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CVD-Synthese von LiCoO2-Dünnschichtkathoden und Silizium-Dünnschichtanoden als Elektroden für Lithium-Ionen-Dünnschichtbatterien

Motzko, Markus (2020):
CVD-Synthese von LiCoO2-Dünnschichtkathoden und Silizium-Dünnschichtanoden als Elektroden für Lithium-Ionen-Dünnschichtbatterien.
Darmstadt, Technische Universität,
DOI: 10.25534/tuprints-00011417,
[Ph.D. Thesis]

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Dissertation M Motzko_V02.02.2020.pdf
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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: CVD-Synthese von LiCoO2-Dünnschichtkathoden und Silizium-Dünnschichtanoden als Elektroden für Lithium-Ionen-Dünnschichtbatterien
Language: German
Abstract:

Im Hinblick auf die Entwicklung von sogenannten 3-Dimensionalen-Dünnschichtbatterien ist die chemische Gasphasenabscheidung von besonderer Bedeutung. Diese Beschichtungstechnologie bietet den Vorteil, defektfreie Dünnschichten auf Substrate mit hohen Aspektverhältnissen abscheiden zu können und ist somit eine Schlüsseltechnologie bei der Entwicklung von 3D-Dünnschicht-Batterien auf Substraten mit hohem Aspektverhältnis. Diese Arbeit fokussiert sich mit diesem Hintergrund auf die Entwicklung eines MOCVD-Prozesses zur Abscheidung von LiCoO2-Dünnschichtelektroden. Zusätzlich gibt sie einen Einblick auf die Grenzflächenausbildung zwischen LiCoO2-Dünnschichten und verschiedenen gasförmigen Spezies sowie in die Eigenschaften von HW-CVD-Siliziumdünnschichtanoden. In Bezug auf die MOCVD-Abscheidung von LiCoO2-Dünnschichtelektroden beschreibt die Arbeit den Aufbau eines geeigneten Reaktordesigns sowie die Auswahl geeigneter Präkursoren. Darüber hinaus werden prozessparametrische Einflussfaktoren auf Fremdphasen ermittelt. Hierbei werden als Hauptfaktoren der Sauerstoffpartialdruck während der MOCVD-Synthese sowie die maximale Kalzinierungstemperatur identifiziert. Zusätzlich werden Prozessbedingungen bestimmt, in denen fremdphasenfreie LiCoO2-Dünnschichten mit guten elektrochemischen Eigenschaften und einem guten 3D-Bedeckunsgrad erhalten werden. Weiterhin wird die Grenzflächenausbildung zwischen LiCoO2-Dünnschichten und den chemsichen Spezies O2, CO2, H2O sowie Laborluft mittels XPS untersucht. Hierbei liegt besonderer Fokus auf der Charakterisierung der chemischen Struktur der Grenzflächen oder Oberfläche sowie der Identifikation möglicher Ladungstransferprozesse. Bei der Untersuchung der prozessparametrische Einflussfaktoren sowie den Grenzflächenbetrachtungen stellt sich CO2 als chemische Spezies heraus, die die Bildung von Li2CO3-Fremdphasen begünstigt. Als Schlussfolgerung ist CO2 somit als chemisches Reaktionsprodukt in der MOCVD-Abscheidung von LiCoO2-Dünnschichten, bei den in dieser Arbeit verwendeten Prozessbedingungen, absolut zu vermeiden. In Bezug auf die Eigenschaften von HW-CVD-Siliziumdünnschichtanoden wird der Einfluss von Prozessparametern auf die Mikrokristallinität der Siliziumdünnschichten untersucht. Zusätzlich wird der Einfluss der Mikrokristallinität auf die elektrochemischen Zyklierungs-Eigenschaften der Dünnschichten charakterisiert. Dünnschichten mit einer Mikrokristallinität von 0,5 zeigen hier besonders vielverprechende Zyklierungseigenschaften. Zur Charakterisierung der synthetisierten Dünnschichten werden in dieser Arbeit materialwissenschaftliche Methoden wie Raman-Spektroskopie, XPS, XRD, REM und elektrochemische Methoden wie die galvanostatische Zyklierung und die Cyclovoltammetrie verwendet.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
For the development of so called 3-dimensional thin film batteries different deposition techniques can be used, chemical vapor deposition being one of the most promising ones. This technology has the advantage that defect-free thin films can be deposited on substrates with very high aspect ratios, thus enabling the development of 3D-thin film batteries where the deposition of thin films on high aspect ratio substrates is crucial. This work focuses on the development of a MOCVD-process to deposit LiCOO2 thin film electrodes. Additionally it gives an insight in the interface formation betwen LiCOO2 thin films und various gaseous species and also in the properties of HW-CVD Silicon thin films. Regarding the MOCVD deposition of LiCOO2 thin films this works describes the construction of a suitable chemical reactor and also the selection of suitable precursors. Furthermore the influence of process parameter on impurity-phases are determined. Identified high impact factors are the oxygen partial pressure plus the maximum temperatur while calcinating the deposited films. In addition, process parameters that are suitable for depositing impurity-free thin LiCoO2 films with good electrochemical properties and good 3D-coverage are determined. Furthermore, the formation of interfaces between LiCOO2 thin films and the chemical species O2, CO2, H2O plus air are investigated by XPS. In these investigations the work focuses on the characterisation of chemical properties of the interface or surface as well as the identification of possible charge transfer mechanisms. Studying the influences of process parameters on impurity phases and the interface formations this work shows that CO2 is having a very high impact on the formation of Li2CO3 impurity phases. Avoiding CO2 as a reaction product during LiCOO2-deposition is therefore concluded as crucial for impurity-free deposition of LiCOO2 thin films in the used parameter regime. For HW-CVD silicon thin films the influence of process parameters on the microcrystallinity is detemined. Also the influence of microcrystallinity on the electrochemical cycling performance of silicon thin films is investigated. Thin films with a microcrystallinity of 0,5 turn out to show very promising cycling properties. Methods that were used in this work to characterize the synthesized thin films are raman spectroscopy, XPS, XRD, REM as well as electrochemical methods such as galvanostatic cycling and cyclovoltammetry.English
Place of Publication: Darmstadt
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 620 Ingenieurwissenschaften
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science > Surface Science
Date Deposited: 02 Apr 2020 06:14
Last Modified: 02 Apr 2020 06:14
DOI: 10.25534/tuprints-00011417
Official URL: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/11417
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-114176
Referees: Jaegermann, Prof. Dr. Wolfram and Ensinger, Prof. Dr. Wolfgang
Refereed: 11 December 2019
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/11417
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