Untersuchungen zur NOx-Einspeicherung an Ceroxid mittels IR-Spektroskopie in diffuser Reflexion

NOx-Speicher-Katalysatoren stellen eine effiziente Möglichkeit der Abgasnachbehandlung von mager betriebenen, strahlgeführten Benzindirekteinspritzern dar. Durch das vergleichsweise kalte Abgas des direkteinspritzenden Ottomotors ist gerade die Tieftemperaturaktivität der Katalysatoren von Bedeutung. NOx-Speicherkatalysatoren, die neben der eigentlichen Speicherkomponente Bariumoxid auch Cerdioxid enthalten, zeigen eine verbesserte Aktivität in diesem Temperaturbereich unter 250 °C. Die vorliegende Arbeit dient dazu, den Einfluss von Cerdioxid auf den NOx-Speicherkatalysezyklus zu klären. Mit Hilfe von thermogravimetrischen Methoden und der DRIFT-Spektroskopie wurde die Einspeicherung von Stickoxiden an Cerdioxid in situ unter verschiedenen Reaktionsbedingungen untersucht. Hierbei war neben der Detektion vieler unterschiedlicher am Festkörper auftretender Spezies auch die Beobachtung der Kinetik der adsorbierten Spezies möglich. Die Ergebnisse belegen, dass CeO2 in der Lage ist, NO, NO/O2-Gemische und NO2 zu adsorbieren. Je nach angebotenem Gasgemisch entstehen bei der Einspeicherung unterschiedliche Spezies: Nitrite, Nitrate und Hyponitrite. Hierüber können unterschiedliche Reaktionswege differenziert werden. So kann z. B. die direkte Oxidation von Nitriten zu Nitraten auf der Katalysatoroberfläche beobachtet werden. Die Erkenntnisse zeigen, dass die herausragende Stellung die Ceroxid bei der Verwendung in NOx-Speicherkatalysatoren einnimmt, dadurch bedingt ist, dass es in der Lage ist NO einzuspeichern, ohne dass dieses vorher zu NO2 oxidiert wurde. Der Bereich, in dem sich die Cernitrate und -nitrite bilden, konnte schon bei Temperaturen von 50 °C beobachtet werden. Durch den einfachen Oxidationsstufenwechsel von Ce(IV) zu Ce(III) und umgekehrt, ist eine Vielzahl von Reaktionen in dem für die Abgaskatalyse wichtigen Tieftemperaturbereich möglich.