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Analyse und Steuerung des Retentionsverhaltens verschiedener Modellanalyte in mikrostrukturierten Papieren

Wendenburg, Sonja (2018)
Analyse und Steuerung des Retentionsverhaltens verschiedener Modellanalyte in mikrostrukturierten Papieren.
Technische Universität
Ph.D. Thesis, Primary publication

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Item Type: Ph.D. Thesis
Type of entry: Primary publication
Title: Analyse und Steuerung des Retentionsverhaltens verschiedener Modellanalyte in mikrostrukturierten Papieren
Language: German
Referees: Biesalski, Prof. Dr. Markus ; Schmitz, Prof. Dr. Katja
Date: 2018
Place of Publication: Darmstadt
Date of oral examination: 15 January 2018
Abstract:

Die vorliegende Arbeit betrachtete die Wechselwirkung von Modellfarbstoffen und einem Modellprotein mit dem Substratmaterial Papier (Kapitel 2). Dabei wurde zunächst das Ziel eines verbesserten Verständnisses der Retention verschiedener Analyte in Papier verfolgt. Dazu wurden nach einer Charakterisierung der Ausgangsmaterialien Papier (Kapitel 4), Farbstoff und Protein ihre Wechselwirkung in mikrofluidischen Systemen untersucht. Die Untersuchung der Farbstoffretention (Kapitel 5) ergab deutliche Unterschiede in der Retention des positiv geladen Methylenblaus und des überwiegend negativ geladenen Tartrazins im negativ geladenen mikrostrukturierten Substratmaterial Papier. Tartrazin wies bei einem hohen pH-Wert und einer geringen Leitfähigkeit in Eukalyptussulfatpapier eine sehr geringe Retention auf. Methylenblau hingegen wurde nahezu unabhängig von diesen Einflussparametern deutlich stärker reterniert (Abschnitt 5.2.1, 5.2.2 und 5.3.2). Die Variation der Papierdichte beeinflusste nur in sehr begrenztem Maße die Retention der Modellfarbstoffe (Abschnitt 5.3.1). Diese Ergebnisse lassen darauf schließen, dass elektrostatische Wechselwirkungen eine zentrale Rolle bei der Retention von Farbstoffen spielen. Eine gezielte Variation der Retention der Farbstoffe ist folglich bevorzugt durch Anpassung der fluiden und weniger der soliden Phase möglich. Auch die Untersuchung der Proteinretention (Kapitel 7) in Papier legte nahe, dass zumindest für wasserbasierte Fluide ebenfalls elektrostatische Wechselwirkungen als das zentrale Element der Wechselwirkung von IL-8-TAMRA und Papier angesehen werden können (Abschnitt 7.4). Eine Variation der Retention von IL-8-TAMRA in Papier war anhand der Parameter pH-Wert und Leitfähigkeit in überschaubarem Maße möglich (Abschnitt 7.2.1 und 7.2.2). Der Einsatz von Fluiden mit einem Anteil an organischen Lösungsmitteln (Abschnitt 7.2.6) verringerte die Retention von IL-8-TAMRA in Papier deutlich. Durch Modifikation des Papiersubstrats konnte die generell in wässrigem Fluid eher starke Retention von IL-8-TAMRA wenig reduziert werden (Abschnitt 7.3). Daher sollte dieser Ansatz nur insofern weiter verfolgt werden, als dass abhängig von der Art der Verwendung die Auswahl des Laufmittels limitiert ist. Die Erkenntnis, dass elektrostatische Wechselwirkungen eine zentrale Rolle bei der Retention von Analyten in Papier spielen, konnte genutzt werden, ihre Retention gezielt zu steuern, um so die Sensitivität und Spezifität von μPADs im Modellsystem mit Farbstoffen zu optimieren. Durch gezielte Platzierung positiver Ladungen konnte der negativ geladene Modellanalyt Tartrazin ortsspezifisch im mikrostrukturierten Papier aufkonzentriert und so die Signalintensität und damit die Sensitivität des Modell-μPADs erhöht werden (Kapitel 6). Die Einstellung einer geringen Leitfähigkeit des Laufmittels ermöglichte eine optimierte, ladungsbasierte Auftrennung eines Farbstoffgemisches von Methylenblau und Tartrazin. Dies erhöhte die Spezifität der Modell-μPADs (Abschnitt 5.2.2).

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

The presented research results examined the interaction of model dyes and a model protein with paper as a substrate material (Chapter 2). The first aim was to improve the understanding of the retention of different analytes in paper. For this purpose, after a characterization of the starting materials paper (Chapter 4), dye and protein, the interaction of the materials in microfluidic systems was investigated. The investigation of the dye retention (Chapter 5) revealed marked differences in the retention of the positively charged methylene blue and the predominantly negatively charged tartrazine in the negativelycharged microstructured substrate material paper. Tartrazine showed a very low retention at a high pH value and low conductivity in eucalyptus sulfate paper. In contrast, methylene blue retention was significantly more pronounced independently of these influencing parameters (Section 5.2.1, 5.2.2 and 5.3.2). Variation in paper density only has a very limited influence on the retention of the model dyes in the paper (Section 5.3.1). These results suggested that electrostatic interactions play a central role in the retention of colorants. A controlled variation of the retention of the dyes is consequently possible by adapting the fluid rather than the solid phase. The study of protein retention (Chapter 7) in paper suggested that electrostatics are the central element for interaction between IL-8-TAMRA and paper (Section 7.4), at least for water-based fluids. By variation of the retention of IL-8-TARMA in paper was possible to a limited extent using the pH value and conductivity (Sections 7.2.1 and 7.2.2). The use of fluids containing organic solvents (Section 7.2.6) provided good results for a targeted reduction in the retention of IL-8-TAMRA in paper. By modification of the paper substrate, the retention of IL-8-TAMRA, which is generally strong in aqueous fluid, could only be slightly reduced (Section 7.3). Therefore, this approach should only be pursued insofar as the selection of the fluid might be limited depending on the application. The insight that electrostatic interactions play a central role in the retention of analytes in paper was used to control their retention in order to optimize the sensitivity and specificity of μPADs in the model system with dyes. By targeted placement of positive charges, the negativelycharged model analyte tartrazine could be site-specifically concentrated in the microstructured paper. Thus, the signal intensity and consequently the sensitivity of the model μPAD was increased (Chapter 6). Establishing low conductivity of the fluid allowed an optimized separation of a dye mixture of methylene blue and tartrazine, which increased the specificity of the model μPADs (Section 5.2.2).

English
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-73099
Classification DDC: 500 Science and mathematics > 540 Chemistry
Divisions: 07 Department of Chemistry
Date Deposited: 04 May 2018 09:53
Last Modified: 09 Jul 2020 02:03
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/7309
PPN: 429024118
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