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Magnetocrystalline anisotropy of iron thin films with interstitial nitrogen and boron

Gölden, Dominik :
Magnetocrystalline anisotropy of iron thin films with interstitial nitrogen and boron.
Technische Universität, Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2018)

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Magnetocrystalline_anisotropy_of_Fe_thin_films_with_interstitial_N_and_B.pdf - Accepted Version
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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Magnetocrystalline anisotropy of iron thin films with interstitial nitrogen and boron
Language: English
Abstract:

The permanent magnet candidate Fe8N is a metastable bct phase that has an enhanced magnetocrystalline anisotropy compared to its parent bcc phase Fe and a much discussed potential giant magnetic moment. In the first part of this work, the frame conditions to obtain Fe8N are established for thin films grown by molecular beam epitaxy (MBE). It is found that temperatures of approximately 373 K, in combination with MgO (100) or MgAl2O4 (100) substrates, are required to form the phase of interest. Either FexN or Fe4N, depending on the substrate utilized, form at higher nitrogen concentrations. For higher temperatures of 473 and 623 K, the thermodynamic gamma phase becomes more pronounced and occupies a broader stability window in terms of temperature and nitrogen content compared to equilibrium conditions. From these results, a low temperature thin film phase diagram is established. The optimization of growth parameters for MBE and sputter grown Fe8N films and the subsequent determination of their magnetic properties as a function of the degree of tetragonalization is used in order to clarify the results found in the literature. While no evidence of a giant magnetic moment beyond 2.5µB per iron atom could be found, the magnetocrystalline anisotropy was increased up to 1.18x10e5 J/m3 (1.18x10e6 erg/cm3) for MBE grown and 2.05x10e5 J/m3 (2.05x10e6 erg/cm3) for sputtered films as a function of the tetragonal distortion while the magnetic easy axis aligns parallel to the c-axis. The Curie temperature was extrapolated from M vs. T plots and is reduced to (770+-73) K compared to an Fe sample with TC = (1056+-85) K. By annealing samples in vacuum at 353 and 423 K, the decomposition temperature of the phase was investigated, revealing that the onset of decomposition lies significantly lower than the previously established 453 K. An attempt to increase the decomposition temperature by introducing Co into the phase was performed for (Fe100-xCox)8N with x = 6.4, 8.5, 12.7, 14.8, and 20. However, Co is found to inhibit the incorporation of nitrogen, leading to inhomogeneous samples with a wide distribution of c-axis lattice constants most likely due to a mix- ture of FeCo and Fe-N phases. Furthermore, boron instead of nitrogen interstitials are introduced into the Fe lattice as a potential method to increase the decomposition temperature. A deposition temperature of 573 K is required in order to obtain crystalline samples for the maximum boron content of 13 at.% in the films, determined by X-ray photoelectron spectroscopy. Qualitatively identical to the evolution observed for Fe8N, the c-axis lattice constants of the Fe-B samples increase as a function of boron content while the a-axis lattice constants shrink. Compared to the Fe-N case with a c=a ratio of 1.11, the maximum c/a observed for the Fe-B samples is 1.05. In addition, the magnetic easy axis remains in-plane while the absolute value of magnetic anisotropy increases to -5.1x10e5 J/m3 (-5.1x10e6 erg/cm3). Density functional theory confirms these results and shows that the local boron ordering is found to be the reason for the easy-plane configuration.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
Die metastabile bct Phase Fe8N ist durch die im Vergleich zu der bcc Ursprungsphase Fe erhöhten magnetokristallinen Anisotropie, ebenso wie einem vieldiskutierten magnetischen Moment jenseits der 3.0µB, ein möglicher Kandidat als seltenerdfreier Permanentmagnet. Im ersten Abschnitt dieser Arbeit werden die nötigen Parameter für das Wachstum von Fe8N durch Molekularstrahlepitaxie (MBE) eingegrenzt. Es zeigt sich, dass Temperaturen von etwa 373 K, in Kombination mit MgO (100) oder MgAl2O4 (100) Substraten, das Wachstum der Phase begünstigen. In Abhängigkeit des genutzten Substrates bilden sich bei höheren Stickstoffkonzentrationen entweder FexN oder Fe4N. Im Kontrast zu Gleichgewichtsbedingungen bildet sich die Gamma Phase bei Temperaturen von 473 and 623 K in einem wesentlich breiteren Stöchiometriefenster aus. Zusammenfassend wird ein aus den genannten Ergebnissen erstelltes Phasendiagramm für Dünnschichtwachstum vorgestellt. Die Optimierung der Wachstumsparameter für MBE und gesputterte Fe8N Schichten, inklusive der gefundenen magnetischen Eigenschaften als Funktion der Tetragonalisierung werden anschließend genutzt, um verschiedene abweichende Ergebnisse aus der Literatur zu erhellen. Obwohl kein Beweis für ein magnetisches Moment oberhalb von 2.5µB pro Eisenatom gefunden werden konnte, wurde die magnetokristalline Anisotropie auf bis zu 1.18x10e5 J/m3 (1.18x10e6 erg/cm3) für MBE und 2.05x10e5 J/m3 (2.05x10e6 erg/cm3) für gesputterte Schichten als Funktion der tetragonalen Verzerrung erhöht, während die magnetische Vorzugsrichtung sich parallel zur c-Achse ausgerichtet hat. Die Curie Temperatur wurde mit Hilfe von M vs. T Messungen auf (770+-73) K extrapoliert, ein Wert der geringer ausfällt als das TC von Fe mit (1056+-85) K. Des Weiteren wurde die Zerfallstemperatur von Fe8N durch Tempern im Vakuum bei 353 und 423 K untersucht. Hierbei zeigte sich, dass der Zerfall bereits bei wesentlich geringeren Temperaturen einsetzt als die bisher in der Literatur etablierten 453 K. Ein Versuch, den Zerfall durch den Einbau von Co in das Gitter zu verzögern, wurde für (Fe100-xCox)8N mit x = 6.4, 8.5, 12.7, 14.8 und 20 durchgeführt. Dies verringerte allerdings die Menge des gelösten Stickstoffes, wodurch inhomogene Schichten mit einer breiten Verteilung von c-Achsen-Gitterkonstanten entstanden. Ein möglicher Grund für dieses Verhalten ist das parallele Wachstum von FeCo und Fe-N Phasen. Der Ansatz, die Zerfallstemperatur durch interstitielles Bor anstelle von Stickstoff zu erhöhen, wird abschließend behandelt. Es wurden Wachstumstemperaturen von 573 K benötigt, um kristalline Proben mit einem maximalen Boranteil von 13 at.%, gemessen durch Röntgenphotoelektronenspektroskopie, herzustellen. Das qualitative Verhalten ist hierbei identisch zu Fe8N, da eine Ausdehnung entlang der c-Achse ebenso wie eine Verkleinerung der a-Achsen-Gitterkonstante als Funktion des Boranteils beobachtet wurde. Es zeigt sich aber, dass das c/a Verhältnis der Fe-N Phase mit 1.11 stärker ausgeprägt ist, als das der Fe-B Phase mit 1.05. Zusätzlich dazu verbleibt die magnetische Vorzugsrichtung in der Ebene während der Betrag der magnetischen Anisotropie auf -5.1x105 J/m3 (-5.1x10e6 erg/cm3) steigt. Mit Hilfe von Dichtefunktionaltheorie werden diese Ergebnisse bestätigt und es zeigt sich, dass die lokale Anordnung des Bors der Grund für die Vorzugsrichtung in der Ebene ist.German
Place of Publication: Darmstadt
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 620 Ingenieurwissenschaften
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science > Advanced Thin Film Technology
Date Deposited: 16 Feb 2018 13:05
Last Modified: 16 Feb 2018 13:05
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-72531
Referees: Alff, Prof. Dr. Lambert and Gutfleisch, Prof. Dr. Oliver and Zhang, Jun. Prof. Hongbin and Albert, Prof. Dr. Barbara
Refereed: 24 January 2018
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/7253
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