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Ion-beam induced modifications of structural and thermophysical properties of graphite materials.

Prosvetov, Alexey (2020):
Ion-beam induced modifications of structural and thermophysical properties of graphite materials.
Darmstadt, Technische Universität Darmstadt, DOI: 10.25534/tuprints-00013253,
[Ph.D. Thesis]

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2020.08.15 PhD Thesis Prosvetov.pdf
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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Ion-beam induced modifications of structural and thermophysical properties of graphite materials.
Language: English
Abstract:

With further development of high-power accelerators and nuclear reactors, there is a strong demand for structural materials that can withstand extreme operational conditions, e.g., large heat loads, mechanical and thermal stresses, high intensity and long-term ion irradiation. Carbon-based materials show excellent thermal transport properties and thus efficient heat dissipation required for such applications. Under ion beam irradiation, graphite also has the advantage of lower stopping power and lower radiation induced activation compared to metals. For these reasons, polycrystalline graphite is commonly used in extreme radiation environments, e.g. beam dumps. In the past, neutron-irradiation effects in graphite have been studied in detail, whereas data on material behavior under exposure to high-energy ion beams is scarce. This thesis focuses on changes of structural and thermophysical properties induced by swift heavy ion irradiation in well-oriented flexible graphite (FG) and in fine-grained isotropic polycrystalline graphite (PG). To investigate radiation-induced degradation processes, graphite samples were irradiated with 4.8 and 5.9 MeV/u 12C, 48Ca, 129Xe, 197Au, and 238U ions with fluences up to ~2×10^14 ions/cm2 at the UNILAC accelerator of the GSI Helmholtz Centre for Heavy Ion Research, Darmstadt. Structural transformations along the ion range were monitored by Raman spectroscopy complemented by scanning electron microscopy. The corresponding modifications of thermophysical properties were characterized using laser flash analysis and frequency domain photothermal radiometry. The response of FG and PG to high-energy ion beams is shown to be quite different, which is ascribed to the different initial microstructure and microtexture of these graphite materials. Radiation damage in flexible graphite follows the trend of the nuclear energy loss and yields a weak or no correlation with the electronic energy loss up to 30 keV/nm. The density of point defects produced via elastic collisions monotonously increases along the ion range and causes a pronounced thermal diffusivity degradation from ~550 down to 50 mm2/s for the Au ion irradiation at a fluence of ~1×10^14 ions/cm2. In contrast, in polycrystalline graphite, both nuclear and electronic (above a certain threshold) energy loss contribute to material modifications. Raman spectroscopy reveals the same type of damage for low Z (Ca) and high Z (Au, U) ions at the end of the ion range (last ~15 µm), where the nuclear energy loss is maximal. Within the range section dominated by the electronic energy loss, the irradiation with Au and U ions (high energy loss of 20-25 keV/nm) causes significant disordering, crystallite refinement and misalignment as well as partial amorphization. At the highest applied fluence of 5×10^13 ions/cm2, this leads to a structure similar to glassy carbon. Exposure to Ca ions of the same fluence produces just a slight increase of the defect density. The corresponding drop of the thermal diffusivity is from 80 mm2/s (virgin) to ~5 mm2/s for Au ions and to ~70 mm2/s for Ca ions. Damage cross-sections in both graphite materials are calculated based on the evolution of the Raman parameters and thermophysi-cal properties as a function of fluence. Raman parameters assigned to the lattice disorder and thermal diffusivity values show a strong correlation, providing the possibility to estimate heat transfer properties of graphite materials by means of Raman spectroscopy.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
Mit der Weiterentwicklung von Hochleistungsbeschleunigern und Kernreaktoren besteht eine starke Nachfrage nach Strukturmaterialien, die extremen Betriebsbedingungen standhalten, wie z.B. große Wärmebelastungen, mechanische und thermische Beanspruchungen, sowie hochintensive und anhaltende Ionenbestrahlung. Kohlenstoffbasierte Materialien weisen hervorragende Wärmetransporteigenschaften auf, die für Anwendungen, die effiziente Wärmeableitung benötigen, äußerst wichtig sind. Im Vergleich zu Metallen hat Graphit bei Bestrahlung den Vorteil, dass der Energieverlust der Ionen klein und die strahlungsinduzierte Aktivierung gering ist. Aus diesen Gründen wird polykristalliner Graphit üblicherweise in extremer Strahlungsumgebung verwendet, z.B. für Beam Dumps. Während in der Vergangenheit Neutronenbestrahlungseffekte in Graphit gut untersucht wurden, sind nur sehr wenige die Daten zum Materialverhalten unter Bestrahlung mit Ionen sehr hoher Energie verfügbar. Diese Arbeit konzentriert sich auf Änderungen struktureller und thermophysikalischer Eigenschaften, die durch die Bestrahlung mit hochenergetischen Schwerionen in orientiertem flexiblem Graphit (FG) und feinkörnigem, isotropem, polykristallinem Graphit (PG) hervorgerufen werden. Zur Untersuchung strahleninduzierter Abbauprozesse wurden Graphitproben mit 4,8 und 5,9 MeV/u 12C, 48Ca, 129Xe, 197Au und 238U Ionen mit Fluenzen bis zu ~2×10^14 Ionen/cm2 am UNILAC-Beschleuniger des GSI Helmholtzzentrums für Schwerionenforschung, Darmstadt, bestrahlt. Strukturelle Veränderungen entlang der Ionenbahn wurden mittels Raman-Spektroskopie ergänzt durch Rasterelektronenmikroskopie untersucht. Die entsprechenden Modifikationen der thermophysikalischen Eigenschaften wurden durch Laser-Flash-Analyse (LFA) und mittels photothermischer Radiometrie (PTR) charakterisiert. Es zeigt sich, dass FG und PG sehr unterschiedlich auf die Ionenbestrahlung reagieren, was auf die unterschiedliche anfängliche Mikrostruktur und Mikrotextur dieser Graphitmaterialien zurückzuführen ist. Strahlenschäden in flexiblem Graphit folgen dem Trend des nuklearen Energieverlusts und ergeben eine schwache oder keine Korrelation mit dem elektronischen Energieverlust bis zu 30 keV/nm. In flexiblem Graphit nimmt die Dichte der Punktdefekte, die durch elastische Kollisionen erzeugt werden, entlang des bestrahlten Bereiches monoton zu und verursacht für die Bestrahlung mit Au-Ionen bei einer Fluenz von ~1×10^14 Ionen/cm2 eine Verschlechterung der Temperaturleitfähigkeit von ~ 550 auf 50 mm2/s. Im Gegensatz dazu tragen bei polykristallinem Graphit sowohl nukleare als auch elektronische Energieverluste (oberhalb einer bestimmten Schwelle) zur Materialmodifikation bei. Raman-Spektroskopie zeigt für Ionen mit niedrigem Z (Ca) und hohem Z (Au, U) die gleiche Art von Schädigung am Ende der Ionenreichweite (letzte ~ 15 µm), wo der nukleare Energieverlust maximal ist. Innerhalb der vom elektronischen Energieverlust dominierten Ionenreichweite verursacht die Bestrahlung mit Au- und U-Ionen (hoher Energieverlust von 20-25 keV/nm) signifikante Schäden, Umorientierung und Verkleinerung der Kristallite, sowie teilweise Amorphisierung. Dies führt schließlich bei einer Fluenz von 5 × 10^13 Ionen/cm2 zu einer ähnlichen Struktur wie glasartiger Kohlenstoff. Die Bestrahlung mit Ca-Ionen gleicher Fluenz ergibt nur eine geringfügig erhöhte Defektdichte. Der entsprechende Abfall der Temperaturleitfähigkeit fällt von ursprünglich (unbestrahlt) 80 mm2/s auf ~70 mm2/s für Ca-Ionen und auf ~5 mm2/s für Au-Ionen ab. Aus dem Verlauf der Raman-Parameter und der Temperaturleitfähigkeit als Funktion der Fluenz werden Schadensquerschnitte für beide Graphitmaterialien abgeleitet. Raman-Parameter, die der Gitterstruktur zugeordnet sind, und Temperaturleitfähigkeit zeigen eine starke Korrelation. Daraus ergibt sich die Möglichkeit, die Wärmetransporteigenschaften von Graphitmaterialien mittels Raman-Spektroskopie abzuschätzen.German
Place of Publication: Darmstadt
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science
11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science > Ion-Beam-Modified Materials
Date Deposited: 25 Aug 2020 13:51
Last Modified: 25 Aug 2020 13:51
DOI: 10.25534/tuprints-00013253
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-132530
Referees: Trautmann, Prof. Dr. Christina and Ensinger, Prof. Dr. Wolfgang
Refereed: 10 August 2020
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/13253
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