Strukturelle und energetische Untersuchungen von reinen und legierten Oberflächen und Clustern
Strukturelle und energetische Untersuchungen von reinen und legierten Oberflächen und Clustern
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Fragmentation und Reaktivität von reinen und legierten Clustern in Abhängigkeit ihrer Einschlagsenergie auf ausgewählten Oberflächen. Dazu wurden zum einen Untersuchungen mittels Oberflächen-induzierter Dissoziation an bimetallischen SnNPb+- und PbNSn+-Clustern mit N=6-11 durchgeführt. Dabei zeigte sich, dass die Abspaltung einzelner Bleiatome meist energetisch begünstigt ist, was sich auch in der Bindungsstärkenabfolge EB(Sn-Sn)>EB(Sn-Pb)>EB(Pb-Pb) begründet. Zum anderen wurden massenselektierte FeN-Cluster mit hoher kinetischer Energie auf unterschiedlichen Trägermaterialien deponiert und ihr Agglomerisationsverhalten und ihre katalytische Aktivität für die Synthese von Kohlenstoffnanoröhren untersucht. Dabei erwiesen sich deponierte Fe(10-30)+-Cluster als besonders reaktiv, wenngleich eine Agglomerisation der Cluster bei der vorgegebenen Synthesetemperatur von 750°C unumgänglich war. Zu guter Letzt wird der Aufbau und die Inbetriebnahme einer Apparatur für die Präparation und die Untersuchung katalytisch aktiver Oberflächen mittels Temperatur-programmierter Desorption vorgestellt. Dieser Aufbau dient langfristig der Reaktivitätsbestimmung massenselektierter, geträgerter Cluster. Zur Überprüfung der ordnungsgemäßen Funktionsweise des aufgebauten Experiments wurde das Adsorptionsverhalten von reinem CO und die CO-Oxidation zum einen auf einer reinen Pt(111)-Oberfläche, als auch auf legierten PtxSn-Oberflächen unterschiedlicher Zusammensetzung, untersucht. Dabei ergab sich insbesondere eine hohe CO-Oxidationsaktivität für die Oberflächenlegierung Pt3Sn.
The present work deals with the fragmentation and reactivity of pure and alloyed clusters as a function of impact energy on selected surfaces. For these studies the surface-induced dissociation of bimetallic SnNPb+ and PbNSn+ clusters with N=6-11 has been performed. It was found that the loss of individual lead atoms is energetically most favorable, as also reflected in the bond strength sequence EB(Sn-Sn)>EB(Sn-Pb)>EB(Pb-Pb). Furthermore mass-selected FeN clusters with high kinetic energy were deposited on different substrates and their agglomerisation behaviour and their catalytic activity for the synthesis of carbon nanotubes were examined. It was observed that deposited Fe(10-30)+ clusters are especially reactive, although a agglomeration of the clusters at the given synthesis temperature of 750°C was inevitable. Finally, the construction of and the first experiments with an apparatus for the preparation and the investigation of catalytically active surfaces using temperature-programmed desorption is presented. In future it is intended to use this experimental setup in order to investigate the reactivity of mass-selected, supported clusters. To check the proper functioning of the constructed experiment, the adsorption of CO and the CO oxidation on a Pt(111) surface as well as on PtxSn alloyed surfaces of different composition were examined. This resulted in particularly high CO oxidation activity for the surface alloy Pt3Sn.