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Spectrally Resolved Absorption Tomography for Reacting, Turbulent Gas Phase Systems: Theory and Application

Emmert, Johannes (2022):
Spectrally Resolved Absorption Tomography for Reacting, Turbulent Gas Phase Systems: Theory and Application. (Publisher's Version)
Darmstadt, Technische Universität,
DOI: 10.26083/tuprints-00020750,
[Ph.D. Thesis]

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Item Type: Ph.D. Thesis
Status: Publisher's Version
Title: Spectrally Resolved Absorption Tomography for Reacting, Turbulent Gas Phase Systems: Theory and Application
Language: English
Abstract:

This work proposes tomographic absorption spectroscopy as a complementary measurement method to other non-intrusive methods that are applied in the research of reactive gas-phase flows. A coherent methodological framework based on conventional Bayesian inference is presented, that contains new methods and improvements in several key procedures. The framework relies on linear hyperspectral absorption tomography, that is favored for its higher computational efficiency compared to nonlinear tomography, and separates tomographic reconstruction and spectroscopic regression. The methods target the analysis of direct absorption spectroscopic measurements like direct tunable diode laser absorption spectroscopy.

The improved key procedures include a spatial resolution measure based on a modified Maximum-a-posteriori covariance matrix. This resolution measure is applicable to sparse and dense beam arrangements alike, without inconsistencies arising from unprobed mesh nodes. The compatibility with resolution measures based on point spread functions is demonstrated in simulations.

Additionally, the design question of the spatial-temporal resolution trade-off is discussed on spatio-temporal correlation maps with a constraint imposed by the effective measurement data-rate. Typical data-rates of spectrally resolved tomographic absorption spectroscopy setups often do not allow for capturing turbulent structures. In consequence, the optimum trade-off for quasi-stationary systems often is the focus on spatial resolution, neglecting temporal resolution.

A regularization parameter choice method, relying on residuals of the spectroscopic regressions, is introduced. The idea is to balance noise amplification through under-regularization, and incompatibility with the spectroscopic model through excessive spatial-averaging of temperature structures due to over-regularization. This method allows to partially reclaim the informative advantage of nonlinear tomography, by inferring information on temperature structures from the nonlinear temperature dependence of the spectroscopic model. The selected prior parameters are shown to result in spatial resolutions matching spatial structures in the application cases.

The same model error used to judge the compatibility with the spectroscopic model for parameter selection, leads to a temperature bias if temporally averaged data of a turbulent system is fitted by a homogeneous spectroscopic model. Ideas from methods to prevent this bias in spatial averaging are transferred to temporal averaging. The resulting temperature fluctuation model reduces the bias and additionally gives a qualitative measure of temperature fluctuations.

The often neglected problem of estimating absorbance spectra from intensity traces is treated with Bayesian inference. This new Bayesian absorbance estimation method is shown to be numerically efficient if large numbers of absorbance traces are to be inferred like in tomography. Unlike fitting methods it is compatible with inhomogeneous line-of-sights without modification or computational penalties. Further, the incident intensity shape is not restricted to arbitrary model functions, but modeled with all degrees of freedom.

The framework of methods is applied to practically relevant scenarios in the industrial characterization of selective catalytic reduction systems, and in the research of oxy-fuel combustion. The application cases feature different levels of complexity, with turbulent and laminar flows, stationary and instationary processes, axisymmetric and two dimensional flows, as well as homogeneous and inhomogeneous temperature distributions. Also the scalability of the methods is demonstrated by experiments with beam counts from 8 to 10440, and (pseudo) temporal resolutions of up to 5 kHz. For all application cases a specific discussion of uncertainty and spatial resolution is provided.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

Diese Arbeit stellt tomographische Absorptionsspektroskopie als komplementäre Methode zu anderen nicht-invasiven Methoden in der Erfoschung reaktiver Strömungen vor. Ein geschlossener methodischer Baukasten, der auf Bayes'scher Inferenz basiert und mehrere neue Methoden und Verbesserungen enthält, wird eingeführt. Als Grundlage dient die lineare, hyperspektrale Absorptionstomographie, welche Tomographie und spektroskopische Regression trennt und aufgrund ihrer numerischen Effizienz der nichtlinearen Tomographie vorgezogen wird. Die Methoden sind für die Anwendung auf direkte absorptionspektroskopische Messungen, wie direkte Laserabsorptionsspektroskopie mit durchstimmbaren Diodenlasern, zugeschnitten.

Teil der Verbesserungen ist ein räumliches Auflösungsmaß, basierend auf einer modifizierten Maximum-a-Posteriori-Kovarianzmatrix. Dieses lässt sich, ohne Inkonsistenzen an nicht passierten Raumelementen, auf dünne als auch auf dichte Strahlanordnungen anwenden. Die Kompatibilität zu Methoden, die auf Punktspreizfunktionen beruhen, wird in Simulationen nachgewiesen. Außerdem wird der Zielkonflikt zwischen zeitlicher und räumlicher Auflösung anhand von Raum-Zeit-Korrelationsgraphen und der Einschränkung durch die maximale Datenrate des Messsystems diskutiert. Turbulente Strukturen können durch die Datenraten üblicher spektral-auflösender Tomographiesysteme nicht erfasst werden. Daher sollte bei Messungen in stationären Umgebungen häufig die räumliche Auflösung bevorzugt und die zeitliche vernachlässigt werden.

Eine Methode zur Bestimmung von Regularisieurngsparametern anhand des Residuums der spektroskopischen Regression wird vorgestellt. Dabei ist die Idee, Verstärkung des Rauschens durch Unterregularisierung, und die Inkompatibilität mit dem spektroskopischem Model wegen exzessiver räumlicher Glättung durch Überregularisierung, auszugleichen. Durch diese Methode wird der informative Vorteil der nichtlinearen Tomographie teilweise aufgeholt, da Informationen über räumliche Temperaturstrukturen anhand der nichtlinearen Temperaturabhängigkeit des spektroskopischen Models abgeleitet werden. In Anwendungsfällen wird gezeigt, dass die resultierenden räumlichen Auflösungen mit räumlichen Strukturen übereinstimmen.

Der selbe Modellfehler, der zur Bestimmung des Regularisierungsparameters anhand des spektroskopischen Modells verwendet wird, führt zu Abweichungen in der Temperaturbestimmung, wenn zeitlich gemittelte Messdaten aus einem turbulenten System mit einem homogenen spektroskopischen Modell ausgewertet werden. Ansätze von Methoden, die zur Kompensation solcher Abweichungen bei räumlicher Mittelung entwickelt wurden, werden auf zeitliche Mittelung übertragen. Das resultierende Temperaturschwankungsmodell verringert die Abweichungen und gibt zusätzlich ein Schätzmaß für die Temperaturschwankungen aus.

Die häufig vernachlässigte Aufgabe Absorbanzspektren anhand von gemessenen Intesitäts-verläufen abzuschätzen wird mit Hilfe Bayes'scher Inferenz behandelt. Die neue Methode erweist sich als numerisch effizient bei der Schätzung von, in der Tomographie üblichen, großen Anzahlen an Absorbanzspektren. Gegenüber Regressionsmethoden hat sie den Vorteil, dass sie ohne Modifikation oder numerischen Mehraufwand auf inhomogene Strahlpfade angewendet werden kann. Weiterhin wird die Form der einfallenden spektralen Intensitätsverteilung nicht auf willkürliche Modellfunktionen eingeschränkt, sondern mit allen Freiheitsgraden modelliert.

Dieser Baukasten an Methoden wird auf mehrere praktisch relevante Fragestellungen in der industriellen Charakterisierung von selektiven katalytischen Reduktionssystemen und in der Oxyfuel-Verbrennungsforschung angewandt. Die Anwendungsfälle decken unterschiedliche Schwierigkeitsgrade ab, darunter turbulente und laminare, stationäre und instationäre, achssymmetrische und zwei-dimensionale Strömungen, wie auch homogene und inhomogene Temperaturverteilungen. Außerdem wird die Skalierbarkeit der Methoden anhand von Experimenten mit 8 bis 10440 Strahlen und bis zu 5 kHz (pseudo) Zeitauflösung nachgewiesen. Jeder Anwendungsfall wird durch eine Diskussion der Unsicherheit und der räumlichen Auflösung begleitet.

German
Place of Publication: Darmstadt
Collation: XXVII, 220 Seiten
Classification DDC: 600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 620 Ingenieurwissenschaften
Divisions: 16 Department of Mechanical Engineering > Institute of Reactive Flows and Diagnostics (RSM)
TU-Projects: DFG|TRR129|TP B05 Prof. Dreizle
Date Deposited: 07 Mar 2022 13:31
Last Modified: 01 Aug 2022 12:55
DOI: 10.26083/tuprints-00020750
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-207507
Referees: Dreizler, Prof. Dr. Andreas ; Daun, Prof. Kyle J.
Date of oral examination: 9 February 2022
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/20750
PPN: 492785988
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