Chemische Charakterisierung mariner und kontinentaler Aerosolpartikel mit Hilfe der Totalreflexions-Röntgenfluoreszenzanalyse und der hochauflösenden Rasterelektronenmikroskopie

Die Hauptaufgabenstellung dieser Arbeit war die Sammlung und idealerweise vollständige Charakterisierung atmosphärischer Aerosolpartikel. Die Sammlung der Partikel mit Durchmessern von 100 nm - 25 µm wurde mit einem fünfstufigen Trägheitsimpaktor durchgeführt. Die atmosphärischen Gesamtkonzentrationen der Elemente mit 10 < Z < 83 (Natrium bis Blei) wurden mit Hilfe der Totalreflexions-Röntgenfluoreszenzanalyse (TRFA) bestimmt und die chemische Zusammensetzung, Größe und morphologische Charakteristika individueller Partikel wurde mit Hilfe eines hochauflösenden Rasterelektronenmikroskops (HRSEM) ermittelt. Essentiell für die spätere Interpretation und Nutzung der gewonnenen Daten in Modellrechnungen war, dass die charakterisierten Partikel einer definierten Luftmasse zuzuordnen waren. Dies wurde gewährleistet durch die Auswahl von Probenahmeorten ohne starke lokale Partikelquellen. Im Falle mariner Partikel wurde die Insel Helgoland, im Falle kontinentaler Partikel der Kleine Feldberg im Taunus als Probenahmeort ausgewählt. Durch die systematische Partikelcharakterisierung über einen längeren Zeitraum konnte eine Parametrisierung der chemischen Partikelzusammensetzung in Abhängigkeit verschiedener Luftmassen erreicht werden. Da in dieser Arbeit der optisch wirksamste Größenbereich von 0,1 - 2 µm Partikeldurchmesser vollständig charakterisiert wurde, und hierbei auch die die Absorption bestimmende Rußkomponente klar identifiziert wurde, konnten auf Basis der ermittelten Daten die mittleren Brechungsindizes der Partikel innerhalb der einzelnen Luftmassen berechnet werden.

The main goal of this work was the sampling and characterisation of atmospheric aerosol particles. Particles with diameters from 100 nm to 25 µm were sampled with an five-stage cascade impactor. Atmospheric concentrations of the elements with 10 < Z < 83 (sodium to lead) were determined with help of total reflection X-ray fluorescence analysis (TXRF). Chemical composition, size and morphological characteristics of individual particles were determined by use of high resolution scanning electron microscopy (HRSEM). With regard to the interpretation and use of the data in model calculations, it is necessary that the characterised particles can be assigned to defined air masses. This requirement was achieved by the selection of sampling sites without strong particle sources. For sampling of marine aerosol particles the island Helgoland and in case of continental particles the Kleiner Feldberg (Taunus) were chosen. By the systematic particle characterisation over a long period, a parametrization of the chemical particle composition dependent on different air masses was achieved. Because of the complete characterisation in the optical most active size range of 0,1 to 2 µm particle diameter and the identification of the strong absorbing soot component, the mean refractive indices could be determined.