 17 Oct 2008 09:21
Last Modified: 07 Dec 2012 11:47
Official URL: http://elib.tu-darmstadt.de/diss/000170
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-1700
License: Simple publication rights for ULB
Referees: Böhm, Prof. Dr. M.
Advisors: Dinse, Prof. Dr. K.-P.
Refereed: 2 July 2001
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/170
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