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The effect of the gas phase chemistry on the catalytic oxidation of ammonia over platinum

Hernández Arango, Pablo Ignacio (2022):
The effect of the gas phase chemistry on the catalytic oxidation of ammonia over platinum. (Publisher's Version)
Darmstadt, Technische Universität Darmstadt,
DOI: 10.26083/tuprints-00020385,
[Ph.D. Thesis]

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Item Type: Ph.D. Thesis
Status: Publisher's Version
Title: The effect of the gas phase chemistry on the catalytic oxidation of ammonia over platinum
Language: English
Abstract:

Catalytic oxidation of ammonia (NH3) by the Ostwald process for obtaining nitric oxide (NO) and the subsequent production of nitric acid, has been widely studied and implemented. This process is carried out over Platinum (Pt), in which the formation of NO is favored. However, it is remarkable the need to identify possible gas phase reactions that may occur by means of which is increased or inhibited the NO formation. Chemical processes in the gas phase, who implies the species included in the Ostwald process, for instance the homogeneous oxidation of NH3 or the selective non – catalytic reduction of nitrogen oxides (NOX) by NH3, have been reported and implemented. One of the key features of these homogeneous schemes is its reliance on the characteristics of each process variables. Therefore, it is of interest, determining the occurrence of such reactions in the gas phase of Ostwald process for NH3 oxidation. Due to the complexity of the chemical mechanisms of the processes in the gas phase, reduction, and eventual implementation through computational simulation tools is necessary. While catalytic reactions favor the NO formation, the gas phase reactions promote the N2 and N2O formation due to NO reduction. This simulation, will allow to establish the route by which these sub products are formed, reducing the process efficiency, and increasing the environmental impact of the Oswald process. Comparison of results when the pure catalytic process and the coupled catalytic and gas phase processes are simulated, allow to define the effect of the gas phase chemistry over the overall process.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

Die katalytische Oxidation von Ammoniak (NH3) nach dem Ostwald-Verfahren zur Gewinnung von Stickstoffmonoxid (NO) und die anschließende Herstellung von Salpetersäure wurde umfassend untersucht und umgesetzt. Dieser Prozess wird über Platin (Pt) durchgeführt, bei dem die Bildung von NO begünstigt wird. Bemerkenswert ist jedoch die Notwendigkeit, mögliche Gasphasenreaktionen zu identifizieren, durch die die NO-Bildung gesteigert oder gehemmt wird. Chemische Prozesse in der Gasphase, die die im Ostwald-Prozess enthaltenen Spezies implizieren, beispielsweise die homogene Oxidation von NH3 oder die selektive nicht katalytische Reduktion von Stickoxiden (NOX) durch NH3, wurden beschrieben und durchgeführt. Eines der Hauptmerkmale dieser homogenen Schemata ist ihre Abhängigkeit von den Eigenschaften jeder Prozessvariablen. Daher ist es von Interesse, das Auftreten solcher Reaktionen in der Gasphase des Ostwald-Prozesses zur NH3-Oxidation zu bestimmen. Aufgrund der Komplexität der chemischen Mechanismen der Prozesse in der Gasphase ist eine Reduktion und eventuelle Umsetzung durch Computersimulationswerkzeuge notwendig. Während katalytische Reaktionen die NO-Bildung begünstigen, fördern die Gasphasenreaktionen die N2- und N2O-Bildung aufgrund der NO-Reduktion. Diese Simulation wird es ermöglichen, den Weg zu ermitteln, auf dem diese Nebenprodukte gebildet werden, wodurch die Prozesseffizienz verringert und die Umweltauswirkungen des Oswald-Prozesses erhöht werden. Der Vergleich der Ergebnisse, wenn der reine katalytische Prozess und die gekoppelten katalytischen und Gasphasenprozesse simuliert werden, ermöglicht es, den Einfluss der Gasphasenchemie auf den Gesamtprozess zu definieren.

German
Place of Publication: Darmstadt
Collation: xiv, 179 Seiten
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Divisions: 07 Department of Chemistry > Fachgebiet Technische Chemie > Technische Chemie I
Date Deposited: 02 Feb 2022 13:35
Last Modified: 02 Feb 2022 13:35
DOI: 10.26083/tuprints-00020385
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-203857
Referees: Vogel, Prof. Dr. Herbert ; Votsmeier, Prof. Dr. Martin
Date of oral examination: 6 December 2021
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/20385
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