In dieser Arbeit werden die am supraleitenden Darmstädter Elektronenlinearbeschleuniger S-DALINAC durchgeführten Experimente zur Bestimmung der longitudinalen Struktur der Elektronenbunche vorgestellt. Der Betrieb des Freie-Elektronen-Lasers an diesem Beschleuniger erfordert die Einhaltung der Designparameter, unter denen vor allem die Pulslänge und die Energieschärfe die Werte 2 ps und < 0.3 % einnehmen müssen. Zur Bestimmung der Bunchstruktur wurden zwei Meßplätze installiert, mit denen das Millimeterwellenspektrum kohärenter Übergangsstrahlung (CTR) gemessen wird. Die beiden Spektrometer vom Typ eines Martin-Puplett-Interferometers wurden so ausgelegt, daß sie bei möglichst geringem Raumbedarf für den Einbau am Beschleuniger im dem Spektralbereich von 5 mm bis 0.3 mm empfindlich sind, der zur eindeutigen Bestimmung der Pulsform aus dem Spektrum erforderlich ist. Da bei Wellenlängen größer als 2.5 mm die spektrale Empfindlichkeit des Meßaufbaus durch Beugungseffekte beeinflußt wird, mußte diese Empfindlichkeit durch eine Multi-Moden-Simulation berechnet werden, damit eine Rekonstruktion der Pulsstruktur möglich wird. Durch die Messungen mit den Spektrometern konnte die Einstellung des Beschleunigers soweit optimiert werden, daß der erforderliche Spitzenstrom zum Betrieb des FEL erreicht wurde und damit der FEL anschwingen konnte. Die rekonstruierten Pulsformen ergeben ein konsistentes Bild zu den entsprechenden Ergebnissen aus früheren Simulationen für den Beschleuniger. Neben dem Meßverfahren mit kohärenter Übergangsstrahlung im Frequenzbereich wurde ein Experiment zur Bestimmung der Pulsform im Zeitbereich aufgebaut, das auf der bereits an anderen Beschleunigern gezeigten elektro-optischen Abtastung des Coulombfeldes des Elektronenstrahls mit einem fs-Laser basiert. Um eine zeitliche Korrelation zwischen den 2 ps langen Bunchen des Elektronenstrahls und den weniger als 100 fs langen Pulsen eines Ti:Saphir-Lasers zu erzielen, wurde ein Regelkreis aufgebaut, der eine Synchronisation zwischen beiden auf weniger als 5 ps ermöglichte. In einer Vakuumkammer hinter dem Injektorbeschleuniger wurde in wenigen Millimetern Abstand zum Elektronenstrahl ein ZnTe-Kristall positioniert, dessen vom Coulombfeld des Strahls durch den Pockels-Effekt induzierte Doppelbrechung mit dem ebenfalls in die Kammer geleiteten Laserstrahl gemessen werden sollte. Der Detektor für die Änderung des Polarisationszustands des Lasers hatte eine Sensitivität von 0.5e-5, was um einen Faktor 100 kleiner war, als das Signal, das aus den Designwerten des Beschleunigers erwartet wurde und einen Faktor 10 kleiner, als der Wert, der mit den während des Experiments erreichten Strahlparametern abgeschätzt wurde. Ein Korrelationssignal zwischen den Laserpulsen und den Elektronenbunchen konnte jedoch nicht gefunden werden. Zukünftige Experimente zur elektro-optischen Abtastung des Elektronenstrahls werden am Beschleuniger der TESLA Test Facility stattfinden, an der aufgrund der Bunchladung von mehr als 1 nC ein wesentlich größerer Effekt zu erwarten ist. Ein Meßplatz zur elektro-optischen Bestimmung der Feldstärkeverteilung von kohärenter Übergangsstrahlung befindet sich gegenwärtig dort im Aufbau.