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Characterization of Surface Plasmons and Toroidal Moments Using Relativistic Electrons

Guo, Surong (2018):
Characterization of Surface Plasmons and Toroidal Moments Using Relativistic Electrons.
Darmstadt, Technische Universität, [Ph.D. Thesis]

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Modified accordingly on 28th Aug 2018 - Text (It is a PhD dissertation, already submitted to the Department of Materials and Earth Sciences on 28th June 2018.)
PhD Thesis-SRGUO_23Aug2018.pdf - Submitted Version
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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Characterization of Surface Plasmons and Toroidal Moments Using Relativistic Electrons
Language: English
Abstract:

Plasmonics is one of the research fields in nano-optics with the emphasis on resonant light–matter interactions. Plasmonics has attracted tremendous attention by exhibiting the capability of focusing electromagnetic fields and confining the field beyond the diffraction limit, for enhancing light–matter interactions on the nanoscale. Therefore, plasmons have been applied in the fields of near-field imaging, biosensing, light harvesting, light nanofocusing and emitting, medicine thermotherapy, etc.

One of the fundamental investigations is to characterize plasmonic phenomena of a single nano-object in order to systematically quantify the influence of variables in a controlled way. It requires not only the good control of nanofabrication but also an effective and comprehensive characterization tool with a spatial resolution on the nanoscale. Here, electron energy-loss spectroscopy, energy-filtered transmission electron microscopy, and cathodoluminescence spectroscopy are applied as they are the pioneering methods to ´observe´ plasmonic phenomena on the nanoscale, owing to the great instrumentation improvement in the electron energy monochromator and the stability of transmission electron microscopes.

Three-dimensional gold tapers play an important role in nano-optics. They possess the capability of light nanofocusing by transforming surface plasmon polaritons on the shaft to localized surface plasmons at the apex. In this thesis, I employed electron energy-loss spectroscopy and energy-filtered transmission electron microscopy to resolve discrete plasmonic modes in this transformation region beyond the range of optical microscopy. The link and distinction of the underlying physics of the observed modes were disentangled by systematically investigating the plasmonic modes of gold tapers with different opening angles, in combination with numerical finite-difference time-domain simulations. These results suggested that there were two main coexisting mechanisms, namely reflection and phase matching, mutually contributing to the observed plasmonic modes. The dominance from reflection to phase matching was modulated when increasing the interaction length between the fast electrons and the taper near-field. Additionally, the radiation properties of the plasmonic modes in gold tapers are further investigated by using cathodoluminescence spectroscopy. The results are helpful in designing gold tapers as nanofocusing waveguides and as point sources for photon emission. Another employment of electron energy-loss spectroscopy in this thesis is to explore the fundamental electromagnetic properties of the third family of elementary electromagnetic sources, namely toroidal moments. Despite the infancy of the field, dynamic toroidal moments have recently triggered increasing research interest initiated by their peculiar symmetry character, i.e., having odd parity under time- and space-inversion symmetry operations. Metamaterial engineering makes the dominant toroidal dipole responses detectable without being masked by electric or magnetic dipoles. A toroidal dipole response can be achieved in the optical regime via plasmon-induced displacement currents. One fundamental question is, whether single dynamic toroidal dipoles radiate to the far-field. Theoretical developments have renewed the understanding of the radiative properties of toroidal dipoles, however there is still lack of experimental evidence. I have experimentally investigated the far-field radiation of toroidal dipole moments in a plasmonic heptamer nanocavity by cathodoluminescence spectroscopy. On the other hand, the present focus of this field is on the novel optical phenomena of a single toroidal dipole resonance and its interactions with electric and magnetic multipoles. Differently, I am interested in the fundamental toroidal dipole–dipole coupling, as the coupling effect tailors the optical response and can be adopted as building and manipulating element for designing potential devices. The transverse coupling of toroidal dipoles was carried out on a plasmonic decamer nanocavity. Here, I experimentally characterized the pronounced coupled toroidal modes by electron energy-loss spectroscopy and visualized them by energy-filtered transmission electron microscopy. The coupling mechanism was further illustrated via theoretical analysis, and a simplified toroidal dipole–dipole interaction model was therefore proposed in a qualitative way. The finding paves the way for further research and exploitation in the fields of nano-optics and meta-devices.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
Die Plasmonik ist eines der Forschungsgebiete der Nanooptik mit Schwerpunkt auf resonanten Licht–Materie-Wechselwirkungen. Die Plasmonik hat große Aufmerksamkeit auf sich gezogen, indem sie die Fokussierung elektromagnetischer Felder über die Beugungsgrenze hinaus ermöglicht und damit verstärkte Licht–Materie-Wechselwirkungen auf der Nanoskala ermöglicht. Daher wurden Plasmonen u.a. zur Abbildung mittels Nahfeld-Optik, der Biosensorik, zur Licht-Nanofokussierung und -emission, in der Medizinthermotherapie eingesetzt. Eine der grundlegenden Untersuchungen besteht darin, plasmonische Phänomene eines einzelnen Nanoobjekts zu charakterisieren, um den Einfluss von Variablen auf kontrollierte Weise systematisch zu quantifizieren. Dies erfordert nicht nur eine gute Kontrolle der Nanofabrikation, sondern auch ein effektives und umfassendes Charakterisierungswerkzeug mit einer räumlichen Auflösung im Nanobereich. In dieser Arbeit werden Elektronenenergieverlust-Spektroskopie, energiegefilterte Transmissionselektronen-mikroskopie und Kathodolumineszenz verwendet, da mit diesen Methoden plasmonische Phänomene auf der Nanoskala untersucht werden können. Wesentlich sind hierbei der Einsatz neuer Elektronen-Monochromatoren sowie die verbesserte Stabilität moderner Transmissionselektronenmikroskope. Dreidimensionale Goldspitzen spielen eine wichtige Rolle in der Nanooptik. Sie besitzen die Fähigkeit zur Nanofokussierung von Licht durch Umwandlung von auf der Oberfläche propagierenden Oberflächenplasmonpolaritonen zu lokalisierten Oberflächenplasmonen an der Spitze. In dieser Arbeit verwendete ich Elektronenenergieverlustspektroskopie und energiegefilterte Transmissionselektronen-mikroskopie, um diskrete plasmonische Moden nachzuweisen die der optischen Mikroskopie nicht zugänglich sind. Die Verknüpfung und Unterscheidung der zugrundeliegenden Physik der beobachteten Moden wurde entschlüsselt, indem die plasmonischen Moden von Goldspitzen mit unterschiedlichen Öffnungswinkeln in Kombination mit der numerischen Finite-Differenz-Methode im Zeitbereich systematisch untersucht wurden. Diese Ergebnisse legen nahe, dass zwei koexistierende Mechanismen zu unterscheiden sind, nämlich Reflexion und Phasenanpassung, die beide zu den beobachteten plasmonischen Moden beitragen. Phasenanpassung wird dann dominant wenn die Wechselwirkungslänge zwischen den schnellen Elektronen und dem konischen Nahfeld erhöht wird. Zusätzlich wurden die Strahlungseigenschaften der plasmonischen Moden in Goldspitzen mittels Kathodolumineszenzspektroskopie untersucht. Die Ergebnisse tragen dazu bei, Goldspitzen als nanofokussierende Wellenleiter und als Punktquellen für die Photonenemission zu entwerfen. Eine weitere Anwendung der Elektronenenergieverlustspektroskopie in dieser Arbeit besteht darin, die elektromagnetischen Grundeigenschaften der dritten Familie elementarer elektromagnetischer Quellen zu untersuchen, nämlich der Toroidmomente. Obwohl dieses Forschungsgebiet noch jung ist, haben dynamische Toroidmomente in jüngster Zeit ein zunehmendes Forschungsinteresse ausgelöst, das durch ihren besonderen Symmetriecharakter ausgelöst wird, nämlich der ungeraden Parität unter Zeit- und Rauminversionssymmetrie-operationen. Die Herstellung von Metamaterialien macht Strukturen möglich bei denen toroidale Dipole dominant sind und damit detektierbar werden, ohne durch elektrische oder magnetische Dipole überdeckt zu werden. Ein toroidaler Dipol kann im optischen Bereich mittels plasmoninduzierter Verschiebungsströme erreicht werden. Eine grundlegende Frage ist, ob einzelne dynamische toroidale Dipole zum Fernfeld beitragen. Theoretische Entwicklungen haben das Verständnis der strahlenden Eigenschaften von toroidalen Dipolen vertieft, jedoch fehlen immer noch experimentellen Beweise. Ich habe die Fernfeldstrahlung toroidaler Dipolmomente in einer plasmonischen Heptamer-Nanokavität experimentell durch Kathodolumineszenz-spektroskopie untersucht. Die gegenwärtige Forschung konzentriert sich auf die neuartigen optischen Phänomene singulärer toroidaler Dipolresonanzen und derer Wechselwirkung mit elektrischen und magnetischen Multipolen. Im Gegensatz dazu untersuche ich die fundamentale Dipol–Dipol-Kopplung zweier toroidaler Momente, da diese Kopplung das optische Verhalten bestimmt und dieses Wissen für den Bau- und Entwurf potentieller Bauelemente verwendet werden kann. Die transversale Kopplung von toroidalen Dipolen wurde auf einer plasmonischen Dekamer-Nanokavität durchgeführt. Hier habe ich die ausgeprägten gekoppelten Toroidmoden experimentell durch Elektronenenergieverlustspektroskopie charakterisiert und durch energiegefilterte Transmissionselektronenmikroskopie visualisiert. Der Kopplungsmechanismus wurde durch theoretische Analyse veranschaulicht, und es wird ein vereinfachtes qualitatives toroidales Dipol–Dipol-Wechselwirkungsmodell vorgeschlagen. Das Ergebnis ebnet den Weg für weitere Forschung und Nutzung in den Bereichen der Nano-Optik und von Geräten die auf Meta-Materialien basieren.German
Place of Publication: Darmstadt
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 550 Geowissenschaften
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science
11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science > Surface Science
11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science > Physics of Surfaces
Date Deposited: 28 Aug 2018 14:21
Last Modified: 09 Jul 2020 02:13
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-77149
Referees: van Aken, Prof. Dr. Peter A. and Kleebe, Prof. Dr. Hans-Joachim
Refereed: 9 August 2018
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/7714
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