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Reaktionstechnische Aspekte der wässrigen Mehrphasenkatalyse

Önal, Yücel :
Reaktionstechnische Aspekte der wässrigen Mehrphasenkatalyse.
[Online-Edition]
TU Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2006)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Reaktionstechnische Aspekte der wässrigen Mehrphasenkatalyse
Language: German
Abstract:

Die Technologie der wässrigen Mehrphasenkatalyse bietet eine sehr wirtschaftliche und umweltschonende Methode zur Durchführung von homogen katalysierten Reaktionen im industriellen Maßstab. Besonders vorteilhaft ist dabei die Katalysator-Abtrennung, die im einfachsten Fall auf eine Phasenseparation reduziert werden kann. Aufgrund der Komplexität des mehrphasigen Reaktionssystems (Gas/Flüssig/Flüssig) ist allerdings eine detaillierte reaktionstechnische Untersuchung in diesen Systemen sehr aufwendig und ist daher bislang nur für sehr wenige Reaktionen durchgeführt worden. Um aber die Leistung eines Reaktors zu optimieren oder ein im Labor-Maßstab betriebenes Verfahren in eine industrielle Produktionsanlage zu überführen, sind diese Untersuchungen essentiell. Anhand eines Modell-Reaktionssystems (selektive Hydrierung von a,b-ungesättigten Aldehyden zu ungesättigten Alkoholen an einem wasserlöslichen Ru(II)-TPPTS-Komplex) stellt die vorliegende Dissertationsarbeit Methoden und innovative Reaktorkonzepte vor, womit Fragestellungen in der Mehrphasenkatalyse, v.a. bezüglich der Wechselwirkung von Stofftransport und Reaktion, beantwortet werden können. So wurde ein neuartiger kontinuierlich betriebener Kreislaufreaktor aufgebaut, um das Zusammenwirken von Hydrodynamik und Stofftransport unter industrienahen Bedingungen zu untersuchen. Die Reaktion wurde dabei bewusst in einem stofftransportlimitierten Bereich bezüglich des Flüssig/Flüssig-Stofftransports durchgeführt. Die Ergebnisse im Kreislaufreaktor führten zu einem tieferen Verständnis der Wirkungsweise hydrodynamischer Parameter, wie die Mischer-Geometrie oder die Strömungsgeschwindigkeit, auf die Stofftransportgeschwindigkeit. Der zuletzt genannte Effekt konnte zusätzlich über ein kinetisches Modell, welches sowohl die Stofftransport- als auch die intrinsische Reaktionsgeschwindigkeit berücksichtigt, quantifiziert werden. Mehrphasenreaktionen zeichnen sich in Mikroreaktoren durch sehr gute Stofftransportgeschwindigkeiten aus. Dies ist auf die Scherkräfte an den Reaktorwänden mikro-dimensionierter Räume zurückzuführen, wodurch trotz niedriger Re-Zahlen im laminaren Bereich innere Zirkulationen in den Bläschen und Tröpfchen generiert werden (Taylor-Flow). Im Rahmen der Dissertationsarbeit wurde ein Mikroreaktor basierend auf einer Mikrokapillare als Reaktionsraum entwickelt, der speziell zur Durchführung von G/L/L-Mehrphasenreaktionen geeignet ist. Die Ergebnisse zeigen, inwiefern der Effekt des Taylor-Flows über die Strömungsgeschwindigkeit und den Kapillar-Durchmesser gezielt beeinflusst werden kann. Durch detaillierte kinetische Untersuchungen tragen die Ergebnisse der Dissertationsarbeit zu einem besseren und tieferen Verständnis reaktionstechnischer Aspekte in der wässrigen Mehrphasenkatalyse bei. Die Erkenntnisse sind dabei nicht nur auf konventionelle Laborreaktoren limitiert, sondern erstrecken sich auch auf mikro-dimensionierte Reaktoren.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
The technology of aqueous multiphase catalysis provides an economically beneficial and environmentally friendly approach for the application of homogeneous catalysis on an industrial scale. Its unique features make it possible to reduce the catalyst separation and recycling step, which is normally very complex, to a simple phase separation. Nevertheless, because of the complexity of such multiphase reaction systems comprising two liquid and a gaseous phase (Gas/Liquid/Liquid) a detailed reaction engineering analysis is very sophisticated and therefore until now carried out just for a few reactions. Reaction engineering aspects, especially the interaction of mass transport and reaction is yet not fully understood. However, in order to optimise the performance of a reactor or to scale up a laboratory plant to an industrial production plant, the results of these investigations are of special interest. Based on a model reaction system (selective hydrogenation of a,b-unsaturated aldehydes to the corresponding unsaturated alcohols by a watersoluble Ru-TPPTS-complex) the present PhD thesis provides methods and innovative reactor concepts, by which reaction engineering aspects in multiphase systems with a special focus on the interactions of mass transport and reaction can be analysed. With the aim of studying the impact of hydrodynamics on the mass transport rate a new and continuously operating loop-reactor was built up, by which the model reaction system could be carried out at conditions similar to those in industry. Thereby, the reaction was consciously investigated in a mass transport limited regime concerning the mass transport at the Liquid/Liquid-boundary layer. Results obtained with this loop-reactor and at these reaction conditions led to a deeper understanding of the impact of hydrodynamic parameters, such as mixer geometry or the volume rate, on the mass transport. The effect of the latter one could be additionally quantified by a kinetic model, which takes into account the mass transport and the intrinsic reaction rate as well. Reactions in multiphase systems can be carried out in micro-reactors with high mass transport rates, although the Re-number of the fluid phases are very low. This phenomenon can be explained in terms of the Taylor-flow characteristics of multiphase flows in micro-scaled channels. In the present PhD thesis a micro-reactor based on a micro-capillary as reaction zone was constructed and built up, which is specially designed for the investigation of Gas/Liquid/Liquid-multiphase reaction systems. The results obtained demonstrate, to which degree the effect of the Taylor flow can be influenced specifically by varying the volume rate or the internal capillary diameter. To summarize, the present PhD thesis contributes to a better and deeper understanding of reaction engineering aspects in aqueous multiphase catalysis by detailed kinetic investigations. Thereby, this knowledge is not only limited to conventional laboratory reactors, but can also be adapted to micro-dimensioned reactors.English
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Divisions: Fachbereich Chemie
Fachbereich Chemie > Technische Chemie > Technische Chemie II
Date Deposited: 17 Oct 2008 09:22
Last Modified: 07 Dec 2012 11:51
Official URL: http://elib.tu-darmstadt.de/diss/000647
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-6478
License: Simple publication rights for ULB
Referees: Vogel, Prof. Dr. Herbert and Behr, Prof. Dr. Arno
Advisors: Claus, Prof. Dr. Peter
Refereed: 12 December 2005
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/647
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