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Wirt-Gast-Systeme mit Zeolithen

Bähtz, Carsten :
Wirt-Gast-Systeme mit Zeolithen.
[Online-Edition]
TU Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2001)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Wirt-Gast-Systeme mit Zeolithen
Language: German
Abstract:

Im Rahmen dieser Arbeit wird der Einfluss der Wirt-Gast- und Gast-Gastwechsel-wirkungen auf die Adsorptionsposition verschiedener organischer Gastmoleküle und Charge-Transfer-Komplexe in den Zeolith Faujasit Y systematisch untersucht. Die Charge-Transfer-Aktivität bietet die Möglichkeit, die geänderte elektronische Struktur der Gäste durch die Adsorption im zeolithischen Wirtsgerüst genauer zu bestimmen. Die Gastmoleküle werden durch Adsorption aus einer Lösung in die getrockneten Zeolithe eingelagert, welche nach der Beladung wiederum getrocknet werden, um Lösungsmittelreste zu entfernen. Die Lokalisierung der Gäste erfolgt durch Pulverdiffraktometrie und Kristallstrukturanalyse. UV-Vis-, EPR- und IR-Spektroskopie sowie thermogravimetrische Untersuchungen geben Aufschluss über die Wirt-Gast-Wechselwirkungen. Insgesamt werden drei unterschiedliche Arten von Wirt-Gast-Systemen mit unterschiedlicher Zielsetzung untersucht: Der Charge-Transfer-Komplex aus 7,7,8,8-Tetracyanochinodimethan und Tetrathiafulvalen wird in verschiedenen ionenausgetauschten Y-Zeolithen eingelagert. Im Vordergrund dieser Untersuchungen steht der Einfluss der Kation auf die Adsorptionspositionen der einzelnen Gastmoleküle. Unterschiedliche Charge-Transfer-Komplexe bestehend aus Chloranil als Elektronenakzeptor und verschieden starken Elektronendonatoren wie Naphthalin, Anthracen, p-Phenylendiamin und Tetrathiafulvalen werden von NaY adsorbiert. Anhand dieser sehr schwachen bzw. starken Charge-Transfer-Komplexe wird bestimmt, in wie weit Gast-Gast-Wechselwirkungen die Adsorptionspositionen der einzelnen Moleküle ändern können. Bei allen eingelagerten Charge-Transfer-Komplexen zeigt sich, dass die beiden Gastmoleküle dieselben Positionen einnehmen, wie in den entsprechenden Einstoffsystemen, unabhängig von der Stärke des Charge-Transfer-Komplexes. In den Zeolith NaY werden die höheren, aromatischen Kohlenwasserstoffe Naphthalin, Anthracen, 2,3-Benzanthracen und Pentacen eingebracht. In diesen Systemen wird der Einfluss der Größe des Gastes auf die Adsorptionsposition näher beleuchtet. Pentacen kann in diesen Zeolithen nicht eingelagert werden, die anderen untersuchten Aromaten befinden sich an den gleichen Positionen, wobei mit zunehmender Molekülgröße die Wirt-Gastwechselwirkungen sowie die Abweichung von der idealen Adsorptionsposition ansteigen.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
In this work the influence of host-guest- and guest-guest interactions onto the adsorption position of various organic guest molecules and charge-transfer complexes in zeolite faujasite Y is studied systematically. The charge-transfer activity offers an opportunity to investigate the change in the electronic structure of the guest due to adsorption in the zeolite matrix more accurately. Guest molecules are incorporated in the dried zeolite by adsorption from a solution, after loading the zeolite is dried again to remove the solvent. The localisation is performed by powder diffraction and crystal structure analysis. UV-Vis-, EPR- and IR-spectroscopy as well as thermal analysis give information about host-guest interactions. Three different sorts of host-guest systems are studied with different objectives: The charge-transfer complex 7,7,8,8-tetracyanoquinodimethan and tetrathiafulvalene is included in different ion exchanged zeolite Y. The aim of these investigations is to study the influence of the cations onto the adsorption position of the guests. Charge-transfer complexes consist of chloranil as electron acceptor and different strongest electron donators like naphthalene, anthracene, p-phenylendiamine and tetrathiafulvalene are adsorbed by NaY. By this very strong and weak charge-transfer complexes it is determinated, how guest-guest interactions could influence the adsorption site of these molecules. All incorporated charge-transfer complexes show the same effect, the molecules are in the positions as in the corresponding one-component systems, this is independent from the strengths of the charge-transfer complexes. In zeolite NaY the aromatic hydrocarbons naphthalene, anthracene, 2,3-benzanthracene and pentacene are included to elucidate the influence of the size of the guests onto adsorption. Pentacen could not be incorporated in NaY, while the other molecules are at similar positions. With the size of the guest molecules host-guest interactions and the deviation from the ideal adsorption position increases.English
Uncontrolled Keywords: Wirt-Gast-System
Alternative keywords:
Alternative keywordsLanguage
Wirt-Gast-SystemGerman
host-guest system, charge-transfer complexEnglish
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Divisions: Fachbereich Material- und Geowissenschaften
Date Deposited: 17 Oct 2008 09:20
Last Modified: 10 Dec 2012 10:21
Official URL: http://elib.tu-darmstadt.de/diss/000095
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-957
License: Simple publication rights for ULB
Referees: Fuess, Prof. Dr. H. and Vogel, Prof. Dr. H.
Advisors: Fuess, Prof. Dr. H.
Refereed: 14 December 2000
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/95
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