Modeling Nanoparticle Formation in Reactive Flows with Quadrature-based Moment Methods

The alternative fuel oxymethylene ether (OME) combines CO2-neutral and simultaneously almost sootless combustion under the condition of a sustainable synthesis. A precise understanding of its mechanisms that lead to reduced soot emissions is necessary for the efficient utilization of this valuable and limited alternative to fossil fuels. This study examines the impact of mixing processes between fuel and oxidator, as well as the influence of OME fuel on soot formation. The investigation is structured into six scientific objectives, isolating influencing factors systematically. Laminar premixed and counterflow diffusion flame configurations are numerically considered. For the soot modeling, the simulations use direct chemistry coupled with two distinct quadrature-based moment methods. The modeling of the physical and chemical processes enables the examination and explanation of the impact of individual factors throughout the entire chain of events on a mechanistic level. The validation of the soot modeling shows that numerical results are congruent with the experimental results. Strain has minimal quantitative influence on the soot processes, whereas fuel dilution significantly reduces all soot sub-processes. Adding OME3 into sooting ethylene flames causes a substantial reduction in soot aggregates and shows only a slight influence on nanoparticles. The decrease is related to the OME3 decomposition in the gas phase towards mainly formaldehyde (CH2O) without a direct reaction pathway to species crucial to soot formation. Therefore, soot precursor species such as acetylene (C2H2) are reduced leading to weakened soot growth processes. An increase in the OME3 content within the fuel mixture results in a linear decrease in soot volume fraction. The three OMEn variants, OME2, OME3, and OME4, show similar qualitative and quantitative effects on the soot precursors and formation. Closer investigations of the particle size distribution provide further insights into the underlying processes.

Der alternative Kraftstoff Oxymethylenether (OME) kombiniert CO2-neutrale und gleichzeitig beinahe rußfreie Verbrennung unter der Voraussetzung einer nachhaltigen Synthese. Für eine effiziente Nutzung dieser teuren und nur begrenzt verfügbaren Alternative zu fossilen Kraftstoffen, sind genaue Kenntnisse über die Wirkmechanismen, die zu einer Reduktion der Rußemissionen führen, notwendig. In dieser Ausarbeitung wird der Effekt von der Vermischung zwischen Oxidator und Brennstoff sowie der Einfluss des Brennstoffs OME auf die Rußbildung analysiert. Die Untersuchung ist in sechs wissenschaftliche Ziele unterteilt, in der Einflussfaktoren systematisch voneinander isoliert untersucht werden. Laminar vorgemischte Flammen und Gegegenstromdiffusionsflammen werden numerisch betrachtet. Für die Simulation wird direkte Chemie genutzt, die mit zwei verschiedenen quadraturbasierten Momentenmethoden zur Rußmodellierung gekoppelt ist. Die Modellierung der physikalischen und chemischen Prozesse ermöglicht es, den Einfluss einzelner Faktoren auf die gesamte Wirkkette auf einer mechanistischen Ebene zu untersuchen und zu erklären. Die Validierung der Rußmodellierung zeigt, dass die Simulationsergebnisse mit den experimentellen Ergebnissen übereinstimmen. Streckung bewirkt einen geringen Einfluss auf die Rußprozesse, wohingegen Brennstoffverdünnung alle Rußraten stark reduziert. Die Hinzugabe von OME3 in eine rußende Ethenflamme führt zu einer starken Reduktion von Rußaggregaten und zeigt nur einen geringen Einfluss auf Nanopartikel. Diese Abnahme ist durch die Aufspaltung von OME3 in der Gasphase zu hauptsächlich Formaldehyd (CH2O) ohne direkte Reaktionspfade zu rußrelevanten Spezies zu begründen. Die hierdurch verringerte Acetylenbildung (C2H2) wird zusätzlich mit zunehmendem OME3-Anteil im Brennstoffgemisch verstärkt, wodurch das Rußwachstum abgeschwächt wird und der Rußvolumenbruch linear abnimmt. Die drei OMEn Varianten OME2, OME3 und OME4 zeigen ähnliche qualitative und quantitative Effekte auf die Rußvorläufer und die Rußbildung. Die nähere Betrachtung der Partikelgrößenverteilung gibt weiteren Aufschluss über die zugrunde liegenden Vorgänge.