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Atomic structure and structural stability of Fe90Sc10 nanoglasses

Wang, Chaomin :
Atomic structure and structural stability of Fe90Sc10 nanoglasses.
Technische Universität, Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2017)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Atomic structure and structural stability of Fe90Sc10 nanoglasses
Language: English
Abstract:

Nanoglasses are non-crystalline solids whose internal structure is characterized by fluctuations of the free volume. Due to the typical dimensions of the structural features in the nanometer-range and the disordered atomic structure of the interfacial regions, the atomic structure and the structural stability of nanoglasses is not yet completely understood. Nanoglasses are typically produced by consolidation of glassy nanoparticles. Consequently, the basis for the understanding of the atomic structure of nanoglasses lies in the atomic structure of the primary glassy nanoparticles. Using electron energy loss spectroscopy, the elemental distribution in the Fe90Sc10 primary glassy nanoparticles and in the corresponding nanoglasses produced by consolidation of these glassy nanoparticles have been studied. Due to surface segregation, Fe has been found to be enriched at the surface of the primary Fe90Sc10 glassy nanoparticles. This behavior was found to be consistent with theoretical results based on a monolayer model for surface segregation behavior of the binary liquid alloys. In addition, the heterogeneous structure of Fe90Sc10 nanoglasses with Fe enriched interfaces was also directly observed, and may be attributed to the segregation of the primary glassy nanoparticles on the surface. Furthermore, the electron density of the isolated and loosely compacted primary glassy nanoparticles was investigated using small- and wide- angle X-ray scattering. The results indicate that the surface shells of glassy nanoparticles have an electron density that is lower than the electron density in the cores of the glassy nanoparticles. The lower electron density seems to result mainly from a lower atomic packing density of the surface shells rather than from compositional variations due to the surface segregation. During the consolidation of the glassy nanoparticles, the inhomogeneous elemental distribution and the short-range order in the shells of Fe90Sc10 glassy nanoparticles can be transferred into the interfaces of the resulting bulk Fe90Sc10 nanoglasses. The free volume within the shells of the Fe90Sc10 glassy nanoparticles may delocalize into the interfaces between the Fe90Sc10 glassy nanoparticles resulting in interfacial regions of lower atomic packing density in the Fe90Sc10 nanoglasses. The structural stability of Fe90Sc10 nanoglasses has been studied by means of low temperature annealing in situ in a transmission electron microscope, and ex situ in an ultra-high-vacuum tube-furnace. The analysis of both experiments showed similar results. The structure of the Fe90Sc10 nanoglasses was stable for up to 2 hours when annealed at 150 °C. Annealing of nanoglasses at higher temperatures resulted in the formation of a metastable nanocrystalline bcc-Fe(Sc) with Sc-enriched interfaces. The crystallization process of Fe90Sc10 nanoglasses was clarified and a plausible mechanism for the structural stability was proposed.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
Nanogläser sind nichtkristalline Festkörper, deren innere Struktur durch Schwankungen des freien Volumens gekennzeichnet ist. Aufgrund der typischen Dimensionen der Strukturmerkmale im Nanometerbereich und der ungeordneten Atomstruktur der Grenzflächenbereiche sind die atomare Struktur und die strukturelle Stabilität von Nanogläsern noch nicht vollständig verstanden. Nanogläser werden typischerweise durch das Zusammenpressen von amorphen Nanopartikeln hergestellt. Folglich liegt die Grundlage für das Verständnis der atomaren Struktur vom Nanogläsern in der atomaren Struktur der primären amorphen Nanopartikel. Mithilfe der Elektronenenergieverlustspektroskopie (Electron Energy Loss Spectroscopy – EELS) wurde die Elementverteilung in den primären amorphen Nanopartikeln Fe90Sc10 und im entsprechenden Nanogläser, das durch Konsolidierung dieser amorphen Nanopartikel hergestellt wurde, untersucht. Es wurde festgestellt, dass Fe an der Oberfläche der primären Fe90Sc10-Glasnanopartikel angereichert ist und Oberflächensegregationen bildet. Dieses Verhalten wurde mit theoretischen Ergebnissen begründet, die auf einem Monoschichtmodell für das Oberflächensegregationsverhalten der binären flüssigen Legierungen beruhen. Darüber hinaus wurde die heterogene Struktur der Fe90Sc10-Nanogläser mit Fe-reichen Grenzflächen ebenfalls direkt beobachtet und der Eisensegregation auf der Oberfläche der primären glasartigen Nanopartikel zugeschrieben. Außerdem wurde die Elektronendichte der isolierten und locker verdichteten primären amorphen Nanopartikel mittels Klein- und Weitwinkelröntgenstreuung untersucht. Die Ergebnisse zeigen, dass die Oberflächen von amorphen Nanopartikeln eine Elektronendichte aufweisen, die niedriger als die Elektronendichte in den inneren Bereichen der Nanopartikel ist. Die niedrigere Elektronendichte scheint hauptsächlich aus einer niedrigeren Atompackungsdichte der Oberflächenschalen zu resultieren, als aus Zusammensetzungsvariationen aufgrund der Oberflächensegregation. Während des Konsolidierens der amorphen Nanopartikel kann die inhomogene Elementverteilung und die Nahordnung in den Oberflächenbereichen von Fe90Sc10 - amorphen Nanopartikeln in die Grenzflächen der resultierenden Fe90Sc10-Nanogläser übertragen werden. Das freie Volumen innerhalb der Oberflächenbereichen der Fe90Sc10-Glasnanopartikel kann in die Grenzflächen zwischen den Fe90Sc10-Glasnanopartikeln delokalisieren, was zu Grenzflächenbereichen mit geringerer Atompackungsdichte in den Fe90Sc10-Nanogläsern führt. Die strukturelle Stabilität der Fe90Sc10-Nanogläser wurde durch Aufheizen/Anlassen in situ in einem Transmissionselektronenmikroskop und ex situ in einem Ultrahochvakuum-Röhrenofen untersucht. Die Analyse beider Experimente zeigte vergleichbare Ergebnisse. Die Mikrostruktur der Fe90Sc10-Nanogläser war bis zu 2 Stunden stabil, wenn sie bei 150 ° C getempert/angelassen wurden. Das Tempern/Anlassen der Nanogläser bei höheren Temperaturen führte zur Bildung von metastabilem nanokristallinen bcc-Fe (Sc) mit Sc-reichen Grenzflächen. Der Kristallisationsprozess von Fe90Sc10-Nanogläsern wurde aufgeklärt und ein plausibler Mechanismus für die strukturelle Stabilität wurde vorgeschlagen.German
Place of Publication: Darmstadt
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science
11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science > Joint Research Laboratory Nanomaterials
Date Deposited: 30 Nov 2017 08:22
Last Modified: 30 Nov 2017 08:22
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-69811
Referees: Hahn, Prof. Dr. Horst and Albe, Prof. Dr. Karsten
Refereed: 15 November 2017
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/6981
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