TU Darmstadt / ULB / TUprints

Fluid Interfaces with and without Adsorbed Species under Homogeneous Electric Fields

Hartmann, Johannes Jürgen (2022):
Fluid Interfaces with and without Adsorbed Species under Homogeneous Electric Fields. (Publisher's Version)
Darmstadt, Technische Universität,
DOI: 10.26083/tuprints-00020635,
[Ph.D. Thesis]

[img] Text
Dissertation_JohannesJHartmann.pdf
Available under: CC-BY-NC-ND 4.0 International - Creative Commons, Attribution NonCommercial, NoDerivs.

Download (40MB)
Item Type: Ph.D. Thesis
Status: Publisher's Version
Title: Fluid Interfaces with and without Adsorbed Species under Homogeneous Electric Fields
Language: English
Abstract:

The SARS-CoV-2 pandemic, which began in 2020, has demonstrated the importance of fast and inexpensive techniques for analyzing and preparing liquid sample quantities in the milliliter and microliter range. In this framework, microfluidic systems, whose size and ease of use allow them to be operated outside of large laboratories without the need for specially trained personnel, have shown the potential to accelerate the medical, biological, and chemical analysis of small liquid samples. In particular, sample preparation using electric fields has proven helpful. A well-known example of this is the analysis of deoxyribonucleic acid (DNA) by electrophoresis. The influence of electric fields on liquid interfaces has led to further far-reaching technical advances in analyzing minute liquid sample quantities. In addition to using electrowetting in droplet microfluidics, probably the most important example for using the influence of electric fields on liquid interfaces is applying the electrospray technology in conjunction with mass spectroscopy. The mentioned examples show the potential of developing microfluidic systems which use electric fields to manipulate fluid interfaces for a technical benefit. Therefore, the behavior of fluid interfaces with and without adsorbed species under the influence of homogeneous electric fields will be investigated experimentally in the present Ph.D. thesis. For this purpose, three experiments based on microfluidics are presented.

The first experiment is used to study concentration patterns of DNA molecules forming under an external homogeneous electric field at a liquid-liquid interface of two immiscible aqueous phases. The DNA is initially dissolved in one phase and is moved and attached to the liquid-liquid interface by the electric field. It is shown that hydrodynamic interactions between the molecules form the concentration pattern. These hydrodynamic interactions are due to the external electric field triggering an electro-osmotic flow in conjunction with the Debye layer around the DNA molecules. The findings from an experimental parameter study are compared to a nonlinear integrodifferential equation describing the time evolution of the DNA concentration field. Based on the presented experiments, an application-related example demonstrates how the studied concentration patterns can be utilized to enrich biomolecules in a microfluidic channel. In addition, it is revealed that the same experiment can separate different proteins at the liquid-liquid interface.

In the next part of the thesis, a method is presented to suppress the coalescence of droplets on a liquid-infused surface (LIS) by using homogeneous electric fields. Experiments are used to quantify the electrostatic repulsive force leading to the suppression of droplet coalescence. It is shown that the repulsive forces are based on electric dipoles induced in the droplets by the applied electric field. By comparing the experimental results with numeric calculations and a semi-analytical model, this theory is confirmed. Finally, the possibility of taking tiny samples from the droplets using the same experimental setup with which the coalescence of the droplets can be suppressed is demonstrated. Due to the electrostatic deformation of the liquid-gaseous interface of the droplets and the resulting tip streaming, it is possible to take parallel samples from an array of sessile droplets.

The last experiment presented in this thesis investigates the formation and development of a liquid jet that emerges from a sessile droplet and moves along a surface. The liquid jet develops analogously to the jet emerging in electrowetting or electrospinning due to an applied electric field between the sessile droplet and the counter electrode. High-speed time-synchronous imaging and electrical current measurements are used to investigate whether a distinct nanometer-thick precursor film forms in front of the liquid jet.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

Die SARS-CoV-2-Pandemie, welche im Jahr 2020 begann, hat die Bedeutung von schnellen und günstigen Techniken zur Analyse und zur Vorbereitung von flüssigen Kleinstprobenmengen im Milliliter- und Mikroliterbereich demonstriert. In diesem Zusammenhang haben mikrofluidische Systeme, die aufgrund ihrer Größe und Benutzerfreundlichkeit auch außerhalb von Großlabors ohne speziell geschultes Personal betrieben werden können, das Potenzial gezeigt, die medizinische, biologische und chemische Analyse kleiner flüssiger Proben zu beschleunigen. Im speziellen hat sich die Probenvorbereitung mithilfe von elektrischen Feldern als hilfreich erwiesen. Ein weitreichend bekanntes Beispiel dafür ist die Analyse von Desoxyribonukleinsäure (DNS) mittels Elektrophorese. Die Beeinflussung von flüssigen Grenzflächen durch elektrische Felder hat zu weiteren weitgreifenden technischen Fortschritten bei der Analyse von kleinen flüssigen Probemengen geführt. Neben dem Einsatz der Elektrobenetzung in der Tropfchenmikrofluidik ist das wohl wichtigste Beispiel für die Nutzung des Einflusses elektrischer Felder auf Flüssigkeitsgrenzflächen die Anwendung der Elektrospray-Technologie in Verbindung mit der Massenspektroskopie. Die genannten Beispiele zeigen das Potenzial aus mikrofluidischen Systemen, welche elektrische Felder nutzen, um fluide Grenzflächen zu manipulieren, einen technischen Nutzen zu ziehen. Deshalb wird in der vorliegenden Thesis das Verhalten von fluiden Grenzflächen mit und ohne adsorbierten Spezies, unter dem Einfluss von homogenen elektrischen Feldern experimentell untersucht. Zu diesem Zweck werden drei auf Mikrofluidik basierende Experimente und deren Ergebnisse vorgestellt.

Das erste Experiment dient der Untersuchung von Konzentrationsmustern von DNS-Molekülen, die sich unter einem externen homogenen elektrischen Feld an einer Flüssig-Flüssig-Grenzfläche von zwei nicht mischbaren wässrigen Phasen bilden. Die DNS ist anfänglich in einer der beiden Phasen gelöst und wird durch das elektrische Feld an die Flüssig-Flüssig-Grenzfläche bewegt und dort festgehalten. Es wird gezeigt, dass hydrodynamische Wechselwirkungen zwischen den Molekülen das Konzentrationsmuster bilden. Diese hydrodynamischen Wechselwirkungen sind auf das externe elektrische Feld zurückzuführen, welches in Verbindung mit der Debye-Schicht um die DNA-Moleküle einen elektroosmotischen Fluss auslöst. Die Erkenntnisse aus einer experimentellen Parameterstudie werden mit einer nichtlinearen Integrodifferentialgleichung verglichen, die die zeitliche Entwicklung des DNS-Konzentrationsfeldes beschreibt. Anhand der vorgestellten Experimente wird in einem anwendungsbezogenen Beispiel gezeigt, wie die untersuchten Konzentrationsmuster zur Anreicherung von Biomolekülen in einem mikrofluidischen Kanal genutzt werden können. Darüber hinaus wird gezeigt, dass mit demselben Experiment verschiedene Proteine an der Flüssig-Flüssig-Grenzfläche voneinander getrennt werden können.

Im nächsten Teil der Thesis wird eine Methode vorgestellt, mit der die Koaleszenz von auf einer mit einem Öl imprägnierten hydrophoben Oberfläche (LIS) sitzenden Tröpfchen durch homogene elektrische Felder verhindert werden kann. In Experimenten wird die elektrostatische Abstoßungskraft quantifiziert, die zur Unterdrückung der Tröpfchenkoaleszenz führt. Es wird gezeigt, dass die Abstoßungskräfte auf elektrischen Dipolen beruhen, die durch das angelegte elektrische Feld in den Tröpfchen induziert werden. Durch den Vergleich der experimentellen Ergebnisse mit nummerischen Berechnungen und einem semi-analytischen Modell wird diese Theorie bestätigt. Zuletzt wird eine Möglichkeit demonstriert mit dem gleichen experimentellen Aufbau, mit dem die Tropfenkoaleszenz unterdrückt werden kann, kleinste Probenmengen von den Tröpfchen zu gewinnen. Durch die elektrostatische Verformung der flüssigen Grenzfläche der Tröpfchen und der daraus folgenden Strömung aus der gebildeten Spitze der Tröpfchen ist es möglich, parallel Proben aus einer Anordnung von mehreren Tropfen zu nehmen.

Das letzte Experiment, welches in dieser Thesis präsentiert wird, untersucht die Bildung eines Flüssigkeitsjets, der aus einem auf einer Oberfläche sitzenden Tropfen austritt und sich entlang der Oberfläche bewegt. Analog zu den Jets, welche beim Electrospinning und Elektrospraying erzeugt werden, bildet sich der Flüssigkeitsjet in den gezeigten Experimenten aufgrund eines zwischen dem Tropfen und einer Gegenelektrode angelegten elektrischen Feldes. Mittels zeitsynchroner Hochgeschwindigkeitsaufnahmen und elektrischer Strommessungen wird untersucht, ob sich vor dem Flüssigkeitsstrahl ein ausgeprägter nanometerdicker Film bildet.

German
Place of Publication: Darmstadt
Collation: xxvii, 157 Seiten
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 600 Technik
600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 620 Ingenieurwissenschaften
Divisions: 16 Department of Mechanical Engineering > Institute for Nano- and Microfluidics (NMF)
TU-Projects: DFG|HA2696/37-1|Akkumulation und Des
DFG|SFB1194|TP A02 Hardt
Date Deposited: 25 Feb 2022 13:26
Last Modified: 29 Jul 2022 12:51
DOI: 10.26083/tuprints-00020635
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-206358
Referees: Hardt, Prof. Dr. Steffen ; Butt, Prof. Dr. Hans-Jürgen
Date of oral examination: 18 January 2022
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/20635
PPN: 492774897
Export:
Actions (login required)
View Item View Item