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Impedanzspektroskopie an Anodenkatalysatoren für Membranbrennstoffzellen

Mazurek, Marian :
Impedanzspektroskopie an Anodenkatalysatoren für Membranbrennstoffzellen.
[Online-Edition]
TU Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2006)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Impedanzspektroskopie an Anodenkatalysatoren für Membranbrennstoffzellen
Language: German
Abstract:

Die vorgelegte Dissertation legt Untersuchungsergebnisse kommerzieller rußgeträgerten Pt- und Ru-Katalysatoren dar, die temperaturbehandelt und mechanisch gemischt wurden. Die Temperaturbehandlung in Stickstoffatmosphäre wurde verwendet um größere Katalysatorkristalite zu erzeugen. Danach wurden zwei ausgewählte Katalysatoren mechanisch in einer Kugelmühle gemischt und als Anodenkatalysator für Membranbrennstoffzellen (PEMFC) untersucht. Hergestellte Mischkatalysatoren wurden durch eine Kombination von Röntgenpulverdiffraktometrie (XRD), Transmissionselektronenmikroskopie (TEM), Elektrochemische Impedanzspektroskopie (EIS), Röntgenabsorptionsspektroskopie (EXAFS) und in einer realen Brennstoffzelle in Betrieb untersucht. Der Einfluss der Partikelgröße auf die elektrokatalytische Aktivität aller hergestellten Katalysatoren wurde durch Strom-Spannungsmessungen in einer Einzelzellbrennstoffzelle bestimmt. Die Katalysatoren wurden im Reformat, als auch im Methanolbetrieb, auf CO-Vergiftung untersucht. Es wurde nachgewiesen, dass die Größe der Pt- bzw. Ru- Partikel einen signifikanten Einfluss auf elektrochemische Eigenschaften ausüben, d.h. dass Katalysatoren mit kleineren Partikeln eine höhere Aktivität aufweisen. Es wurde eine niedrigere CO-Vergiftung des Katalysators bei kleineren Ru-Partikeln beobachtet, das einer steigenden Anzahl der benachbarten Ru- mit Pt-Partikeln entsprechen kann. Diese Arbeit gibt einen Einblick in vergleichbare Eigenschaften gemischter rußgeträgerten Pt- und Ru-Katalysatoren und kommerzieller legierten rußgeträgerten PtRu-Katalysatoren der Fa. E-TEK. Eine geringfügige Erniedrigung der Zelleigenschaften war nur in Langzeitmessungen sichtbar, obwohl am Ende der Untersuchungen eine andere Struktur des Katalysators beobachtet werden konnte. In Röntgendiffraktogrammen sind keine Ru-Reflexe zu sehen, was ein Hinweis auf „leaching“ des Rutheniums bzw. Legierungsbildung oder beider Effekte sein könnte. Diese Strukturänderungen zeigen einen bedeutsamen Einfluss auf die Eigenschaften der Zelle.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
This work describes results of heat-treated and mixed commercially-available carbon-supported pure Pt and pure Ru catalysts. Heat treatment in nitrogen was used to tune individual particle sizes of active particles. The catalysts were than mixed in a mortar and tested for their suitability as anode catalysts in polymer electrolyte fuel cells (PEMFC). The catalyst mixtures were characterized using a combination of X-ray diffraction (XRD) and transmission electron microscopy (TEM), electrochemical impedance spectroscopy (EIS), X-ray absorption spectroscopy (EXAFS) and fuel cell tests.The effect of individual particle size on the resulting activity of the catalyst mixtures was checked by current-voltage measurements (U/i curves) in single cell fuel cells. The CO tolerance of the respective anode electrocatalysts has been tested in both reformate and methanol operation. It has been observed that the size of Pt and Ru particles has a significant influence on the electrochemical performance, the activity improving for smaller particles. It has been found empirically that small Ru particles improve the CO tolerance and activity, probably associated with an increased number of accessible sites adjacent to Pt. This work shows that plain mixtures of a carbon-supported Pt and a carbon-supported Ru catalyst, show comparable performance to a standard carbon-supported Pt-Ru alloy catalyst purchased from E-TEK inc. Only minor decrease in cell performance was found during long-term operation, although end of life tests state a completely different catalyst structure. The X-ray diffraction patterns show no longer reflections of the hdp Ru phase indicating leaching of the pure ruthenium catalysts or alloy formation or both during operation. These structural changes, however, do not seem to affect the cell performance significantly.English
Classification DDC: 600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 620 Ingenieurwissenschaften
Divisions: Fachbereich Material- und Geowissenschaften
Date Deposited: 17 Oct 2008 09:22
Last Modified: 07 Dec 2012 11:51
Official URL: http://elib.tu-darmstadt.de/diss/000694
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-6947
License: Simple publication rights for ULB
Referees: Fuess, Prof.Dr. Hartmut and Wendt, Prof.Dr. Hartmut
Advisors: Fuess, Prof.Dr. Hartmut
Refereed: 20 February 2006
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/694
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