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Strain adaption in epitaxial Fe-Rh nanostructures

Witte, Ralf :
Strain adaption in epitaxial Fe-Rh nanostructures.
Technische Universität, Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2016)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Strain adaption in epitaxial Fe-Rh nanostructures
Language: English
Abstract:

Nanostructured magnetic materials continuously attract tremendous interest in both science and technology and their applications are found, for example, in the area of magnetic data storage. One versatile, and technologically mature, route to design and tailor modern magnetic materials is the growth of thin films as epitaxial heterostructures. The precise control of the associated epitaxial strain, in other words an elastic deformation, can profoundly alter the intrinsic magnetic properties of the coherently grown layers. However, going beyond the elastic regime, strain may also create lattice instabilities, reshaping the material’s energy landscape, and possibly promoting novel, metastable phases and/or the spontaneous formation of magnetic nanostructures.

In this thesis, the iron-rhodium (Fe-Rh) binary alloy system is identified as a promising candidate for epitaxial strain-tailoring due to the presence of both, fragile and competing magnetic exchange interactions and inherent lattice instabilities. The close entanglement of these properties may lead to unprecedented strain adaption mechanisms accompanied by beneficially modified magnetic characteristics.

Indeed, in the course of this work, it was discovered that epitaxial layers of chemically disordered equiatomic FeRh grown on tungsten (W) buffer layers show a novel strain adaption behavior. Essentially, the strain triggers a lattice instability, which in turn drives the film from a tetragonal into an orthorhombic structure, featuring a 90° domain pattern, reminiscent of adaptive martensites. The structural changes have a profound impact on magnetism, suppressing ferromagnetic (FM) order and eventually resulting in a spin glas (SG) configuration at low temperatures. A study of the thickness dependence evidenced a gradual evolution from a tetragonally distorted lattice to the adaptive orthorhombic structure in films with increasing thickness, representing a coherent release of epitaxial stress and hence decrease of the system’s elastic energy. Then, the compositional limit of the lattice instability was explored. Beyond a Fe content of 72 at.-% it is no longer possible to accommodate the strain by adoption of the orthorhombic phase. Instead a fully relaxed, bcc phase is found, which shows its expected FM ground state.

The influence of the epitaxial misfit was investigated by using tungsten-vanadium (W-V) alloy buffer layers. Here, a distinct dependence of the final structure on the growth temperature was revealed. FeRh films grown at ambient temperatures on buffer layers with decreasing mismatch (compared to pure W) develop a structure similar to the orthorhombic phase, which features an extra directional tilting in order to match to the W-V lattice constant. However, at elevated growth temperatures the films spontaneously segregate on the lateral scale, into two different phases: the orthorhombic and a partially ordered body-centered-tetragonal (bct) phase, reducing the elastic energy in each individual phase. Most importantly, these two phases are in different magnetic states, the first being paramagnetic (PM) and the second ferromagnetic (FM). The resulting nano-scale arrangement of the PM and FM phase can be described as a strain-induced self-assembled magnetic nanostructure. Hence, the newly found lattice instability is directly placed into an application related context, potentially allowing the bottom up down-scaling of the magnetic bit size in FeRh based data storage media.

The findings of this work extend the concepts of strain-induced or strain-engineered magnetic nanostructures from the purely nano-twinned structures to a two-phase-adaption mechanism. On a more general note, the presented studies highlight the fascinating properties of hitherto unknown metastable phases in the Fe-Rh system, which may motivate similar studies in related binary or ternary alloy systems, likewise offering advantageous prerequisites.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
Nanostrukturierte magnetische Materialien sind von großem Interesse sowohl für die wissenschaftliche Forschung als auch für die technologische Entwicklung von neuen magnetischen Datenspeichern. Eine vielseitige und technologisch ausgereifte Methode zum Maßschneidern moderner magnetischer Funktionsmaterialien, ist die Herstellung von Dünnschichten in Form von epitaktischen Heterostrukturen. Durch die präzise Kontrolle der epitaktischen Dehnung, also der elastischen Deformation in den Schichten, können die intrinsischen magnetischen Eigenschaften der kohärent gewachsenen Schicht direkt beeinflusst werden. Jenseits des elastischen Verhaltens kann die Deformation eine Instabilität des Kristallgitters verursachen und damit die Energielandschaft des Materials verändern. Dies kann zum Auftreten von neuen, metastabilen Phasen führen und/oder die spontane Bildung von magnetischen Nanostrukturen verursachen. In der vorliegenden Dissertation wird das binäre Legierungssystem Eisen-Rhodium (Fe-Rh) untersucht und als vielversprechendes Materialsystem für das Maßschneidern der magnetischen Eigenschaften mittels epitaktischer Dehnung vorgestellt. Das System weist zugleich konkurrierende magnetische Austauschwechselwirkungen und inhärente Gitterinstabilitäten auf. Das gemeinsame Auftreten dieser beiden Eigenschaften ermöglicht neuartige Mechanismen der Dehnungsanpassung, die gleichzeitig das magnetische Materialverhalten vorteilhaft beeinflussen können. In dieser Arbeit wird ein bisher so nicht beschriebenes Dehnungsanpassungsverhalten in FeRh Legierung beobachtet, welches durch epitaktisches Aufwachsen von chemisch ungeordneten FeRh Schichten auf Wolfram (W) Zwischenschichten ausgelöst wird. Die epitaktische Dehnung verursacht eine Gitterinstabilität, so dass sich die tetragonal verzerrte Struktur der Schicht in eine orthorhombische umwandelt. Die resultierende Mikrostruktur der Schicht besteht aus in 90° zueinander orientierten kristallinen Domänen, vergleichbar den adaptiven Martensit Strukturen. Interessanterweise wird durch die Strukturänderung die ferromagnetische (FM) Ordnung des Materials zu Gunsten einer bei tiefen Temperaturen auftretenden Spin Glas (SG) Phase vollständig unterdrückt. Die Untersuchung der Schichtdickenabhängigkeit des Anpassungsmechanismus zeigt eine kohärente, schrittweise Veränderung von der tetragonal verzerrten Struktur in dünnen, hinzu der vollausgeprägten orthorhombischen Martensit Struktur in dickeren Schichten. Durch diese Vorgänge können die Spannungen im Material relaxieren und die gespeicherte elastische Energie kann verringert werden. Die chemische Zusammensetzung der Fe-Rh Legierungen beeinflusst das Auftreten der Gitterinstabilität, jenseits eines Fe Gehalts von 72 at.-% kann die epitaktische Dehnung nicht mehr durch die Bildung der orthorhombischen Phase aufgenommen werden. Stattdessen wird eine kubisch raumzentrierte (krz) Phase gebildet, die das erwartete FM Verhalten zeigt. Der Einfluss der epitaktischen Gitterfehlanpassung wurde mit Hilfe von Wolfram-Vanadium (W-V) Zwischenschichten untersucht. Dabei wurde eine ausgeprägte Abhängigkeit zwischen der gebildeten Struktur und der Wachstumstemperatur beobachtet. FeRh Filme, die bei Raumtemperatur auf Zwischenschichten mit sukzessiv abnehmender Fehlanpassung (im Vergleich zu reinem W) abgeschieden werden, wachsen in der orthorhombischen Struktur auf. Diese weist allerdings eine zusätzliche richtungsabhängige Verkippung auf, die die Anpassung an die W-V Gitterkonstante letztendlich ermöglicht. Bei erhöhten Wachstumstemperaturen findet jedoch spontan eine laterale Separation in zwei unterschiedliche Phasen statt: Die orthorhombische Phase und eine tetragonal raumzentrierte Phase mit partieller chemischer Ordnung. Durch diese Aufspaltung kann das System die elastische Energie in jeder einzelnen Phase reduzieren. Interessanterweise liegen die beiden strukturell unterschiedlichen Phasen auch in verschiedenen magnetischen Zuständen vor: Die erste verhält sich paramagnetisch (PM), während die zweite FM ist. Diese nano-skalige Anordnung der PM und FM Phase kann als eine dehnungs-induzierte magnetische Nanostruktur beschrieben werden, welche sich spontan durch Selbstassemblierung bildet. Dieser Mechanismus erlaubt es, die neuentdeckte Gitterinstabilität unmittelbar in einen anwendungsorientierten Zusammenhang zu stellen, da auf diese Weise die Dimension der magnetischen Bits in FeRh basierten magnetischen Datenspeichern reduziert werden kann. Insgesamt erweitern die Ergebnisse dieser Dissertation die bekannten Konzepte zur dehnungs-induzierten und -kontrollierten Bildung von magnetischen Nanostrukturen von den rein nano-verzwillingten Strukturen zu dem hier beschriebenen zweiphasigen System. Die faszinierenden Eigenschaften von bis dato unbekannten metastabilen Phasen im Fe-Rh System weisen den Weg, vergleichbare Untersuchungen in anderen vielversprechenden binären oder ternären Legierungssystemen durchzuführen.German
Place of Publication: Darmstadt
Uncontrolled Keywords: FeRh, epitaxy, epitaxial strain, magnetism, strain adaption, strain-engineering, magnetic nanostructure,
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 620 Ingenieurwissenschaften
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science > Joint Research Laboratory Nanomaterials
Date Deposited: 12 Dec 2016 11:52
Last Modified: 12 Dec 2016 11:52
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-57951
Referees: Hahn, Prof. Dr. Horst and Wende, Prof. Dr. Heiko
Refereed: 27 July 2016
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/5795
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