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Sustainable Materials and Process Techniques for Engineering Solution-Based Organic Light-Emitting Devices

Tekoglu, Serpil :
Sustainable Materials and Process Techniques for Engineering Solution-Based Organic Light-Emitting Devices.
Technische Universität, Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2019)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Sustainable Materials and Process Techniques for Engineering Solution-Based Organic Light-Emitting Devices
Language: English
Abstract:

Advances in organic light emitting devices are crucial for the development of the display and solid state lighting (SSL) technologies. This dissertation is organized and pursued in three main projects to meet some problems in the field. Printing technologies can be the key to next-generation affordable, flexible, large area displays and lighting elements by eliminating vacuum processing. In the first part of the thesis, the conventional gravure printing technique was adapted for the processing of emissive layers in the small molecule based organic light-emitting diodes (OLEDs) and light-emitting electrochemical cells (LECs). The homogeneous printed layers were granted by either modifying the functional ink properties or altering the printing process parameters. Different functional inks comprising the small molecule as an emissive material were formulated by adjusting viscosity, surface tension, and solvent drying kinetics of the inks. As for the process parameters, the gravure cell parameters such as line screen and tone values were altered to control the overall transfer volume of the ink and the thickness of the printed layers. In both cases, the electrically inert polymers were used as host materials to modify the rheological behavior of the ink while suppressing the aggregation of the small molecule in a solid film. The thin film characteristics of printed layers were analyzed in both qualitative and quantitative ways. The printed films were successfully implemented in the active layer of efficient small molecule based electroluminescent devices on flexible plastic foil. The optical and electrical device performance were considered as well as the effect of the printing process in comparison to spin-coated pristine small molecule based reference devices. The quality and performance of the printed emissive layers in both device type showed that the gravure printing method can be an alternative solution for wet-processing roll-to-roll (R2R) manufacturing in the future. White light-emitting diodes draw particular attention in the field, due to their potential application as the backlight in displays or as energy efficient luminaires for SSL. Even though polymer OLEDs are well-suited for wet-based continues R2R fabrication, evaporation of low work function cathodes and therewith encapsulation remain as major obstacles. In the second part of the work, a novel hybrid device architecture was suggested for the color-tuning and white light emission in polymer light-emitting diodes. The single component polymer LEC layer performed as the electron injection layer as well as the second emissive layer on top of a conventional polymer OLED stack. The hybrid structure maintained a sufficient charge carrier injection from an air-stable cathode, due to the unique operation principles of LECs. As a proof of charge transport at the intersection of two emissive layers, dual color emission was simultaneously observed in a bilayer device configuration. A color-tuning in emission was obtained by changing the thickness of the LEC layer. The emission of hybrid devices was shifted from yellow to white light emission region of the CIE color chromaticity diagram, resulting in OLEDs with the high color temperature values. The results demonstrated that this approach showed a promising potential to achieve color-tuning and white light emission from solution processed OLEDs bearing air-stable cathodes. Sustainable bioelectronics is an emerging technology which to replace conventional electronics with disposable counterparts in the future. Thus, bioinspired and bioderived materials usage in organic electroluminescent devices gained much attention in the last years. In the last part of the thesis, we investigated biodegradable natural and naturally derived polymers such as gelatin, deoxyribonucleic acid (DNA) as the ion-solvating polymers in the emissive layer of polymer LECs. Notably, we focused on DNA and DNA-lipid complex based polyelectrolytes due to the unique hybrid ionic/electronic conductivity behavior of DNA. Different solid polymer electrolytes (SPE) were tested with varying additives of salts at different ratios towards improving the ionic conductivity. Additionally, the electrochemical stability window of SPEs was defined to eliminate nonreversible electrochemical side reactions during device operation. The optoelectrical device characteristics, as well as lifetime measurements, were obtained to determine the stability of LECs. Furthermore, the surface morphology of the active layers was investigated to characterize the phase separation between SPE and emissive polymer and aggregations in thin films, which have a significant influence on the device performance. Biosolid polymer electrolytes were successfully implemented in LECs as promising materials of bio-based LECs.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
Fortschritte im Bereich organischer, lichtemittierender Bauteile sind unerlässlich für die Entwicklung neuer Bildschirm- und Feststoffbeleuchtungstechnologien. Diese Dissertation ist thematisch in drei Projekte unterteilt, welche jeweils einige der Probleme in diesem Forschungsfeld adressieren. Drucktechnologien könnten durch die Eliminierung aufwendiger Vakuumprozessschritte der Schlüssel zur Realisierung kostengünstiger, flexibler und großflächiger Bildschirme und Beleuchtungselemente der nächsten Generation sein. Im ersten Projekt wurde konventioneller Tiefdruck für die Prozessierung der Emissionsschicht organischer Leuchtdioden (OLEDs) und lichtemittierender elektrochemischer Zellen (LECs) auf der Basis kleiner Moleküle untersucht. Homogene gedruckte Schichten wurden entweder durch Anpassung der funktionellen Tinte oder der Druckprozessparameter erzielt. Es wurden verschiedene funktionelle Tinten, welche kleine Moleküle als Emitter beinhalteten, formuliert und Viskosität, Oberflächenspannung und Trocknungsverhalten eingestellt. Hinsichtlich der Prozessparameter wurden Raster und Tonwert des Tiefdruckzylinders angepasst, um das transferierte Tintenvolumen und damit die Dicke der gedruckten Filme einzustellen. Elektrisch inerte Polymere wurden dabei als Matrix genutzt, um die rheologischen Eigenschaften der Tinte zu beeinflussen und gleichzeitig eine Agglomeration der kleinen Moleküle im resultierenden Materialfilm zu unterdrücken. Die Dünnfilmeigenschaften der gedruckten Schichten wurden sowohl qualitativ als auch quantitativ untersucht. Die Druckergebnisse wurden weiterhin erfolgreich als Aktivschicht in effizienten elektrolumineszenten Bauteilen auf Plastikfolien eingesetzt. Die optischen und elektrischen Bauteileigenschaften wurden im Hinblick auf Einflüsse des Druckprozesses untersucht und mit Referenzbauteilen ohne Polymermatrix, welche durch Rotationsbeschichtung hergestellt wurden, verglichen. Der Vergleich der Leistungsfähigkeit der Emissionsschichten zeigte, dass Tiefdruck eine mögliche Methode für die zukünftige Herstellung opto-elektrischer Bauteile mittels Rolle-zu-Rolle-Verfahren ist. Weiß leuchtende Dioden erfahren aufgrund ihrer potentiellen Anwendung als Hintergrundbeleuchtung in Bildschirmen und als energieeffizientes Leuchtmittel besondere Aufmerksamkeit. Wenngleich polymerbasierte OLEDs mittels Rolle-zu-Rolle basierter Nassfilmtechnologien hergestellt werden können, stellen das Aufdampfen der reaktiven Kathode und damit einhergehend die Einkapselung der Bauteile Hindernisse dar. Daher wurde im zweiten Projekt eine neuartige Hybridbauteilarchitektur vorgeschlagen, welche eine Anpassung der Emissionsfarbe in Richtung Weißpunkt ermöglicht. Die hierbei eingesetzte polymerbasierte, einkomponentige LEC-Schicht fungiert als Elektroneninjektionsschicht sowie als zweite Emissionsschicht und wurde auf einem konventionellen OLED-Aufbau abgeschieden. Aufgrund der physikalischen Funktionsweise von LECs garantierte die Hybridstruktur eine ausreichende Ladungsträgerinjektion aus einer luftstabilen Kathode. Als Beweis des vorliegenden Ladungsträgertransportes an der Grenzfläche der beiden Emissionsschichten wurde simultan die Emission beider Materialien beobachtet. Durch Veränderung der Dicke der LEC-Schicht konnte die hieraus resultierende Emissionsfarbe angepasst werden. Die Emission wurde ausgehend vom gelb-grünen Bereich im CIE Farbraum bis in die Nähe des Weißpunkts verschoben und es wurden OLEDs mit einer hohen Farbtemperatur realisiert. Die Ergebnisse demonstrieren, dass es sich hierbei um einen vielversprechenden Ansatz handelt, um die Emissionsfarbe flüssig hergestellter OLEDs mit luftstabilen Kathoden anzupassen und Weißlichtemission zu erzielen. Nachhaltige Bioelektronik ist eine aufstrebende Technologie mit dem Ziel, konventionelle in Wegwerfprodukten eingesetzte Elektronik zu ersetzen. Daher erfährt die Nutzung biologisch inspirierter Materialien in organischen, elektrolumineszenten Bauteilen ein großes Interesse in den letzten Jahren. Im dritten Projekt wurden biologisch abbaubare, natürliche Polymere bzw. hiervon abgeleitete Materialien wie Gelatine und Desoxyribonukleinsäure (DNS) als Ionen-lösende Polymere in der Emissionsschicht polymerbasierter LECs untersucht. Der Fokus lag hierbei insbesondere auf Polyelektrolyten auf der Basis von DNS und DNS-Lipid-Komplexen aufgrund deren einzigartiger hybrider ionisch-/elektronischer Leitfähigkeit. Verschiedene Feststoffpolymerelektrolyte (SPEs) wurden mit Salz-Additiven gemischt und im Hinblick auf eine Verbesserung der ionischen Leitfähigkeit untersucht. Außerdem wurde das elektrochemische Stabilitätsfenster der SPEs bestimmt, um irreversible elektrochemische Nebenreaktionen während des Betriebs der Bauteile auszuschließen. Es wurden sowohl die opto-elektrischen Eigenschaften als auch die Betriebslebensdauer der elektrochemischen Zellen bestimmt. Zusätzlich wurde die Oberfläche der aktiven Schicht der Bauteile im Hinblick auf eine mögliche Phasentrennung von SPE und Emittermaterial untersucht, da eine solche üblicherweise einen großen Einfluss auf die Performance der Bauteile hat. Biopolymere wurden erfolgreich als Feststoffelektrolyt in LECs verbaut und es wurde somit die Machbarkeit von LECs auf der Basis biologischer Materialien nachgewiesen.German
Place of Publication: Darmstadt
Classification DDC: 600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 620 Ingenieurwissenschaften
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science
11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science > Joint Research Laboratory Nanomaterials
Date Deposited: 22 Mar 2019 11:22
Last Modified: 22 Mar 2019 11:22
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-85642
Referees: Hahn, Prof. Horst and Lemmer, Prof. Uli
Refereed: 16 October 2018
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/8564
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