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Interface Investigations of the Si | Cu and Si | Ag Contact with Respect to the Photoelectrochemical Performance

Schäfer, Céline (2020):
Interface Investigations of the Si | Cu and Si | Ag Contact with Respect to the Photoelectrochemical Performance.
Darmstadt, Technische Universität,
DOI: 10.25534/tuprints-00011934,
[Ph.D. Thesis]

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Interface Investigations of the Si | Cu and Si | Ag Contact with Respect to the Photoelectrochemical Performance
Language: English
Abstract:

Due to the worldwide growth of industry nations, the need of energy has drastically increased within the last decades. In order to save our environment and decrease global warming, the development of new renewable energy systems is essential. Here, natural photosynthesis acts as the role model for the successful conversion and storage of the sun’s energy. One emerging technology to achieve a solar to fuel conversion is a photoelectric catalytic cell, which is able to convert CO2 directly into fuels. The first essential part of such a device is the photoabsorber, which has to drive the electrochemical reaction. In this work Si single- and multijunctions serve as photoabsorber material. Different surface terminations were prepared: hydrogen capped as well as native and thermally grown SiO2 as passivating interlayers. The second important part of the direct photoelectrochemical device is an appropriate catalyst, which allows high current densities at low overpotentials when being in contact with a suitable electrolyte. As metallic Cu is known to be able to reduce CO2 to CH4, C2H4 and alcohols in aqueous electrolytes, electron beam deposited metallic Cu is used as catalyst in the different model systems. For understanding the electrochemical performance of such a direct photoelectrochemical device, it is necessary to analyze the electronic structure of the interface between its two main components- the Si junction acting as the photoabsorber and the Cu thin film as catalyst. Therefore, the interface was investigated by X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) analysis after the stepwise deposition of Cu onto the Si surface with different surface terminations. Furthermore, cyclic voltammetry (CV) was used to determine the electrochemical (EC) performance in an aqueous 0.3 M KHCO3 electrolyte solution. As an alternative model system the Si | Ag interface was investigated with respect to the photoelectrochemical performance. The aim of this work is to achieve a basic understanding on how the different band alignments due to the different surface terminations impact the CO2 reduction reaction.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
Aufgrund weltweit wachsender Industrienationen ist der Energiebedarf in den letzten Jahrzehnten drastisch anstiegen. Um unsere Umwelt zu schützen und die globale Erderwärmung zu verringern, ist es essentiell neuartige erneuerbare Energien zu entwickeln. Hier dient die natürliche Photosynthese als Vorbild zur erfolgreichen Umwandlung und Speicherung von Sonnenenergie. Eine aufstrebende Technologie um die Umwandlung von Solarenergie in Brennstoffe zu realisieren, ist eine photoelektrochemische Zelle, die in der Lage ist CO2 direkt in Brennstoffe umzuwandeln. Einer der beiden Hauptbestandteile eines solchen Bauteils ist der Photoabsorber, der die elektrochemische Reaktion antreiben muss. In dieser Arbeit wurden verschiedene Si Einfach- und Mehrfach-Übergänge als Photoabsorbermaterial genutzt. Verschiedene Oberflächenterminierungen wurden präpariert: Wasserstoffterminierung, sowie eine native und thermisch gewachsene SiO2 Schicht. Der zweite wichtige Teil der photoelektrochemischen Zelle bildet ein Katalysator, der hohe Stromdichten bei niedrigen Überpotentialen ermöglicht, wenn dieser in Kontakt mit einem geeigneten Elektrolyten ist. Metallisches Cu ist bekannt dafür in wässrigen Elektrolyten CO2 in CH4, C2H4 und andere Alkohole zu reduzieren. Deswegen wird metallisches Cu, welches mittels Elektronenstrahlverdampfung hergestellt wurde, als Katalysator in den verschiedenen Modellsystemen verwendet. Um das elektrochemische Verhalten einer solchen photoelektrochemischen Zelle zu verstehen, ist es notwendig die elektronische Struktur der Grenzfläche zwischen dem Absorbermaterial (Si) und dem Katalysator (Cu) zu analysieren. Hierfür wurde die Grenzfläche mit Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS) analysiert nachdem schrittweise Cu auf die Si Substrate mit unterschiedlichen Oberflächenterminierungen abgeschieden wurde. Außerdem wurde zyklische Voltammetrie genutzt, um das elektrochemische Verhalten in 0.3 M KHCO3 zu bestimmen. Als alternatives Modellsystem wurde die Si | Ag Grenzfläche in Bezug auf das photoelektrochemische Verhalten untersucht. Ziel der Arbeit ist es ein grundlegendes Verständnis zu erlangen wie verschiedene Energiebandanpassungen aufgrund von verschiedenen Oberflächenterminierungen die CO2 Reduktion beeinflussen.German
Place of Publication: Darmstadt
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 620 Ingenieurwissenschaften
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science > Surface Science
Date Deposited: 15 Jul 2020 13:45
Last Modified: 15 Jul 2020 17:01
DOI: 10.25534/tuprints-00011934
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-119344
Referees: Jaegermann, Prof. Dr. Wolfram and Kramm, Prof. Dr. Ulrike
Refereed: 8 June 2020
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/11934
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  • Interface Investigations of the Si | Cu and Si | Ag Contact with Respect to the Photoelectrochemical Performance. (deposited 15 Jul 2020 13:45) [Currently Displayed]
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