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EPDA - Elektronische Publikationen Darmstadt


Autor: Kunert, Jan
Titel:Untersuchungen zur Acroleinoxidation am Mo/V/W-Mischoxidsystem
Dissertation:TU Darmstadt, Fachbereich Chemie, 2003

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Kunert_Teil1.pdf Seite 1 - 155 4572708 Teil 1
Kunert_Teil2.pdf Seite 156 - 221 3648883 Teil 2
Kunert_Teil3.pdf Seite 222 - 304 4311992 Teil 3

Abstract auf Deutsch:


Heterogen katalysierte Partialoxidationen an Mischoxiden erfordern multifunktionale Katalysatoren, die in der Lage sind, das organische Molekül und den für die Reaktion notwendigen Sauerstoff zu aktivieren. Stammt dieser aus dem Festkörper selbst, so muss der Katalysator zusätzlich die Eigenschaft haben, sich zu regenerieren. Das in dieser Arbeit untersuchte Mischoxidsystem für die Partialoxidation von Acrolein zu Acrylsäure basiert auf den Übergangsmetallen Molybdän, Vanadium und Wolfram. Diese komplexen Fähigkeiten des Katalysatorsystems galt es durch eine geeignete Präparationsstrategie gezielt zu modifizieren. Es konnte gezeigt werden, dass eine eindeutige Rückkopplung zwischen Katalysatorperformance und Präparationsparametern und Zwischenstufen besteht. Dies eröffnet eine systematische Weiterentwicklung der Präparationsstrategie und damit ein vertieftes Verständnis für die Wirkungsweise des aktiven Kontakts. Für die Entwicklung einer Präparationsstrategie wurde der Grundgedanke eines rationalen Katalysatordesigns aufgegriffen. Es wurden sowohl strukturelle/morphologische Untersuchungsmethoden (z. B. XRD, REM, EDX, TG/DTA, DRIFTS, etc.) als auch kinetische (u. a. TG/DTA-MS, Mikroreaktor für transiente Messungen) für die Erfassung der einzelnen Präparationsschritte eingesetzt. Abschließend wurden die präparierten Mischoxide bzgl. ihrer katalytischen Eigenschaften mittels TP-Experimenten untersucht. In diesem Zusammenhang lässt sich die Problematik des Reaktionsnetzwerkes schematisch auf eine Selektivoxidation und die konkurrierenden unselektiven Parallel- bzw. Folgereaktion reduzieren. Für die notwendigen Untersuchungen wurde u. a. eine Sprühtrocknungsapparatur konzipiert und gebaut, eine TG/DTA-Analytik für die Durchführung von transienten Experimenten angepasst und optimiert sowie eine bestehende Apparatur zur Durchführung von transienten Methoden weiterentwickelt.


Abstract auf Englisch:

Multifunctional catalysts are a prerequisite for heterogeneously catalysed partial oxidations involving mixed oxides. They need to comprise the ability to activate the organic molecule and the oxygen that is necessary for reaction. In addition, if the oxygen originates from the solid, the catalysts requires the capacity to regenerate. This work deals with investigations on a mixed oxide system for partial oxidation of acrolein to acrylic acid based on the transition metals molybdenum, vanadium and tungsten. These complex features of the catalyst system were to be modified with a suitable preparation-strategy. It was possible to show an explicit correlation of catalyst-performance and parameters of preparation as well as intermediate states of the preparation procedure. This opens a systematical enhancement of the preparation-strategy and therefore a deeper insight of the mode of function of the active catalyst. The concept of a rational catalyst design was adopted for further development of the preparation strategy. Investigation methods for structural/morphological questions (e.g. XRD, REM, EDX, TG/DTA, DRIFTS, etc.) as well as kinetic experiments (e.g. TG/DTA-MS, reactor for transient investigations) for characterisation of all intermediate preparation steps. In concluding TP-experiments the prepared mixed oxides were investigated with regard to their catalytic properties. In this context the problem of the reaction network can be reduced schematically to a selective-oxidation and the competing unselective parallel and consecutive reaction respectively. Among others, for the necessary investigations a spray-drying apparatus was designed and built, as well as a TG/DTA/MS-analysis for transient experiments was adapted and optimised. An already available apparatus with QMS-analysis for conduction transient experiments was enhanced.

Dokument aufgenommen :2003-12-16
URL:http://elib.tu-darmstadt.de/diss/000386