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Electronic Type Separation of Single-walled Carbon Nanotubes by Weak Field Centrifugation

Reis, Wieland :
Electronic Type Separation of Single-walled Carbon Nanotubes by Weak Field Centrifugation.
Technische Universität, Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2017)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Electronic Type Separation of Single-walled Carbon Nanotubes by Weak Field Centrifugation
Language: English
Abstract:

The potential of semiconducting single–walled carbon nanotubes (SWCNTs) to outperform silicon in electronic application was finally realized in terms of on-state current density in September of 2016. High purity semiconducting SWCNT arrays were necessary to exceed the performance of silicon. But the desired semiconducting nanotubes cannot be grown exclusively without their metallic counterparts. Since electronic application requires predictable and uniform performance, strategies are sought for effective post synthesis separation of SWCNTs. The identification of scalable processes that transfer random mixtures of SWCNTs into fractions featuring a high content of semiconducting species is therefore crucial for future application of SWCNTs in high-performance electronics. Established separation methods employ SWCNT dispersions with polymeric dispersants and typically provide high semiconducting purity samples with narrow diameter distribution, i.e. almost single chiralities. But for a wide range of applications high purity mixtures of small and large diameters are sufficient or even required. The requirement of large quantities of organic solvents additionally hampers the scaling of these methods. Herein a highly efficient and simple separation method is demonstrated that relies on selective interactions between tailor-made amphiphilic polymers and semiconducting SWCNTs in the presence of low viscosity separation media. The separation method relies on weak field centrifugation (WFC), i.e. <10,000 x g, of a SWCNT dispersion with a polymeric dispersant. In this work non-selective and strong adsorption of polymeric polyarylether dispersants on nanostructured carbon surfaces is demonstrated, which enables simple separation of diverse raw materials with different SWCNT diameter. High purity individualized semiconducting SWCNTs or even self-organized semiconducting sheets are separated from an as-produced SWCNT dispersion via a single WFC run. Absorption and Raman spectroscopy are applied to verify the high purity of the obtained SWCNTs. In addition and for the first time, increased temperatures were demonstrated to enable higher purity separation. Additionally it is shown that the mode of action behind this electronic enrichment is unique, i.e. strongly connected to both colloidal stability and protonation. Furthermore SWCNT - network field-effect transistors (FETs) were fabricated, which exhibit high ON/OFF ratios (105) and field-effect mobilities (17 cm²/Vs). In addition to demonstrating the feasibility of high purity separation by a novel low complexity process, the WFC method can be readily transferred to large scale production and provide economical relevance to SWCNTs of any diameter.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
Das Potential von halbleitenden, einwandigen Kohlenstoffnanoröhren (EWKNRs) Silizium in elektronischer Anwendung zu übertreffen wurde letztendlich im September 2016 realisiert mit Hinsicht auf die Stromdichte im An-Zustand. Hochreine halbleitende EWKNR Anordnungen waren notwendig um die Leistung von Silizium zu übertreffen. Aber die gewünschten halbleitenden Nanoröhren können nicht ausschließlich erzeugt werden ohne ihre metallischen Gegenstücke. Weil elektronische Anwendung vorhersehbare und gleichbleibende Leistung erfordert, werden Strategien zur effektiven post-Synthese Separation von EWKNRs gesucht. Die Identifikation von skalierbaren Prozessen die zufällige Mixturen von EWKNRs in Fraktionen überführen mit einem hohen Gehalt an halbleitenden EWKNRs ist daher entscheidend für die zukünftige Anwendung von EWKNRs in Hochleistungselektronik. Etablierte Separationsmethoden wenden EWKNR Dispersionen mit polymerischen Dispergiermitteln an und liefern typischerweise hohe halbleitende Reinheit bei schmaler Durchmesserverteilung, d.h. fast einzelne Chiralitäten. Aber für eine große Breite von Anwendungen reichen hochreine Mixturen großer und kleiner Durchmesser aus oder sind sogar erforderlich. Die Erforderlichkeit von großen Mengen von organischen Lösemitteln hindert zusätzlich das Aufskalieren dieser Methoden. Hier wird ein hocheffizientes und einfaches Trennverfahren gezeigt, das auf selektiver Wechselwirkungen zwischen maßgeschneiderten amphiphilen Polymeren und halbleitenden SWCNTs in Gegenwart von niedrigviskosen Trennmedien beruht. Das Trennverfahren beruht auf einer Schwachfeldzentrifugation (SFZ), d.h. <10.000 x g, einer SWCNT-Dispersion mit einem polymerischen Dispergiermittel. In dieser Arbeit wird eine nichtselektive und starke Adsorption von polymerischen Polyarylether-Dispergiermitteln auf nanostrukturierten Kohlenstoffoberflächen demonstriert, was eine einfache Trennung verschiedener Rohmaterialien mit unterschiedlichem SWCNT-Durchmesser ermöglicht. Hochreine individualisierte halbleitende SWCNTs oder sogar selbstorganisierte halbleitende Blätter werden von einer so produzierten SWCNT-Dispersion über einen einzigen SFZ-Lauf getrennt. Absorption und Raman-Spektroskopie werden angewendet, um die hohe Reinheit der erhaltenen SWCNTs zu verifizieren. Zusätzlich und zum ersten Mal wurde gezeigt, dass erhöhte Temperaturen eine Trennung höherer Reinheit ermöglichen. Zusätzlich wird gezeigt, dass die Wirkungsweise hinter dieser elektronischen Anreicherung einzigartig ist, d.h. stark mit der kolloidalen Stabilität und der Protonierung verbunden ist. Weiterhin wurden SWCNT-Netzwerk-Feldeffekttransistoren (FETs) hergestellt, die hohe AN / AUS-Verhältnisse (105) und Feldeffektmobilitäten (17 cm² / Vs) aufweisen. Außer der Demonstration der Durchführbarkeit einer hochreinen Trennung durch ein neuartiges Verfahren mit geringer Komplexität, kann das WFC-Verfahren leicht in die Großmengenproduktion überführt werden und bietet eine wirtschaftliche Relevanz für SWCNTs mit beliebigem Durchmesser.German
Place of Publication: Darmstadt
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science
Date Deposited: 07 Apr 2017 13:44
Last Modified: 07 Apr 2017 13:44
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-60348
Referees: Krupke, Prof. Dr. Ralph and Weitz, Prof. Dr. Thomas
Refereed: 23 February 2017
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/6034
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