Structure and application of mobile-macroscale scanning X-ray fluorescence (mobile-MA-XRF) imaging spectroscopy

In this work, mobile-macroscale scanning X-ray fluorescence (mobile-MA-XRF) imaging spectroscopy, a variant of XRF spectroscopy, is investigated and applied for the first-time as a sophisticated analysis methodology to both cultural and natural heritage objects. XRF is an established technique featuring a multi-elemental character, non-destructiveness, selectivity, and ease of analysis. This combination makes it particularly suited for the materials characterization of precious cultural and natural heritage objects. Here, after describing the XRF experimental structure and properties, micro-XRF and mobile-MA-XRF are introduced. It follows a detailed presentation of the data evaluation workflows developed and used during the application of mobile-MA-XRF to historical paintings and paleontological fossils. In particular, the data deconvolution and fitting methodologies based on open-source freeware, which were used on MA-XRF hyperspectral data are compared with the more common region-of-interest (ROI) XRF data treatment. Despite its several limits, the latter method is still widely used for XRF spectral analysis. The data handling and algorithms section also features background treatment approaches, the matrix multiplication approach for MA-XRF data processing, bi-elements scatter plots, a plug-in that was specifically developed and integrated in the open-source freeware used in this work, and finally the statistical analysis utilized in the application of MA-XRF to fossils. The second part of this work is dedicated to the applications of mobile-MA-XRF. Finally, the summary and outlooks critically focus on data analysis, instrumentation, and applications, providing industry-relevant arguments as well. This research work significantly advances XRF technology, particularly its data treatment routines and applications.

In dieser Arbeit wird die mobile Makroskala-Röntgenfluoreszenz-Bildgebungsspektroskopie (mobile-MA-XRF), eine Variante der XRF-Spektroskopie, untersucht und erstmals als hochentwickelte Analysemethode für Objekte des kulturellen und natürlichen Erbes angewendet. XRF ist eine etablierte Technik, die sich durch ihre Multielementcharakteristik, Nicht-Invasivität, Selektivität und einfache Analyse auszeichnet. Diese Kombination macht sie besonders geeignet für die Materialcharakterisierung wertvoller Objekte des kulturellen und natürlichen Erbes. Nach einer Beschreibung der experimentellen Struktur und Eigenschaften der XRF werden hier die Mikro-XRF und die mobile MA-XRF vorgestellt. Es folgt eine detaillierte Darstellung der Datenauswertungs-Workflows, die bei der Anwendung der mobilen MA-XRF auf historische Gemälde und paläontologische Fossilien entwickelt und verwendet wurden. Insbesondere werden die auf Open-Source-Freeware basierenden Methoden zur Datenentfaltung und -anpassung, die für MA-XRF-Hyperspektraldaten verwendet wurden, mit der gängigeren XRF-Datenverarbeitung für Regionen von Interesse (ROI) verglichen. Trotz ihrer zahlreichen Einschränkungen wird letztere Methode nach wie vor häufig für die XRF-Spektralanalyse verwendet. Der Abschnitt zur Datenverarbeitung und zu den Algorithmen befasst sich auch mit Ansätzen zur Hintergrundbehandlung, dem Matrixmultiplikationsansatz für die MA-XRF-Datenverarbeitung, Streudiagrammen für zwei Elemente, einem Plug-in, das speziell für diese Arbeit entwickelt und in die Open-Source-Freeware integriert wurde, und schließlich der statistischen Analyse, die bei der Anwendung von MA-XRF auf Fossilien zum Einsatz kommt. Der zweite Teil dieser Arbeit widmet sich den Anwendungen von Mobile-MA-XRF. Die Zusammenfassung und der Ausblick konzentrieren sich schließlich kritisch auf die Datenanalyse, die Instrumentierung und die Anwendungen und liefern auch branchenrelevante Argumente. Diese Forschungsarbeit bringt die XRF-Technologie, insbesondere ihre Datenverarbeitungsroutinen und Anwendungen, erheblich voran.