Controlling the Motion of Self-Thermophoretic Au-PS Janus Particles

This thesis provides a comprehensive study of the thermophoretic self-propulsion of partially gold-coated polystyrene (Au-PS) Janus particles, focusing on how fabrication methods, particle properties, and the surrounding medium influence their dynamics. In the first part, various fabrication techniques including sputter coating, thermal evaporation, and elastomer embedding produce Janus particles with Au cap coverages between 36 % to 74 %. A novel approach based on atomic force microscopy (AFM) enables a precise quantification of the Au cap size, overcoming the orientational limitations of scanning electron microscopy (SEM) andenergy-dispersive x-ray spectroscopy (EDX). Surprisingly, within this range, the thermophoretic velocity shows no clear dependence on the cap size, likely due to additional torques from asymmetric flows near the substrate. The second part examines how intrinsic parameters and ionic conditions impact propulsion. Smaller particles display higher velocities and diffusion coefficients, in line with hydrodynamic scaling. The Au cap thickness proves to be critical: thin caps of around 17 nm do not support propulsion, while thicker caps of approx. 50 nm enable robust motion due to improved light absorption and heat conduction. Adding salt (NaCl) reduces the propulsion velocities and increases irreversible adhesion of the Janus particles to the glass substrate by compressing the electrostatic double layer (EDL). At intermediate NaCl levels (7.5 mM), two different behaviors emerge: approx. half of the mobile particles propel themselves actively, while the rest display only Brownian motion under the same conditions, which underscores the system’s sensitivity to slight structural and local variations. The third part explores propulsion in temperature-responsive Poly(N-isopropyl acrylamide) PNIPAM solutions. At low polymer concentrations (0.05 wt%), the particle velocity increases significantly near the lower critical solution temperature (LCST) due to localized heating, inducing PNIPAM collapse near the hot side and creating asymmetric polymer distributions that enhance propulsion. At higher concentrations (0.5 wt% and 1 wt%), stronger polymer adsorption is assumed to suppress propulsion by screening temperature gradients and removing asymmetry. Above the LCST, only Brownian motion remains. These results demonstrate how temperature and polymer concentration can be used to finely tune microswimmer dynamics. Overall, this thesis advances the fundamental understanding of thermophoretic self-propulsion and offers practical guidance for designing Janus particles for use in targeted transport, microfluidics, and responsive delivery systems.

Diese Arbeit beschäftigt sich umfassend mit der thermophoretischen Selbstbewegung von teilweise goldbeschichteten Polystyrol-Janus-Partikeln (Au-PS) und untersucht, wie Herstellungsverfahren, Partikeleigenschaften und das umgebende Medium deren Dynamik beeinflussen. Im ersten Teil werden verschiedene Herstellungstechniken wie Sputterbeschichtung, thermische Verdampfung und das Einbetten in Elastomermatrizen eingesetzt, um Janus-Partikel mit Goldkappenbedeckungen zwischen 36 % und 74 % herzustellen. Eine neu entwickelte Methode basierend auf Rasterkraftmikroskopie (AFM) ermöglicht eine präzise Bestimmung der Kappengröße und überwindet die orientierungsbedingten Einschränkungen konventioneller Verfahren wie Rasterelektronenmikroskopie (REM) und energiedispersiver Röntgenspektroskopie (EDX). Innerhalb des untersuchten Bereichs zeigt die thermophoretische Geschwindigkeit jedoch keine klare Abhängigkeit von der Kappengröße, was vermutlich auf zusätzliche Drehmomente durch asymmetrische Strömungen nahe der Substratoberfläche zurückzuführen ist. Der zweite Teil befasst sich mit dem Einfluss intrinsischer Partikeleigenschaften und ionischer Bedingungen auf die Selbst-Thermophorese. Kleinere Partikel weisen höhere Geschwindigkeiten und Diffusionskoeffizienten auf, was mit der hydrodynamischen Skalierung übereinstimmt. Die Dicke der Goldkappe erweist sich als entscheidend: Dünne Kappen von etwa 17 nm führen zu keinem Antrieb, während dickere Kappen von ca. 50 nm aufgrund von verbesserter Lichtabsorption und Wärmeleitung eine stabile Selbstbewegung ermöglichen. Die Zugabe von Salz (NaCl) verringert die Partikelgeschwindigkeit und erhöht die irreversible Adhäsion der Janus-Partikel an das Glas-Substrat, da die elektrolytische Doppelschicht (EDL) komprimiert wird. Bei mittleren Salzkonzentrationen (7.5 mM) treten zwei unterschiedliche Verhaltensweisen auf: Etwa die Hälfte der noch mobilen Partikel bewegt sich aktiv fort, während die andere Hälfte unter identischen Bedingungen lediglich Brownsche Bewegung zeigt. Dies unterstreicht die Empfindlichkeit des Systems gegenüber kleinsten strukturellen oder lokalen Variationen. Im dritten Teil wird die Bewegung der Janus-Partikel in temperatur-responsiven Poly(Nisopropylacrylamid) PNIPAM-Lösungen untersucht. Bei niedrigen Polymerkonzentrationen (0.05 wt%) steigt die Partikelgeschwindigkeit in der Nähe der unteren kritischen Lösungstemperatur (LCST) stark an. Das ist bedingt durch lokale Erwärmung, die einen Kollaps der PNIPAM-Ketten auf der heißen Seite induziert und asymmetrische Polymerverteilungen erzeugt, welche die Fortbewegung verstärken. Bei höheren Polymerkonzentrationen (0.5 wt% und 1 wt%) unterdrückt vermutlich eine stärkere Adsorption die Fortbewegung, indem Temperaturgradienten abgeschirmt und die Asymmetrie aufgehoben wird. Oberhalb der LCST verbleibt nur noch Brownsche Bewegung. Diese Ergebnisse zeigen, wie Temperatur und Polymerkonzentration gezielt zur Steuerung der Mikroschwimmerdynamik eingesetzt werden können. Insgesamt leistet diese Arbeit einen Beitrag zum grundlegenden Verständnis der thermophoretischen Selbstbewegung und liefert praxisrelevante Ansätze zur Gestaltung von Janus-Partikeln für Anwendungen in zielgerichtetem Transport, Mikrofluidik und stimuli-responsiven Transportsystemen.