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Bio-inspirierte photonische Materialien auf der Basis ultrahochmolekularer Blockcopolymere

Appold, Michael (2019):
Bio-inspirierte photonische Materialien auf der Basis ultrahochmolekularer Blockcopolymere.
Darmstadt, Technische Universität,
DOI: 10.25534/tuprints-00008646,
[Ph.D. Thesis]

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Bio-inspirierte photonische Materialien auf der Basis ultrahochmolekularer Blockcopolymere
Language: German
Abstract:

In der vorliegenden Arbeit konnten erstmals bio-inspirierte photonische Materialien mit winkelabhängigen sowie winkelunabhängigen Strukturfarben auf der Basis von linearen, ultrahochmolekularen Blockcopolymeren hergestellt werden. Des Weiteren konnten sowohl geeignete Reaktionsparameter für die anionische Polymerisation zur Synthese von Blockcopolymeren mit Molekulargewichten von über 1.000 kg/mol als auch geeignete Strategien zur Selbstanordnung dieser Polymere entwickelt werden, um (periodische) Strukturen von mindestens 100 nm realisieren zu können. Hierzu wurden ultrahochmolekulare Blockcopolymere (P4MS-b-PI, PS-b-P2VP und PS-b-PMMA) über die sequenzielle und statistische anionische Copolymerisation mit Molekulargewichten von bis zu 4.432 kg/mol erfolgreich synthetisiert. Durch den Prozess der Selbstanordnung sowohl in der Bulkphase als auch in Lösung konnten erstmals Domänen in der Größenordnung der Wellenlänge des sichtbaren Lichts auf der Basis linearer Blockcopolymere realisiert werden. Hierdurch konnten eindrucksvoll photonische Materialien mit isotropen und anisotropen Strukturfarben in Lösung und in der Bulkphase auf Basis von lamellaren und sphärischen Morphologien generiert werden. Zusätzlich wurde eine universell gültige Postmodifizierungsroute zur Herstellung von funktionalen Graft-Blockcopolymeren etabliert. Dies stellt einen ersten Schritt zur Herstellung effektiv schaltbarer photonischer Materialien für zukünftige Anwendungen in Bereichen der Sensorik, Optoelektronik oder in Dekorelementen dar. Abschließend wurde das Konzept der bio-inspirierten Materialien von der Photonik auf Drug-Delivery-Systeme übertragen. Hierzu konnte anhand multifunktionaler Blockcopolymer-Mizellen der Einschluss und die gezielte Freisetzung eines Photosensibilisators, wie er in der Antitumortherapie verwendet wird, unter physiologischen Bedingungen im Zuge der Einwirkung verschiedener Stimuli nachgewiesen werden.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
In the present work the fabrication of bio-inspired photonic materials with angle dependent and angle independent structural colors based on ultra-high molecular weight block copolymers was demonstrated. Suitable reaction conditions for the synthesis of block copolymers with molecular weights of more than 1000 kg/mol by anionic polymerization were realized. Furthermore, suitable strategies for the self-organization of these polymers featuring (periodic) structures of at least 100 nm in size were developed. Ultra-high molecular weight block copolymers (P4MS-b-PI, PS-b-P2VP and PS-b-PMMA) with molecular weights up to 4432 kg/mol were synthesized successfully by sequential and statistical anionic copolymerization. By self-assembly in the bulk state as well as in solution domains with sizes in the range of the wavelengths of the visible light could be realized for the first time based on linear block copolymers. Hereby photonic materials with isotropic and anisotropic structural colors in solution and in the bulk state based on lamellar und spherical morphologies could be generated impressively. Furthermore, a universal postmodification route for the generation of graft block copolymers was established. This is a first step for the fabrication of effective switchable photonic materials with applications as sensors, decor elements and optoelectronic devices in the future. Finally, the concept of bio-inspired materials was transferred from photonic materials to drug-delivery systems. For this purpose, the targeted release of a photosensibilisator used in antitumor therapy from multi-functional block copolymer micelles by applying external stimuli under physiological conditions was shown.English
Place of Publication: Darmstadt
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Divisions: 07 Department of Chemistry > Fachgebiet Makromolekulare Chemie
Date Deposited: 18 Dec 2019 15:31
Last Modified: 18 Dec 2019 15:31
DOI: 10.25534/tuprints-00008646
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-86462
Referees: Gallei, Prof. Dr. Markus and Biesalski, Prof. Dr. Markus and Frey, Prof. Dr. Holger
Refereed: 8 July 2019
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/8646
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