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Autor: Roth, Christina
Titel:Strukturelle und elektrochemische Charakterisierung rußgeträgerter Pt-Ru und Pt-Ru-W Katalysatoren für die Anwendung in Membran-Brennstoffzellen
Dissertation:TU Darmstadt, Fachbereich Material- und Geowissenschaften, 2002

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Abstract auf Deutsch:


Der Schwerpunkt der vorgelegten Arbeit liegt auf der kombinierten strukturellen und elektrochemischen Charakterisierung ausgewählter binärer und ternärer rußgeträgerter Anodenkatalysatoren für den Einsatz in einer Membranbrennstoffzelle (PEMFC). Zielsetzung hierbei ist es, zu einem besseren Verständnis der Korrelation zwischen der Katalysatorstruktur und der resultierenden elektrokatalytischen Aktivität zu gelangen. Zu diesem Zweck wurden Pt-Ru (1:1) Katalysatoren bzw. Pt-Ru-W Systeme unterschiedlicher Stöchiometrie nach verschiedenen Synthesemethoden hergestellt, deren Struktur mit diversen Bulk- und Oberflächenmethoden ermittelt und die resultierende elektrokatalytische Aktivität bestimmt. Zur strukturellen Charakterisierung vor und nach dem Brennstoffzellenbetrieb wurden u.a. Röntgenbeugung (XRD), Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) und Röntgenabsorptionsspektroskopie (XAS) verwendet. Die elektrokatalytische Aktivität der einzelnen Katalysatoren wurde sowohl über U/i-Kurven in realen Brennstoffzellen-Testständen als auch mittels zyklischer Voltametrie gemessen. Zusätzlich wurde ein neuer in-situ XAS-Aufbau konstruiert und am Strahlplatz X1 am Hamburger Synchrotronlabor in Betrieb genommen, um Änderungen der Katalysatorstruktur während des Betriebs zu verfolgen. Die verschieden hergestellten Katalysatoren unterschieden sich hauptsächlich hinsichtlich der Partikelgröße, der Partikelverteilung und des Legierungsgrads. Da der Einfluß des Legierungsgrads auf die elektrokatalytische Aktivität in der neueren Literatur bislang kontrovers diskutiert wird, wurden die erzielten Aktivitäten mit dem vorher bestimmten Anteil an Legierungsphase korreliert. Dabei wurden für die Katalysatoren mit separaten Pt- und Ru-Partikeln überraschend hohe Aktivitäten für niedrige Methanol- und CO-Konzentrationen im Anodenbrennstoff gefunden. Aufgrund dieser Ergebnisse eröffnen sich völlig neue Perspektiven für die kommerzielle Katalysatorentwicklung, welche die kostengünstige Produktion maßgeschneiderter Katalysatorsysteme ermöglichen würden.


Abstract auf Englisch:

In the work presented, the combined structural and electrochemical characterization of different carbon-supported binary and ternary anode catalysts for application in polymer electrolyte fuel cells (PEMFC) is emphasized. The investigations aim at a better understanding of the apparent correlation between the catalysts structure and their electrocatalytic activity. For this purpose, several Pt-Ru (1:1) catalysts and Pt-Ru-W systems of various stoichiometries were synthesized via different preparation routes, and structurally characterized by a combination of bulk and surface methods, among others X-ray diffraction (XRD), X-ray absorption spectroscopy (XAS) and transmission electron microscopy (TEM). Subsequently, the resulting electrocatalytic activity of the different catalysts was checked by E/i curves in single fuel cells as well as by using cyclic voltammetry. In addition, a new in-situ XAS set-up has been constructed and installed at the beamline X1 at HASYLAB, Hamburg, in order to pursue changes in the catalyst structure during operation. The differently synthesized catalysts differed mainly in particle size, particle dispersion on the support and the degree of alloy formation. Since the effect of alloy formation on the respective electrocatalytic activity is controversially discussed in the literature so far, the measured catalyst performance was related to the previously determined share of alloyed particles within the catalyst. Thus, surprisingly high activities were found for phase-separated Pt-Ru catalysts applying anode fuels with low methanol- and CO concentrations. Due to the obtained results, completely new perspectives for commercial catalyst development will open up, enabling the cost-efficient production of tailor-made catalysts.

Dokument aufgenommen :2002-09-04
URL:http://elib.tu-darmstadt.de/diss/000248