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Development of a technique for measuring atmospheric dry deposition and its application to mineral dust

Waza, Andebo Abesha (2020):
Development of a technique for measuring atmospheric dry deposition and its application to mineral dust.
Darmstadt, Technische Universität, DOI: 10.25534/tuprints-00011472,
[Ph.D. Thesis]

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PhD Thesis Andebo Abesha Waza.pdf
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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Development of a technique for measuring atmospheric dry deposition and its application to mineral dust
Language: English
Abstract:

Frequently, passive dry deposition collectors are used to sample atmospheric dust deposition. However, there exists a multitude of different instruments with different, usually not well-characterized sampling efficiencies. As a result, the acquired data might be considerably biased with respect to their size representativity, and as a consequence, also composition. In this study, individual particle analysis by automated scanning electron microscopy coupled with energy-dispersive X-ray was used to characterize different, commonly used passive samplers with respect size-resolved chemical and physical properties of mineral dust aerosol particles. In addition, computational fluid dynamics simulations were conducted to predict the deposition of particles on to different passive samplers and thereby to achieve deposition velocities from a theoretical point of view. Scanning electron microscopy (SEM) calculated deposition rate measurements made using different passive samplers show a disagreement among the samplers. Modified Wilson and Cooke (MWAC) and Big Spring Number Eight (BSNE) - both horizontal flux samplers - collect considerably more material than Flat plate and the Sigma-2, which are vertical flux samplers. The collection efficiency of MWAC increases for large particles in comparison to Sigma-2 with increasing wind speed, while such an increase is less observed in the case of BSNE. A positive correlation is found between deposition rate and PM10 concentration measurements by an optical particle spectrometer. The results indicate that a BSNE and Sigma-2 can be good options for PM10 measurement, whereas MWAC and Flat plate samplers are not a suitable choice. A negative correlation was observed in between dust deposition rate and wind speed. Deposition velocities calculated from different classical deposition models do not agree with deposition velocities estimated using computational fluid dynamics simulations (CFD). The deposition velocity estimated from CFD was often higher than the values derived from classical deposition velocity models. Moreover, the modeled deposition velocity ratios between different samplers do not agree with the observations. Results also show that mineral dust is found to be the dominating mineral particle type during this campaign, comprising of different classes of classes of silicates, quartz-like, calcite-like, dolomite-like and gypsum-like particles. In addition, the analysis clearly indicates that the composition of dust aerosol particles remains largely unaffected by the sampler type. By using the relative abundance of the particle groups, size-resolved complex refractive index of dust particles is calculated. It is found that average refractive index is mainly wavelength dependent. The calculated real part of refractive index varied in between 1.71 and 1.53 for wavelengths ranging from 370 to 950 nm. Likewise, the imaginary part of refractive index is calculated for iron oxide particles and is varied in between 3.28*10-4 to 7.11*10-5 for wavelengths in the range of 250-1640 nm. Additionally, the refractive index values have shown a slight decrease with particle size. In the study, the potential for buffering of dust aerosol particles on the acid mobilization of iron particles is also analyzed. From analysis, it is found that the buffering potential depends on the environmental conditions and time. Moreover, by analyzing the ratio of sulfate mass to the total mass of dust of individual particles with the particle sizes, the mixing state of sulfate particles in the total dust particles were investigated. The analysis indicates that the finer dust particles were associated with higher content of sulfur, while the coarse dust particles corresponds to lower sulfur contents revealing only fine mode sulfate is internally mixed with mineral dust aerosol particles. Overall, the results show that passive sampling techniques coupled with an automated single particle analysis could be a good option to assess physical and chemical properties of atmospheric mineral dust particles.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
Um atmosphärische Staubdeposition zu untersuchen, werden häufig passive Sammler verwendet. Von diesen Sammlern gibt es eine Vielzahl unterschiedlicher Instrumente mit unterschiedlichen, in der Regel nicht gut charakterisierten Kollektor-Wirkungsgraden. Als Konsequenz können die erfassten Daten in Bezug auf ihre Größenrepräsentativität und infolgedessen auch die Zusammensetzung erheblich verzerrt sein. In dieser Studie wurden mittels automatisierter Einzelpartikel-Rasterelektronenmikroskopie in Verbindung mit energiedispersiver Röntgenspektroskopie verschiedene häufig verwendete passive Kollektoren hinsichtlich ihrer Effizienz charakterisiert. Hierbei wurden die größenaufgelösten chemischen und physikalischen Eigenschaften von Mineralstaub-Aerosolpartikeln untersucht. Zusätzlich wurden Strömungssimulationen durchgeführt, um die Deposition von Partikeln auf verschiedenen passiven Kollektoren vorherzusagen und damit theoretische Depositionsgeschwindigkeiten zu erhalten. Die basierend auf diesen Daten berechneten berechneten Messungen der Abscheideraten verschiedener passiver Kollektoren zeigen Unterschiede in den Kollektor-Wirkungsgraden. Der modifizierte Wilson & Cooke (MWAC) und der Big Spring Number Eight (BSNE) Sammler - beides Sammler für horizontalen Fluss - sammeln erheblich mehr Material als der Flat Plate und der Sigma-2, bei denen es sich um Kollektoren für den vertikalen Fluss handelt. Der Wirkungsgrad des MWAC steigt zu großen Partikeln hin an. Beim Sigma-2 zeigt sich eine positive Abhängigkeit zur Windgeschwindigkeit. Beim BSNE zeigen sich kaum Abhängigkeiten von den atmosphärischen Parametern. Messungen eines optischen Partikelspektrometers zeigen eine positive Korrelation zwischen Abscheideraten- und PM10-Konzentrationsmessungen. Die Ergebnisse zeigen, dass BSNE und Sigma-2 gute Optionen für die PM10-Messung sind, während MWAC- und Flat-Plate-Kollektoren eher ungeeignet sind. Eine negative Korrelation wurde zwischen Staubdepositionsrate und Windgeschwindigkeit beobachtet. Depositionsgeschwindigkeiten, die aus verschiedenen klassischen Depositionssmodellen berechnet wurden, stimmen nicht mit Ablagerungsgeschwindigkeiten überein, die mithilfe von CFD-Simulationen (Computational Fluid Dynamics Simulations) bestimmt wurden. Die durch CFD berechnete Abscheidungsgeschwindigkeit war häufig höher als die aus klassischen Depositionsgeschwindigkeitsmodellen abgeleiteten Werte. Darüber hinaus stimmen die modellierten Abscheidungsgeschwindigkeitsverhältnisse zwischen verschiedenen Probenehmern nicht mit den Beobachtungen überein. Die Ergebnisse dieser Experimente zeigen auch, dass Mineralstaub, aus verschiedenen Klassen von Silikaten, quarzartigen, calcitartigen, dolomitartigen und gipsartigen Partikeln, in Izana der dominierende mineralische Partikeltyp ist. Darüber hinaus zeigt die Analyse deutlich, dass die Zusammensetzung der gesammelten Staubpartikel vom Kollektor weitgehend unabhängig ist. Unter Verwendung der relativen Häufigkeit der Partikelgruppen wird der größenaufgelöste komplexe Brechungsindex von Staubpartikeln berechnet. Es zeigt sich, dass der durchschnittliche Brechungsindex hauptsächlich wellenlängenabhängig ist. Der berechnete Realteil des Brechungsindex variierte zwischen 1,71 und 1,53 für Wellenlängen im Bereich von 370 bis 950 nm. Eine vergleichbare, aber deutlich stärker ausgeprägte Abhängigkeit zeigt der Imaginärteil des Brechungsindex, der aus den Eisengehalten abgeschätzt wird, im Bereich von 250-1640 nm (zwischen 3,28*10-4; und 7,11*10-5). Zusätzlich zeigen die Brechungsindexwerte eine leichte Abnahme mit der Partikelgröße. In dieser Studie wird schließlich auch ein Potenzial für die Pufferung von Staubaerosolpartikeln bei der Säuremobilisierung von Eisen in Partikeln untersucht. Aus der Analyse geht hervor, dass das Potential zur Pufferung von den Umgebungsbedingungen und der Zeit abhängt. Darüber hinaus wurde durch Analyse des Verhältnisses von Sulfatmasse zu Gesamtstaubmasse einzelner Partikel mit den Partikelgrößen der Mischungszustand von Sulfatpartikeln in den Gesamtstaubpartikeln untersucht. Die Analyse zeigt, dass die Feinstaubpartikel einen höheren Schwefelgehalt aufwiesen, während die gröberen Staubpartikeln einen geringeren Schwefelgehalt enthielten, was zeigt, dass nur feinmodiges Sulfat intern mit Mineralstaub-Aerosolpartikeln gemischt ist. Insgesamt zeigen die Ergebnisse, dass passive Probenahmeverfahren in Verbindung mit einer automatisierten Einzelpartikelanalyse eine gute Möglichkeit zur Beurteilung der physikalischen und chemischen Eigenschaften von atmosphärischen Mineralstaubpartikeln darstellen könnten.German
Place of Publication: Darmstadt
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 550 Geowissenschaften
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences > Earth Science > Atmospheric Aerosol
Date Deposited: 04 Mar 2020 15:49
Last Modified: 04 Mar 2020 15:50
DOI: 10.25534/tuprints-00011472
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-114729
Referees: Kandler, Prof. Dr. Konrad and Rodriguez, Dr. Sergio
Refereed: 23 January 2020
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/11472
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