Plasma-assisted deposition of vegetable oil-based coatings for paper hydrophobization

While paper is a crucial material for manifold applications, its durability is limited by its susceptibility to humidity. Established finishing strategies aiming to address this challenge show various shortcomings with regard to sustainability. Therefore, this work aims at showing alternative approaches to paper hydrophobization relying on vegetable oils as biobased main coating component. Durable paper coatings are obtained by means of solvent- and derivative-free processes, focusing on either their crosslinking, covalent attachment or combination of both. One way to achieve this is by taking advantage of the thiol-ene click reaction, whereby irradiation induces formation of a crosslinked coating combining olive oil and a dithiol. Furthermore, olive oil can be covalently attached to the cellulosic substrate in a transesterification reaction, which is achieved through simple storage of the coated papers at elevated temperatures followed by Soxhlet extraction. Finally, plasma polymerization enables deposition of highly crosslinked and covalently attached vegetable oil-based coatings in one simple reaction step. Initial investigations are based on glass slides as simple scaffolds for understanding the plasma polymerization process, followed by depositions on smooth and finally rough paper substrates. Different vegetable oils, such as chia oil, safflower oil and olive oil are suitable for hydrophobizing paper, while the surface characteristics depend greatly on the selected plasma parameters. Ultimately, all three approaches prove to be suitable for paper hydrophobization and show the great potential of using vegetable oils in more sustainable coating processes.

Papier als Werkstoff ist für viele Anwendungen von großer Bedeutung, jedoch wird seine Dauerhaftigkeit durch seine Empfindlichkeit gegenüber Feuchtigkeit gemindert. In der Industrie etablierte Ansätze zur Behebung dieses Problems weisen im Hinblick auf Nachhaltigkeit allerdings einige Schwächen auf. Daher soll diese Arbeit alternative Wege zur Papierhydrophobierung aufzeigen, wobei Pflanzenöle als biobasierter Hauptbestandteil der Beschichtung verwendet werden. Dauerhafte Beschichtungen werden durch Vernetzung, kovalente Anbindung oder deren Kombination über lösungsmittel- und derivatisierungsfreie Prozesse erhalten. Dies kann einerseits durch Nutzung der Thiol-En Click-Reaktion erreicht werden, wobei Belichtung die Bildung einer vernetzten Beschichtung aus Olivenöl und einem Dithiol hervorruft. Weiterhin kann Olivenöl durch eine Umesterungsreaktion kovalent an Papier angebunden werden. Diese wird durch einfache Lagerung bei erhöhten Temperaturen und anschließende Soxhlet-Extraktion erreicht. Schließlich ermöglicht Plasmapolymerisation die Abscheidung hochvernetzter, kovalent angebundener pflanzenölbasierter Beschichtungen in einem einzigen Reaktionsschritt. Erste Untersuchungen nutzen Glassubstrate für ein besseres Verständnis des Plasmapolymerisationsprozesses, gefolgt von Abscheidung auf glatten und schließlich rauen Papiersubstraten. Verschiedene Pflanzenöle, wie Chiaöl, Distelöl und Olivenöl, sind zur Hydrophobierung von Papier geeignet, während die Oberflächeneigenschaften stark von den Plasmaparametern abhängen. Schlussendlich ermöglichen alle drei Strategien die Hydrophobierung von Papier und zeigen das große Potential von Pflanzenölen zum Einsatz in nachhaltigeren Beschichtungsprozessen auf.