Impedanzspektroskopie an Anodenkatalysatoren für Membranbrennstoffzellen

Die vorgelegte Dissertation legt Untersuchungsergebnisse kommerzieller rußgeträgerten Pt- und Ru-Katalysatoren dar, die temperaturbehandelt und mechanisch gemischt wurden. Die Temperaturbehandlung in Stickstoffatmosphäre wurde verwendet um größere Katalysatorkristalite zu erzeugen. Danach wurden zwei ausgewählte Katalysatoren mechanisch in einer Kugelmühle gemischt und als Anodenkatalysator für Membranbrennstoffzellen (PEMFC) untersucht. Hergestellte Mischkatalysatoren wurden durch eine Kombination von Röntgenpulverdiffraktometrie (XRD), Transmissionselektronenmikroskopie (TEM), Elektrochemische Impedanzspektroskopie (EIS), Röntgenabsorptionsspektroskopie (EXAFS) und in einer realen Brennstoffzelle in Betrieb untersucht. Der Einfluss der Partikelgröße auf die elektrokatalytische Aktivität aller hergestellten Katalysatoren wurde durch Strom-Spannungsmessungen in einer Einzelzellbrennstoffzelle bestimmt. Die Katalysatoren wurden im Reformat, als auch im Methanolbetrieb, auf CO-Vergiftung untersucht. Es wurde nachgewiesen, dass die Größe der Pt- bzw. Ru- Partikel einen signifikanten Einfluss auf elektrochemische Eigenschaften ausüben, d.h. dass Katalysatoren mit kleineren Partikeln eine höhere Aktivität aufweisen. Es wurde eine niedrigere CO-Vergiftung des Katalysators bei kleineren Ru-Partikeln beobachtet, das einer steigenden Anzahl der benachbarten Ru- mit Pt-Partikeln entsprechen kann. Diese Arbeit gibt einen Einblick in vergleichbare Eigenschaften gemischter rußgeträgerten Pt- und Ru-Katalysatoren und kommerzieller legierten rußgeträgerten PtRu-Katalysatoren der Fa. E-TEK. Eine geringfügige Erniedrigung der Zelleigenschaften war nur in Langzeitmessungen sichtbar, obwohl am Ende der Untersuchungen eine andere Struktur des Katalysators beobachtet werden konnte. In Röntgendiffraktogrammen sind keine Ru-Reflexe zu sehen, was ein Hinweis auf „leaching“ des Rutheniums bzw. Legierungsbildung oder beider Effekte sein könnte. Diese Strukturänderungen zeigen einen bedeutsamen Einfluss auf die Eigenschaften der Zelle.