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EPDA - Elektronische Publikationen Darmstadt


Autor: Lappas, Ingo
Titel:Heterogene Katalyse in überkritischen Medien
Dissertation:TU Darmstadt, Fachbereich Material- und Geowissenschaften, 2001

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DateinameInhaltFormatGröße (Byte) Kommentar
La_1.pdf Anfang bis S. 33 2859761
La_2.pdf S. 34-55 4900636
La_3.pdf S. 56-76 2498849
La_4.pdf S. 77-107 3048737
La_5.pdf S. 108-138 4121580
La_6.pdf S. 139-164 3623524
La_7.pdf S. 165-196 5408437
La_8.pdf S. 197-216 1979248
La_9.pdf S. 217-231 5111051
La_10.pdf S. 232 bis Ende 5298700

Abstract auf Deutsch:


Die überkritischen Fluide Kohlendioxid und Wasser bieten zusammen mit dem Einsatz von Heterogenkatalysatoren eine erfolgversprechende Chance zur Erschließung neuer Synthesewege. Die sauerstoffhaltigen Medien für Partialoxidationen, besonders Wasser, fordern bei überkritischen Bedingungen auch eine erhöhte Korrosionsbeständigkeit der katalytischen Materialien. In dieser Arbeit kamen Silber und Kupfer mit unterschiedlichen Oberflächen und Morphologien zum Einsatz. Darüberhinaus wurden binäre Silberlegierungen (Ag/Cu und Ag/Au) untersucht. Die Ergebnisse der Katalysatorcharakterisierung bei überkritischen Bedingungen wurden mit dem Verhalten der Katalysatoren in der Gasphase verglichen. Die stofflichen und strukturellen Veränderungen der Metall- und Legierungskatalysatoren (bzw. Oxidationskatalysatoren) wurden überwiegend mit Röntgenbeugungsmethoden und der Elektronenmikroskopie beschrieben. Dabei steht die Aktivierung des Sauerstoffs und die damit verbundene Oxidbildung im Mittelpunkt des Interesses. An den weiterhin metallisch vorliegenden Katalysatoren (Ag und Ag/Au) konnten morphologische Phänomene einer Sauerstoffaktivierung aufgezeigt werden. Mit oxidbildenden Katalysatoren (Cu und Ag/Cu) kann durch Morphologie und Legierungsgrad die Oxidbildung (Cu2O und CuO) beeinflußt werden. Die Ergebnisse zeigen, daß auch in korrosivem überkritischem Wasser durchaus Materialien zur Verfügung stehen, die zugleich korrosionsbeständig und katalytisch aktiv sind.


Abstract auf Englisch:

The supercritical fluids carbon dioxide and water and the usage of heterogeneous catalysts at the same time offer a promising chance for developing new synthesis routes. The oxygen containing supercritical media for partial oxidations, especially water, require higher corrosion resistance of catalytic material. In this work silver and copper with different surfaces and morphology were applied. Furthermore binary silver alloys (Ag/Cu und Ag/Au) were tested. The catalyst characterization results under supercritical conditions were compared to catalyst behaviour in gas phase. Substantial and structural changes of the metal and alloy catalysts (resp. oxidation catalysts) were analyzed by X-ray diffraction techniques and electron microscopy. Withal oxygen activation and the with it correlated oxide formation is in the focus of attention. Morphologic changes due to oxygen activation were shown with catalysts which still remained metallic (Ag and Ag/Au). With catalysts forming metal oxides (Cu and Ag/Cu) formation of these oxides (Cu2O und CuO) can be influenced by morphology and grade of alloy. The results show, that even in corrosive supercritical water materials are available which are corrosion resistant and catalytic active at the same time.

Dokument aufgenommen :2001-12-20
URL:http://elib.tu-darmstadt.de/diss/000179