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Fermi Level Determination in Tin Oxide by Photoelectron Spectroscopy: Relation to Optoelectronic Properties; Band Bending at Surfaces and Interfaces; Modulation Doping

Weidner, Mirko :
Fermi Level Determination in Tin Oxide by Photoelectron Spectroscopy: Relation to Optoelectronic Properties; Band Bending at Surfaces and Interfaces; Modulation Doping.
Technische Universität, Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2016)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Fermi Level Determination in Tin Oxide by Photoelectron Spectroscopy: Relation to Optoelectronic Properties; Band Bending at Surfaces and Interfaces; Modulation Doping
Language: English
Abstract:

This study is concerned with correlating the macroscopic optoelectronic properties of SnO2 tin oxide, a transparent conducting oxide, with its microscopic morphology and electronic structure. To this end, a set of around 300 thin film samples was synthesized by sputter deposition and thoroughly characterised using state of the art analytical methods, first and foremost in-situ photoelectron spectroscopy.

One main topic of the work is the correct determination of Fermi level position, and extraction of further meaningful physical information, from X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) data. Comparison with charge carrier density, determined by Hall-effect measurement, indicates that the usually employed approaches are not suited to extract Fermi level positions from XPS data, due to doped SnO2 being a degenerate semiconductor. A more elaborate approach is successfully developed.

SnO2 Fermi Level positions are then used to analyse the correlation of optoelectronic properties of SnO2 thin films doped with Antimony or Tantalum with their microscopic morphology. Results indicate that energetic barriers, caused by band bending at grain boundaries, are limiting factors in regard to electrical conductivity. Band bending at grain boundaries and surfaces is analysed thoroughly by using XPS and electrical measurements, developing new data analysis methods in the process. These methods are then employed to prove the validity of a novel doping concept called 'insulator modulation doping', which uses the band alignment at an Al2O3-SnO2 interface to locally force the SnO2 Fermi level above the classical doping limit, which has previously not been thought to be possible.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
Diese Studie setzt sich zum Ziel, die makroskopischen optoelektronischen Eigenschaften von SnO2 Zinnoxid, einem transparenten leitfähigem Oxid, mit seiner mikroskopischen Morphologie und seiner elektronischen Struktur zu korrelieren. Zu diesem Zweck wurden etwa 300 Dünnschicht-Proben durch Sputterabscheidung synthetisiert und mit vielfältigen analytischen Methoden charakterisiert. Als Herausstellungsmerkmal dieser Arbeit ist hier besonders die Charakterisierung der elektronischen Struktur durch in-situ Photoelektronenspektroskopie zu nennen. Das Herzstück der Arbeit ist die korrekte Bestimmung des SnO2 Fermi-Niveaus und die Extraktion weiterer physikalischer Informationen aus Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS) Messungen. Der Vergleich mit Ladungsträgerkonzentrationen, die durch Hall-Effekt Messungen bestimmt wurden, zeigt eindeutig dass die üblicherweise angewendeten Methoden zu diesem Zweck nicht hinreichend sind, da dotiertes SnO2 ein entarteter Halbleiter ist. Ein geeigneter Ansatz zur Umgehung dieses Problems wird erfolgreich entwickelt. Die so bestimmten Fermi-Niveaus werden anschließend dazu genutzt den Zusammenhang der optoelktronischen Materialeigenschaften von SnO2 Dünnschichten, dotiert mit Antimon oder Tantal, mit deren Mikrostruktur zu analysieren. Die Ergebnisse zeigen klar dass energetische Barrieren, die durch Bandverbiegungen an Korngrenzen entstehen, der limitierende Faktor für die elektrische Leitfähigkeit der Schichten sind. Bandverbiegungen an Korngrenzen und Oberflächen werden anhand von XPS und elektrischen Messungen eingehend charakterisiert, wozu es teilweise nötig ist, neue Methoden der Datenanalyse entwickelt. Diese analytischen Methoden werden dann zur Validierung eines neuartigen Dotier-Konzepts eingesetzt. Bei diesem "Isolator-Modulationsdotierung" genannten Ansatz wird die Bandanpassung an einer Al2O3-SnO2 Grenzfläche genutzt, um das Fermi-Niveau im SnO2 lokal über das klassische Dotierlimit zu zwingen, was bisher nicht möglich war.German
Place of Publication: Darmstadt
Uncontrolled Keywords: tin oxide, SnO2, Fermi level, XPS, band bending, grain boundaries, ATO, TTO, TATO
Alternative keywords:
Alternative keywordsLanguage
Zinnoxid, SnO2, Fermi-Niveau, XPS, Bandverbiegung, Korngrenzen, ATO, TTO, TATOGerman
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science > Surface Science
Date Deposited: 01 Feb 2016 08:10
Last Modified: 02 Feb 2016 09:00
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-52248
Referees: Klein, Prof. Andreas and Ensinger, Prof. Wolfgang
Refereed: 11 December 2015
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/5224
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