Coherent frequency conversion towards ultrashort VUV pulses enhanced by dressed states and adiabatic quantum dynamics

In this work, we thoroughly investigated frequency conversion towards ultrashort picosecond (ps) laser pulses in the vacuum ultraviolet (VUV) spectral regime via nonlinear optics in coherently-driven quantum systems at high intensities. We applied approaches of adiabatic quantum dynamics relying on coherent light-matter interactions, which modify the "bare" eigenstates of a quantum system to "dressed" states and exploit slow (i.e., adiabatic) population evolutions via such dressed states. This enables enhancement of typically low-order, low-intensity nonlinear optics (at MW/cm², GW/cm²), where the light field perturbs the atomic level structure only weakly. On the other hand, aiming at nonlinear optics at higher orders, e.g., high-harmonic generation, strong light fields are applied (100 TW/cm², PW/cm²), which modify the Coulomb potential of the atom strongly. In this case, resonances play no role anymore and adiabatic quantum dynamics via atomic resonances will not work. With this work, we demonstrated the implementation of adiabatic quantum dynamics and coherently prepared media for nonlinear optics in an intermediate intensity regime (TW/cm²), i.e., at Keldysh parameters approaching γ≈1. The fundamental question was, whether the high intensities still permit us to drive and exploit coherent-adiabatic dynamics via dressed states for enhancement of frequency conversion processes. We investigated two approaches to enhance the frequency conversion yield applying nonlinear optics in coherently-driven quantum systems (rare gases). In the first approach, we resonantly enhanced harmonic generation via dressed states with large Autler-Townes splittings. With this approach, we demonstrated how to make atomic resonances available for an initially far detuned fixed-frequency pump laser and showed a compensation for inevitable, perturbing Stark shifts. In the second approach, we investigated frequency conversion, enhanced by coherent population return (CPR) and preparation of maximal atomic coherences at high intensities. With this approach, we showed how to maximally benefit from an atomic resonance via adiabatically driven frequency conversion, i.e., by detuning the strong pump laser slightly from the resonance.

In dieser Arbeit wird die Frequenzkonversion von ultrakurzen Pikosekunden (ps) Laserpulsen in den vakuumultravioletten (VUV) Spektralbereich über nichtlineare Optik in kohärent getriebenen Quantensystemen bei hohen Intensitäten untersucht. Die dabei angewendeten Techniken der adiabatischen Quantendynamik beruhen auf der kohärenten Licht-Materie Wechselwirkung, die die sogenannten „bare states“ (diabatische Zustände) eines Quantensystems in die sogenannten „dressed states“ (adiabatische Zustände) überführt und die langsame Populationsentwicklung über die „dressed states“ ausnutzt. Dies ermöglicht typischerweise Überhöhungen für nichtlinear optische Prozesse niedriger Ordnung bei niedrigen Intensitäten (MW/cm², GW/cm²). In diesem Intensitätsbereich stört das Lichtfeld die atomare Energieniveaustruktur und das atomare elektrische Potential nur schwach. Andererseits werden für nichtlinear optische Prozesse höherer Ordnung, beispielsweise für die Erzeugung hoher Harmonischer, extrem hohe Intensitäten (100 TW/cm², PW/cm²) genutzt. Diese modifizieren das Coulomb Potential des Atoms stark, so dass in diesem Fall Resonanzen keine Rolle spielen und adiabatische Quantenmechanik über diese nicht funktioniert. In dieser Arbeit wird die Implementierung von adiabatischer Quantendynamik und kohärenter Präparation von Quantensystemen für nichtlineare Optik in einem Zwischenbereich mit hohen, aber nicht extremen Intensitäten (TW/cm²) demonstriert. Dies wird anschaulich über den Keldysh Parameter ausgedrückt, der ein Verhältnis zwischen dem Ionisationspotential des Atoms und der kinetischen Energie eines Elektrons im Laserfeld darstellt, ausgedrückt. In unseren Experimenten lag der Keldysh Parameter in der Nähe von γ=1. Die Kernfrage dieser Arbeit ist nun, ob bei diesen hohen Intensitäten Techniken der kohärent adiabatischen Quantendynamik weiterhin anwendbar sind um Frequenzkonversionsprozesse zu überhöhen. Es werden zwei Techniken zur Überhöhung von Frequenzkonversionsprozessen untersucht, die auf nichtlinearer Optik über kohärent getriebene Quantensysteme (in Edelgasen) basieren. Die erste Technik beruht auf der resonanten Überhöhung der Erzeugung Harmonischer über „dressed states“ mit großen Autler-Townes Aufspaltungen. Mit dieser Technik können atomare Resonanzen für weit verstimmte, festfrequente Pumplaser nutzbar gemacht werden und unvermeidliche, störende Stark-Verschiebungen kompensiert werden. Die zweite Technik verwendet die kohärente Populationsrückkehr (engl.: coherent population return, CPR) zur Überhöhung der Frequenzkonversion durch die Präparation maximaler atomarer Kohärenzen. Mit diesem Ansatz wird gezeigt, wie die Frequenzkonversion optimal durch eine atomare Resonanz bei starker Kopplung überhöht wird. Interessanterweise ist dies nicht auf der Resonanz der Fall, sondern für eine leichte Verstimmung, die eine adiabatische Wechselwirkung ermöglicht.