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Recovering Low Spatial Frequency Phase Information by Electron Holography: Challenges, Solutions and Application to Materials Science

Ozsoy Keskinbora, Cigdem :
Recovering Low Spatial Frequency Phase Information by Electron Holography: Challenges, Solutions and Application to Materials Science.
Technische Universität Darmstadt, Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2016)

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Recovering Low Spatial Frequency Phase Information by Electron Holography Challenges, Solution and Application to Materials Science_final.pdf
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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Recovering Low Spatial Frequency Phase Information by Electron Holography: Challenges, Solutions and Application to Materials Science
Language: English
Abstract:

Bi2Se3 is a narrow band gap semiconductor, which has the peculiarity to host a single degenerate surface state consisting of a Dirac cone.1 Since the discovery of its surface state using angle resolved photoemission spectroscopy (ARPES), Bi2Se3 has been considered as a simple model system for topological insulators (TIs). As expected for TIs, the Bi2Se3 surface state stays robust against adsorption of adatoms even after exposure to air. However, as a semiconductor, atomic or molecular adsorption creates an electrical potential, which induces bending of energy bands at the surface. ARPES measurements showed that exposing Bi2Se3 to air results in the appearance of new parabolic bands at the surface. These states are imputed to the presence of a two dimensional electron gas (2DEG), resulting from downward bending of the conduction band at the (110) surface.2 However, ARPES experiments are carried out in reciprocal state, and so cannot “see” the 2DEG whereas it can be directly observed by electron holography in a transmission electron microscope (TEM). Holography - originally developed for correcting spherical aberration in transmission electron microscopes3 - is now used in a wide range of disciplines that involve the propagation of waves, including light optics,4 electron microscopy,5 acoustics6 and seismology.7 In electron microscopy, the two primary modes of holography are Gabor’s original in-line setup and an off-axis approach that was developed subsequently. Electron holography is a powerful technique for characterizing electrostatic potentials,8 charge order, electric9 and magnetic10 fields, strain distributions,11,12 and semiconductor dopant distributions13 with nm spatial resolution. One of the main electron holography methods, in-line electron holography, suffers from inefficient low spatial frequency recovery but has the advantage of high phase sensitivity at high spatial frequencies. In contrast, off-axis electron holography can cover the low spatial frequencies but cannot achieve currently the performance of in-line holography at high spatial frequencies. These two techniques are highly complementary, offering superior phase sensitivity at high and low spatial resolution, respectively. All previous investigations have focused on improving each method individually. This dissertation summarizes two alternative approaches. The first approach focuses on the in-line electron holography method and shows the first examples of how gradient-flipping enhances the low spatial frequency recovery of the existing flux preserving non-linear wave reconstruction algorithm. The second approach, called hybrid electron holography, shows how the two methods can be combined in a synergetic fashion to provide phase information with excellent sensitivity across all spatial frequencies, low noise and an efficient use of electron dose. These principles are expected to be widely applicable also to holography in light optics, X-ray optics, acoustics, ultra-sound, terahertz imaging, etc. High spatial resolution and high phase sensitivity are crucial for investigating low dimensional materials and challenging when the aim is full quantifiability. Therefore, gold nanoparticles and some preliminary result from Bi2Se3 are presented as an example, showcasing the suitability of hybrid electron holography for addressing such questions.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
Bi2Se3, ein Halbleiter mit kleiner Bandlücke, besitzt die Besonderheit, dass an seiner Oberfläche ein einzelner entarteter Elektronenzustand in Form eines Dirac-Kegels auftritt. Seit der Entdeckung dieses Zustandes mittels winkelaufgelöster Photoemissions-Spektrosopie (ARPES) gilt Bi2Se3 als einfaches Modellsystem eines topologischen Isolators. Der Oberflächenzustand wird nicht durch Adsorption von Gasen, z.B. an Luft, zerstört, was typisch für topologische Isolatoren ist. Wegen seiner Halbleitereigenschaft bildet sich durch Gasadsorption allerdings ein elektrisches Potential welches zur Bandverbiegung an der Oberfläche führt. ARPES-Messungen haben gezeigt, dass an Luft neue parabolische Bänder in Oberflächennähe auftreten. Diese Bänder werden einem 2-dimensionalen Elektronengas zugeschrieben welches entsteht, indem das Leitungsband an der (110)-Oberfläche nach unten gebogen wird. Das Problem von ARPES-Messungen ist, dass sie den reziproken Raum vermessen, d.h. ein 2-dimensionales Elektronengas kann so nicht direkt sichtbar gemacht werden. Dies ist mit der Elektronenholografie im Transmissions-Elektronenmikroskop (TEM) möglich. Holografie, ursprünglich entwickelt um den Öffnungsfehler von Linsen im TEM zu korrigieren, wird inzwischen in vielen Bereichen angewandt in denen die Ausbreitung von Wellen eine Rolle spielt. Dazu gehören die Lichtoptik, die Elektronenmikroskopie, die Akustik und Seismologie. Im Bereich der Elektronenmikroskopie werden insbesondere die ursprünglich von Gabor entwickelte in-line-Holografie sowie die später entwickelte off-axis-Holografie angewandt. Die Elektronenholografie ist ein mächtiges Werkzeug für die Charakterisierung von elektrischen Potentialen, Ladungsordnung, Magnetfeldern, elastische Spannungen und Dotierverteilungen in Halbleitern, alles mit einer Ortsauflösung im Nanometerbereich. Die in-line-Holografie kann zwar niedrige Raumfrequenzen nur unzureichend detektieren, hat aber den Vorteil einer hohen Phasenempfindlichkeit bei hohen Raumfrequenzen. Im Gegensatz dazu kann die off-axis-Holografie niedrige Raumfrequenzen gut auflösen, ist aber bei hohen Raumfrequenzen der in-line-Holografie unterlegen. Dies zeigt, dass die zwei Methoden komplementär sind und in ihrem Zusammenspiel in der Lage sind, sowohl bei niedrigen als auch bei hohen Frequenzen hohe Phasenempfindlichkeit zu erreichen. Bisher wurden beide Methoden separat optimiert, nicht aber gemeinsam. In der vorliegenden Dissertation werden beide Methoden vorgestellt. Zunächst wird gezeigt wie in der in-line-Holografie im flusserhaltenden, nichtlinearen Wellenrekonstruktionsalgorithmus die Rekonstruktion niedriger Raumfrequenzen mittels Gradienten-Umkehr (gradient-flipping) verbessert wird. Anschließend wird gezeigt wie durch Kombination beider Holografiemethoden die Phasenempfindlichkeit über den gesamten Raumfrequenzbereich bei geringem Signalrauschen und idealer Ausnutzung der Elektronendosis erreicht werden kann. Dies wird als hybride Elektronenholografie bezeichnet von welcher wir breite Anwendungsmöglichkeiten im Bereich der Lichtoptik, Röntgenoptik, Ultraschall- und Terahertz-Abbildung erwarten. Für die Untersuchung niedrigdimensionaler Materialien sind hohe Ortsauflösung und hohe Phasenempfindlichkeit entscheidend, insbesondere wenn diese Untersuchungen quantitativen Charakter haben sollen. Dies wird am Beispiel von Gold-Nanopartikeln und ansatzweise an Bi2Se3-Proben gezeigt und stellt einen Nachweis der Anwendbarkeit der hybriden Elektronenholografie dar.German
Place of Publication: Darmstadt
Uncontrolled Keywords: Hybrid Electron Holography, In-line Electron Holography, Off-axis Electron Holography, Phase Retrieval, Exit Wave Reconstruction
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 550 Geowissenschaften
600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 620 Ingenieurwissenschaften
600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 660 Technische Chemie
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences
11 Department of Materials and Earth Sciences > Earth Science
11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science
Date Deposited: 10 Nov 2016 13:48
Last Modified: 10 Nov 2016 13:48
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-56843
Referees: van Aken, Prof. Dr. Peter and Kleebe, Prof. Dr. Hans Joachim
Refereed: 14 December 2015
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/5684
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