Pore scale reactive flow simulation in catalytic particulate filters based on high resolution X-ray CT images

This study presents a comprehensive pore-scale simulation of reactive flows in particulate filters, focusing on selective catalytic reduction diesel particulate filters (SDPF). Emphasis is placed on the impact of internal washcoat pores and the development of a zero-dimensional surrogate model for first-order reactions. Nano-computed tomography (nano-CT) with a voxel resolution of 364 nm enabled detailed imaging and reconstruction of real filter samples, including the washcoat’s internal pores for the first time. Segmentation into pore, washcoat, and substrate phases provided a solid foundation for numerical simulations. To reduce computational cost, a representative elementary volume (REV) and a downsampling strategy were implemented and validated through geometric and flow parameter comparisons. Essential microstructural characteristics were preserved while significantly lowering computational demands. Results highlight the critical role of internal washcoat pores in mass transport and catalytic performance. SDPF samples with resolved internal pores outperformed those with closed washcoat structures (SDPF CWC), even with lower washcoat loading, underlining the importance of geometric connectivity and bimodal pore networks. Comparisons with catalytic gasoline particulate filters (cGPF) revealed the absence of internal washcoat pores in cGPF samples, suggesting finer pore structures. In the absence of experimental diffusion data, this work provides practical tortuosity values for estimating effective diffusion. To accelerate performance prediction, a zero-dimensional surrogate model based on residence time distribution (RTD) and washcoat efficiency was developed. Using Thiele modulus theory, it estimates conversion from effective diffusion lengths and efficiency factors, showing high accuracy across different geometries. The model emphasizes the equally important roles of RTD and washcoat efficiency in catalysis. Additionally, nonlinear (inhibition-controlled) reactions were simulated, demonstrating that spatial concentration profiles remain consistent across different inhibition factors at similar conversion levels. This finding enables simplification and generalization of spatial distributions in models of complex reaction kinetics.

Diese Studie präsentiert eine umfassende Porenskala-Simulation reaktiver Strömungen in Partikelfiltern mit besonderem Fokus auf selektive katalytische Reduktions-Dieselpartikelfilter (SDPF). Im Mittelpunkt stehen der Einfluss von Poren innerhalb des Washcoats und die Entwicklung eines null-dimensionalen Ersatzmodells für Reaktionen erster Ordnung. Mittels Nano-Computertomographie (Nano-CT) mit einer Voxelauflösung von 364 nm konnten reale Filterproben erstmals detailliert abgebildet und rekonstruiert werden, einschließlich der Poren im Washcoat. Die Bildsegmentierung in Poren, Washcoat und Cordierit-Substrat bildete die Grundlage für numerische Simulationen. Um den hohen Rechenaufwand der Porensimulation zu reduzieren, wurden ein repräsentatives Elementarvolumen (REV) und eine Downsampling-Strategie implementiert und anhand geometrischer und strömungsbezogener Parameter validiert. Die wesentlichen Merkmale der Mikrostruktur konnten dabei mit deutlich reduziertem Rechenaufwand erhalten bleiben. Die Ergebnisse zeigen die entscheidende Rolle der inneren Washcoat-Poren für Stofftransport und katalytische Effizienz. Selbst bei geringerer Washcoat-Menge zeigten SDPF-Proben mit aufgelösten inneren Poren eine bessere katalytische Ausnutzung als Proben mit geschlossenen Washcoat-Strukturen (SDPF CWC), was die Bedeutung geometrischer Konnektivität und bimodaler Porennetzwerke unterstreicht. Ein Vergleich mit katalytischen Otto-Partikelfiltern (cGPF) zeigte strukturelle Unterschiede, wobei bei cGPF-Proben keine inneren Washcoat-Poren festgestellt wurden – ein Hinweis auf feinere Porenstrukturen. In Ermangelung experimenteller Diffusionsdaten liefert diese Arbeit praxisnahe Tortuositätswerte zur Abschätzung effektiver Diffusion. Zur Beschleunigung von Leistungsprognosen wurde ein null-dimensionales Ersatzmodell basierend auf Verweilzeitverteilung (RTD) und Washcoat-Wirkungsgrad entwickelt. Unter Verwendung der Thiele-Modul-Theorie werden Umwandlungsraten aus effektiven Diffusionslängen und Effizienzfaktoren berechnet – mit hoher Genauigkeit für verschiedene Geometrien. Das Modell betont die gleichwertige Bedeutung von RTD und Washcoat-Wirkungsgrad für die Katalyse. Darüber hinaus wurden nichtlineare (hemmungskontrollierte) Reaktionen untersucht. Dabei zeigte sich, dass die räumlichen Konzentrationsverteilungen bei ähnlichen Umwandlungsraten weitgehend unabhängig vom Hemmfaktor konstant bleiben. Diese Erkenntnis ermöglicht eine Reduktion notwendiger Simulationen und die Generalisierung räumlicher Konzentrationsverteilungen bei komplexen Reaktionskinetiken.