Physically Interpretable Machine Learning for Lithium-Ion Batteries

Lithium-ion batteries, with their high energy and power densities, are key for decarbonization. Optimizing battery design and operation is important for reducing costs, resource usage, and energy footprints. However, battery degradation is complicated, path-dependent, and not fully understood. Measurements can be noisy, and many important parameters cannot be directly measured in commercial battery cells. This thesis addresses these challenges using physically interpretable machine learning across three interconnected problems, from individual cells to battery systems.

First, we investigate the interpretability of high-dimensional regression for battery life prediction based on cycling test data, which is important to accelerate battery testing and development and to improve the understanding of degradation. High-dimensional regression can directly work with high-dimensional measurement data, yielding linear coefficients. We showcase interpretability challenges in this context and develop a method to understand how the nullspace and regularization shape regression coefficients. The nullspace of the data matrix allows very different regression coefficients to yield identical predictions. We demonstrate that the fused lasso, a regression method that yields coefficients not orthogonal to the nullspace, improves physical interpretability on two battery aging data sets. The insights gained help make informed design choices for building regression models on high-dimensional data and reasoning about potential underlying linear models, which is generally important for system optimization and improving scientific understanding.

Another important challenge this thesis addresses is diagnosing batteries with electrochemical impedance spectroscopy. Experts typically match impedance spectra with equivalent circuit models to track battery performance. Here, we show three approaches to automate the classification of equivalent circuit models by leveraging a large synthetic impedance data set. The results build on the BatteryDEV hackathon that was organized during this dissertation. The best-performing approach is a gradient-boosted tree model in combination with automatic feature generation. Interpretation shows that the most important features align with physically meaningful impedance characteristics of specific circuits. The next best model is a random forest model, which uses the impedance data directly. The convolutional neural network trained on Nyquist plot images achieves a lower classification accuracy. The classification results highlight the potential of automatic equivalent circuit model selection for impedance data.

Finally, this thesis develops online health monitoring systems for fault detection using data from real-world battery operations of lithium-iron-phosphate battery systems. The data set contains 28 systems returned to the manufacturer for warranty, each with eight cells in series, totaling 224 cells and 133 million data rows. We use recursive spatiotemporal Gaussian process models to separate the time-dependent and operating-point-dependent resistances. These processes scale linearly with the number of data points, allowing online monitoring. We develop probabilistic fault detection rules. Often, only a single cell shows abnormal behavior or a knee point, consistent with weakest-link failure for cells connected in series, amplified by local resistive heating. The results further the understanding of how battery systems degrade and fail in the field and demonstrate how online monitoring and early fault detection improve battery safety.

The physically interpretable models developed in this thesis support research and development, further the understanding of battery degradation, and improve safety. This thesis made methodological contributions and generated scientific insights by applying existing methods to battery data sets. We published the synthetic impedance data set and the field data set. Furthermore, we open-sourced four software repositories for reproducibility and reusability. The approaches developed in this thesis are flexible and are expected to be adaptable to novel materials and systems.

Lithium-Ionen-Akkumulatoren sind aufgrund ihrer hohen Energie- und Leistungsdichte eine Schlüsseltechnologie zur Dekarbonisierung. Die Optimierung von Design und Betrieb ist wichtig, um Kosten, Ressourcen- und Energieverbrauch reduzieren. Die Alterung von Batterien ist jedoch kompliziert, pfadabhängig und noch nicht vollständig physikalisch verstanden. Weitere Probleme sind, dass viele Parameter nicht direkt gemessen werden können und Messungen oft verrauscht sind. Um Lösungen für diese Probleme beizutragen, verwendet diese Arbeit physikalisch interpretierbares maschinelles Lernen an einzelnen Zellen bis zu Batteriesystemen.

Zunächst untersuchen wir die Interpretierbarkeit hochdimensionaler Regression für die Vorhersage der Batterielebensdauer auf der Grundlage von Zyklustestdaten. Dies ist wichtig, um Batterietests und -entwicklung zu beschleunigen und das Verständnis der Alterung zu verbessern. Die hochdimensionale Regression verwendet hochdimensionalen Messdaten und liefert lineare Koeffizienten. Wir zeigen Herausforderungen für die Interpretierbarkeit in diesem Zusammenhang und entwickeln eine Methode, um den Einfluss des Kerns und der Regularisierung auf Regressionskoeffizienten zu zeigen. Der Kern ermöglicht es, dass sehr unterschiedliche Regressionskoeffizienten zu gleichen Vorhersagen führen können. Wir zeigen, dass Regressionsmethoden, wie Fused Lasso, die keine zum Kern orthogonalen Koeffizienten erzeugen, die physikalische Interpretierbarkeit an zwei verschiedenen Batteriedatensätzen verbessert. Diese Erkenntnisse helfen dabei, Designentscheidungen für hochdimensionale Regressionsmodellen zu treffen und Schlussfolgerungen über potenziell zugrunde liegende lineare Modelle zu ziehen. Dies ist im Allgemeinen wichtig für die Systemoptimierung und Verbesserung des wissenschaftlichen Verständnisses von Systemen.

Eine weitere Herausforderung, die in dieser Arbeit behandelt wird, ist die Diagnose von Batterien. Die elektrochemische Impedanzspektroskopie ist ein beliebtes Verfahren, bei dem Experten in der Regel Ersatzschaltungsmodelle zu Impedanzspektren auswählen. Hier zeigen wir drei Ansätze zur Klassifizierung von Ersatzschaltbildmodellen. Hierfür nutzen wir einen großen synthetischen Impedanzdatensatz von einem Industriepartner. Die Ergebnisse basieren auf dem BatteryDEV Hackathon, welcher im Rahmen dieser Dissertation organisiert wurde. Der Ansatz mit der besten Klassifizierungsgenauigkeit ist ein XGBoost Modell in Kombination mit automatischer Featuregenerierung. Die Interpretation zeigt, dass die wichtigsten Features mit den physikalisch bedeutsamen Impedanzmerkmalen bestimmter Ersatzschaltbilder übereinstimmen. Das nächstbeste Modell ist ein Random-Forest-Modell, welches die Klassifizierung direkt aus Impedanzdaten lernt. Das auf Bildern von Nyquist-Diagrammen trainierte Convolutional Neural Network erreicht eine geringere Klassifizierungsgenauigkeit. Diese Ergebnisse verdeutlichen das Potenzial automatischer Impedanzklassifizierungsmethoden.

Als dritten Schwerpunkt werden in dieser Arbeit Online-Zustandsüberwachungssysteme zur Fehlererkennung anhand von Daten aus dem Batteriebetrieb von Batteriesystemen entwickelt. Der Datensatz enthält Daten von 28 Batteriesystemen, welche jeweils aus acht Zellen in Reihe bestehen. Insgesamt beinhaltet der Datensatz 224 Zellen und 133 Millionen Datenzeilen. Die Batteriesysteme wurden aufgrund von Fehlern an den Hersteller zurückgeschickt. Wir verwenden rekursive raum-zeitliche Gauß-Prozess-Modelle, um die zeitabhängigen und die betriebspunktabhängigen Einflüsse auf den Innenwiderstand zu trennen. Diese Prozesse skalieren linear mit der Anzahl der Datenpunkte und ermöglichen eine Online-Überwachung. Wir entwickeln probabilistische Ansätze zur Fehlererkennung. Die Ergebnisse zeigen, dass oft nur eine einzelne Zelle ein abnormales Verhalten oder einen Knickpunkt in der Widerstandskurve aufweist. Solch ein Knickpunktverhalten kann aufgrund von verstärkter Eigenerwärmung bei höherem Innenwiderstand auftreten. Die Ergebnisse tragen zu einem besseren Verständnis der Alterung und des Versagens von Batteriesystemen im Feld bei und zeigen, wie Online-Überwachung und Fehlerfrüherkennung die Sicherheit von Batteriesystemen verbessert.

Die in dieser Arbeit entwickelten physikalisch interpretierbaren Modelle des maschinellen Lernens unterstützen Forschung und Entwicklung, verbessern das Verständnis für die Alterung von Batterien und verbessern die Sicherheit. In dieser Arbeit wurden sowohl methodische Beiträge geleistet als auch wissenschaftliche Erkenntnisse durch die Anwendung von bestehenden Methoden auf Batteriedatensätze gewonnen. Wir haben den synthetischen Impedanzdatensatz und den Felddatensatz veröffentlicht. Außerdem haben wir vier Softwareverzeichnisse zur Reproduzierbarkeit unserer Ergebnisse und Wiederverwendbarkeit unserer Methoden veröffentlicht. Die entwickelten Ansätze sind flexibel und können für die Anwendung auf neue Materialien und Systeme angepasst werden.