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Die elektrischen Eigenschaften von Indiumoxid-Dünnschichten: in-situ Hall-Effekt-Messungen zur Aufklärung des Einflusses von Punktdefekten und Korngrenzen

Frischbier, Mareike (2015)
Die elektrischen Eigenschaften von Indiumoxid-Dünnschichten: in-situ Hall-Effekt-Messungen zur Aufklärung des Einflusses von Punktdefekten und Korngrenzen.
Technische Universität Darmstadt
Ph.D. Thesis, Primary publication

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Item Type: Ph.D. Thesis
Type of entry: Primary publication
Title: Die elektrischen Eigenschaften von Indiumoxid-Dünnschichten: in-situ Hall-Effekt-Messungen zur Aufklärung des Einflusses von Punktdefekten und Korngrenzen
Language: German
Referees: Klein, Prof. Dr. Andreas ; Ensinger, Prof. Dr. Wolfgang
Date: 18 May 2015
Place of Publication: Darmstadt
Date of oral examination: 14 July 2015
Abstract:

Trotz des weit verbreiteten Einsatzes von Indiumoxid als transparentes, leitfähiges Material sind grundlegende Mechanismen zu dessen elektrischer Leitfähigkeit nicht verstanden. Insbesondere im Hinblick auf die Knappheit der Indium-Ressourcen ist ein Verständnis der Leitungsprozesse jedoch erforderlich um alternative Materialien entwickeln zu können.

Die elektrische Leitfähigkeit von undotiertem und dotiertem Indiumoxid wird maßgeblich durch Defekte bestimmt. In dieser Arbeit wird sowohl der Einfluss von Punktdefekten, als auch der von Korngrenzen auf kathodenzerstäubte, polykristalline Indiumoxid-Dünnschichten untersucht.

Die vorliegende Arbeit liefert einen Beitrag zum umfassenderen Verständnis der Leitungsmechanismen, indem sie die Korngrenzstreuung als den die elektrische Leitfähigkeit maßgeblich begrenzenden Streuprozess in polykristallinen Dünnschichten identifiziert und zudem zeigt, dass die Dotierelemente einen starken Einfluss auf die Korngrenzstreuung nehmen.

Zur Bestimmung der Punktdefektchemie werden bei oxidischen Materialien in der Literatur üblicherweise Relaxationsmessungen der elektrischen Leitfähigkeit herangezogen, die in Abhängigkeit des Sauerstoffpartialdrucks gemessen werden. Hierbei wird grundsätzlich die Annahme gemacht, dass die Ladungsträgerbeweglichkeit konstant ist. Diese falsche Annahme kann jedoch zur Fehlinterpretation der Daten im Hinblick auf die Punktdefektchemie führen. Aus diesem Grund wird in dieser Arbeit erstmals der direkte Einfluss des Sauerstoffpartialdrucks auf die Ladungsträgerkonzentration und damit auch auf die Ladungsträgerbeweglichkeit untersucht. Möglich wird dies durch einen neu entwickelten in-situ Hall-Effekt-Messplatz, welcher Messungen in Abhängigkeit von Temperatur, Sauerstoffpartialdruck und Gesamtdruck ermöglicht.

Die Relaxationsmessungen zeigen, dass die Ladungsträgerbeweglichkeit keineswegs konstant ist, sondern stark von der Ladungsträgerkonzentration abhängt. Die Streuung der Ladungsträger an Korngrenzen nimmt dabei starken Einfluss auf das Materialverhalten.

Neben dem Einfluss unterschiedlicher Dotierelemente und -konzentrationen wird der Einfluss der Parameter bei der Deposition (via Kathodenzerstäubung) der polykristallinen Dünnschichtproben untersucht. Die Ergebnisse zeigen, dass sich die Art der Dotierelemente und deren Konzentrationen neben der Ladungsträgerkonzentration auch auf die -beweglichkeit auswirken. Die Resultate weisen zudem darauf hin, dass die Korngrenzstreuung für die unterschiedlichen Dotierelemente unterschiedlich ausfällt.

Die erhaltenen Ergebnisse motivieren eine genauere Betrachtung der Korngrenzstreuung aus einem experimentellen wie auch einem theoretischen Blickwinkel: Die energetischen Barrieren für Ladungsträger an den Korngrenzen werden experimentell ermittelt und ein für entartete Halbleiter gültiges Korngrenzstreumodell entwickelt. Ein Vergleich von gemessenen und berechneten Korngrenzbarrieren wird durchgeführt. Es zeigt sich, dass Dotierelemente wie Zinn, welche in Indiumoxid Akzeptordefekte ausbilden können, zu höheren Barrieren führen als Elemente, die diese Eigenschaft nicht aufweisen (zum Beispiel Zirkonium). Hingegen wird eine Reduzierung der Barriere und somit eine Erhöhung der Ladungsträgerbeweglichkeit durch eine Wasserstoffdotierung erreicht.

Die Ergebnisse dieser Arbeit sind für die Verwendung von dotierten Indiumoxid-Dünnschichten als Elektrodenmaterial und für die Entwicklung alternativer Materialsysteme relevant. Die gewonnen Erkenntnisse ermöglichen ein Einstellen elektrischer und optischer Eigenschaften.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

Despite the wide application of indium oxide as transparent conducting material, basic mechanisms of its high conductivity are not understood yet. However, indium is scarce and the development of alternative materials for indium oxide is necessary. This requires a detailed understanding of the conductivity mechanisms.

The electrical conductivity of undoped and doped indium oxide is given by defects. Thus, the influence of point defects and grain boundaries in sputtered indium oxide thin films is investigated here.

This dissertation contributes to a more profound understanding of the conductivity mechanisms of indium oxide: grain boundary scattering is identified as the most important limiting scattering mechanism and the influence of doping elements on this property is shown.

Dominant point defects in oxide materials are commonly investigated in literature by conductivity relaxation measurements depending on oxygen partial pressure. Usually, carrier mobility is assumed to be constant when analysing the results. However, this assumption is incorrect and can lead to a misinterpretation of data. Therefore, relaxation measurements are conducted as part of this dissertation to directly measure charge carrier concentration and mobility for the first time. For this purpose, a new experimental setup has been developed which enables measuring the Hall effect in-situ depending on oxygen partial pressure, temperature and total pressure.

Relaxation measurements are conducted as part of this dissertation to show that charge carrier mobility is not constant, but strongly depends on carrier concentration. Further measurements verify that the scattering of charge carriers at grain boundaries is one main reason.

In addition, the influence of deposition parameters of the sputter deposition process and doping (dopant element and concentration) on carrier concentration and mobility at room temperature is studied. The experimental results show that the doping elements influence both carrier concentration and mobility. Furthermore, it can be deducted that grain boundary scattering is affected by doping elements and their concentrations.

Based on these findings, further investigations on grain boundary scattering are conducted in this dissertation using an experimental as well as a theoretical approach. The energetic barrier for carriers overcoming the grain boundary is experimentally deducted and a new model for grain boundary scattering in degenerate semiconductors is developed. Experimental and computed results are compared. Doping elements as tin, which can form acceptor defects in indium oxide, lead to higher barriers than doping elements that do not have this property, e.g. zirconium. A lowering of the barrier with a consequential increase of carrier mobility is achieved by doping with hydrogen.

The results of this dissertation are relevant to the application of indium oxide as electrode material as well as to the development of alternative transparent conducting oxides. They enable the tuning of electrical and optical properties.

English
Uncontrolled Keywords: Indiumoxid, In2O3, transparent leitfähige Oxide, TCO, entartete Halbleiter, ITO, Dotierung, Leitfähigkeit, Hall-Effekt, Ladungsträgerkonzentration, Ladungsträgerbeweglichkeit, Relaxationsmessungen, Sauerstoffpartialdruck, Sauerstoffaustausch, Defekte, Punktdefekte, Korngrenzen, Korngrenzstreumodell
Alternative keywords:
Alternative keywordsLanguage
indium oxide, In2O3, transparent conducting oxide, TCO, degenerate semiconductor, ITO, doping, conductivity, Hall-effect, carrier concentration, carrier mobility, relaxation measurement, oxygen partial pressure, oxygen exchange, defects, point defects, grain boundary, grain boundary scattering modelEnglish
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-46909
Classification DDC: 500 Science and mathematics > 500 Science
500 Science and mathematics > 530 Physics
600 Technology, medicine, applied sciences > 620 Engineering and machine engineering
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences
11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science
11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science > Surface Science
Date Deposited: 18 Sep 2015 11:13
Last Modified: 09 Jul 2020 00:59
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/4690
PPN: 364948302
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