Magnetische Materialien sind von großer Bedeutung für Technologien zur Gewinnung und Umwandlung von Energie und Informationen. Es ist sehr dringlich, neue Hochleistungsmagneten zu entdecken, um die wachsenden Ansprüche neuer Technologien zu befriedigen. Andererseits ist Hochdurchsatz-Screening (High-Throughput-Screening, HT-Screening) ein hocheffizienter Weg, um neue Materialien mit besonderen Eigenschaften zu entwickeln. Unter diesem Gesichstspunkt ist es sinnvoll, den Prozess der Entdeckung neuer Materialien durch den Einsatz von High-Through-put-Screening Methoden zu beschleunigen. In dieser Doktorarbeit wurde ein High-Throughput-Screening für zwei- und dreidimensionale magnetische Materialien durchgeführt mit einem Fokus auf Spintronik- und Permanentmagnetanwendungen.

Für Spintronikanwendungen wurde ein systematisches Screening auf der Basis von Hochdurchsatz-Dichtefunktionaltheorieberechnungen in 2D und 3D Materialien durchgeführt. Erstens wurde ein HT Screening für Halbleiter mit verschwindender Bandlücke in einem Spinkanal (spin-gapless semiconductors, SGSs) in quaternären Heusler Verbindungen X X' Y Z durchgeführt (X, X', und Y sind Übergangsmetallelemente außer Tc, und Z ist eines der Elemente B, Al, Ga, In, Si, Ge, Sn, Pb, P, As, Sb, and Bi). Einer empirischen Regel folgend, haben wir uns auf Verbindungen mit 21, 26, oder 28 Valenzelektronen konzentriert, mit 12.000 chemischen Zusammensetzungen. Nach systematischer Auswertung der thermodynamischen, mechanischen und dynamischen Stabilität haben wir 70 vorher nicht veröffentlichte SGSs identifiziert, bestätigt durch explizite Elektronenstrukturberechnungen mit dem richtigen magnetischen Grundzustand, von denen 17 Kandidaten einen Abstand zur konvexen Hülle von weniger als 0,10 eV/Atom haben. Es konnte gezeigt werden, dass alle vier SGSs-Typen realisiert werden können, definiert anhand des Spincharakters der sich berührenden Bänder an der Fermienergie. Typ-II SGSs zeigen vielversprechende Transporteigenschaften für Spintronikanwendungen. Der Einfluss von Spin-Bahn-Kopplung wurde untersucht, mit dem Ergebnis von großen anisotropen Magnetwiderständen und anormalen Nernst-Effekten.

Für 2D Materialien, im Geiste der aus der MAX Phase gewonnenen 2D MXene, haben wir eine systematische Hochdurchsatzuntersuchung von in der Ebene geordneten MXenen (i-MXene) durchgeführt, die leicht durch Wegätzen des Hauptgruppenelements A von den kürzlich synthesierten in der Ebene geordneten MAX (i-MAX) Phasen gewonnen werden können. Diese 2D i-MXene versorgen uns mit einer Spielwiese für 2D Materialien jenseits von Graphen, insbesondere für 2D Magnetenanwenwendungen. Es wurde beobachtet, dass die Spinkonfiguration und damit die magnetische Anisotropie durch Verzerrung verändert werden kann. Für fünf i-MXene haben wir eine beobachtbare (>0.5 meV/f.u.) uniaxiale magnetische Anisotropieenergie gefunden, und die vier ferromagnetischen Kandidaten haben eine signifikant hohe Curie-Temperatur basierend auf dem 2D Ising-Modell. Im Hinblick auf die Elektronenstruktur haben wir gefunden, dass in i-MXenen ein großer Seebeckeffekt, antiferromagnetische topologische Isolatoren und SGSs realisiert werden können.

Für Permanentmagnetanwendungen haben wir ein systematisches High-Throughput-Screening für seltenerdfreie Permanentmagneten durch Einbindung von leichten interstitiellen Atomen (H, B, C, N) in magnetische vollständige Heuslerverbindungen durchgeführt. Wir haben erfolgreich 32 Kandidaten mit uniaxialier magnetischer Anisotropie größer als 0.4 MJ/m$^3$ sowie 10 Fälle mit großer Anisotropie und in der Ebene-Magnetisierung gefunden. Detaillierte Analyse zeigt dass die interstitiellen Atome sehr effizient sind um tetragonale Verzerrungen zu bewirken, wohingegen die lokale chemische Bindungund und änderungen in der kristallinen Umgebung eine deutliche Verbesserung der MAE bewirken. Wir sind überzeugt davon, dass dies ein effizienter und generischer Weg ist um die MAE maßzuschneidern, und dass solche neuen Permanentmagnetkandidaten die Lücke im Anwendungsspektrum zwischen den seltenerdbasierten Permanentmagneten Sm-Co und Nd-Fe-B und den übergangsmetallbasierten leistungsschwächeren AlNiCo- und Ferritmagneten füllen können.

Zusammenfassend lösst sich sagen, dass meine Arbeit neben dem Screening verschiedener Arten von funktionellen magnetischen Materialien hilfreiche Lösungen für die anstehenden Herausforderungen des HTP-Designs von magnetischen Materialien bietet. Wir haben automatisierte Arbeitsabläufe etabliert, die sich leicht auf die anderen magnetischen Materialien anwenden lassen. Dies ebnet den Weg für das weitere Design von fortschrittlichen Magnetmaterialien mit optimaler Leistung.