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Untersuchungen zum Wachstumsprozess und Anwendungspotenzial flächig angeordneter Kohlenstoffnanoröhren

Heinlein, Thorsten :
Untersuchungen zum Wachstumsprozess und Anwendungspotenzial flächig angeordneter Kohlenstoffnanoröhren.
Technische Universität, Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2015)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Untersuchungen zum Wachstumsprozess und Anwendungspotenzial flächig angeordneter Kohlenstoffnanoröhren
Language: German
Abstract:

Im Rahmen der Doktorarbeit wurde eine Anlage zur chemischen Gasphasenabscheidung (engl. chemical vapour deposition, CVD) zur Herstellung von vertikal angeordneten Kohlenstoffnanoröhren installiert. Dabei sollte der Fokus auf die Synthese von ganzflächigen sowie strukturierten Proben ausgerichtet werden. Mit dem Aufbau der CVD-Anlage soll die Möglichkeit gegeben werden auch Substrate mit einer Größe von 4 x 4 cm ortselektiv mit Nanoröhren zu belegen. Begonnen wurde mit der Optimierung der Reaktionsparameter für das ganzflächige Aufwachsen von Kohlenstoffnanoröhren. Dabei wurden Kohlenstoffnanoröhren mit einer Länge bis zu 1 mm bei einer Synthesezeit von 20 min erhalten. Zu den Reaktionsparametern zählen die Zusammensetzung des Katalysators, aber auch die Kombination der Reaktivgase und dessen Verhältnisse. Die Erkenntnisse aus diesen Experimenten galten als Grundlage für die Synthese der strukturierten Anordnungen. Dennoch mussten die Reaktionsparameter für die Strukturierung von Proben leicht abgeändert werden, um ein optimales Ergebnis zu erzielen. Nach der erfolgreichen Herstellung beider Probenarten konnte das erste Ziel dieser Doktorarbeit erfolgreich abgeschlossen werden. Ausgehend von strukturierten Anordnungen der Nanoröhren konnten durch Kooperationen mit verschiedenen universitären Einrichtungen Deutschlands neue Anwendungsgebiete erschlossen werden. An blockartigen Strukturen konnten Feldemissionseigenschaften unter dem Einfluss der Sauerstoffplasmabehandlung untersucht werden. Durch die Modifizierung der Blöcke konnten Werte für den Feldüberhöhungsfaktor β von bis zu 1095 und für die Einsatzfeldstärke EON von 2,7 V·cm¬-1 ermittelt werden. ¬ Neben der Untersuchungen der Feldemission von modifizierten Strukturen, konnten die Adhäsionseigenschaften von Kohlenstoffnanoröhren untersucht werden. Dabei wurde das biomimetische System des Geckos als Vergleich herangezogen. Es wurde der Reibungskoeffizient µ bei Beladungskräften von 278 µN bis 3860 µN bestimmt. Die erhaltenen Werte lagen bei 2,2-3,5.

Der größte Abschnitt der Arbeit im Bezug auf das Anwendungspotenzial lag in der enzymatischen Immobiliserung auf Kohlenstoffnanoröhren. Es wurden zwei Enzymmodelle untersucht: β-Galactosidase und Fructose-6-phosphat-Aldolase (FSA). Begonnen wurde mit den Untersuchungen zu β-Galactosidase. In einem Zeitraum von vier Monaten konnte, wenn auch mit Verminderung, eine Aktivität des Enzyms bis zu 75 % verzeichnet bleiben. Untersuchungen zur pH-Abhängigkeit und Variation der Substratkonzentration komplettierten die Untersuchungen. Nach der erfolgreichen Etablierung dieses Systems wurde in Kooperation mit einem weiteren Enzym-Nanokomposit begonnen. Mit der FSA konnte ein weitaus komplexeres System entwickelt werden, da dieses eine Enzymkaskade benötigt, um den Substratumsatz analytisch bestimmen zu können. Die FSA wurde als Enzym von Interesse an den Kohlenstoffnanoröhren immobilisiert und alle weiteren benötigten Enzyme mit in das Reaktionsmedium gegeben. Bei der FSA lag der Aktivitätsverbleib bei wenigen Tagen deutlich unterhalb den Werten der β-Galactosidase. Trotzdem haben die Erfahrungen mit diesen beiden Enzymen dazu geführt, dass in einer weiteren Kooperation eine Biobrennstoffzelle mit den Enzymen BOD und GDH aufgebaut werden konnte. Die erhaltene Leistungsdichte von 130 µW·cm-2 liegt weitaus höher als bei zuvor untersuchten Systemen, die auf Basis der Kohlenstoffnanoröhren als Elektroden arbeiten.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
As part of the doctoral research thesis a plant for the chemical vapor deposition was (eng. Chemical vapour deposition, CVD) installed for the production of vertically aligned carbon nanotubes. The focus should be geared towards the synthesis of entire surface and structured samples. With the construction of the CVD system, the possibility should also be given to handle substrates with a size of 4 x 4 with nanotubes. We started with the optimisation of the reaction parameters for the full-length growth of carbon nanotubes. This carbon nanotubes were obtained with a length of up to 1 mm in a synthesis time of 20 min. To the reaction parameters include the composition of the catalyst, but also the combination of the reactive gases, and their ratios. The findings from these experiments were the basis for the synthesis of structured arrangements. Nevertheless, the reaction parameters for structuring samples had to be slightly modified in order to achieve an optimum result. After the successful production of both types of samples, the first aim of this thesis has been successfully completed. Based on structured arrangements of nanotubes could be developed through collaborations with various university institutions in Germany new applications. At block structures field emission properties could be examined under the influence of the oxygen plasma treatment. By modifying the values for the blocks field enhancement factor β were up to 1095 and for the use of field strength of 2.7 V · EON cm-1 are determined. In addition to the studies of the field emission of modified structures, the adhesion properties of carbon nanotubes were investigated. Here, the biomimetic system of geckos has been used as a comparison. There, the friction coefficient μ was determined at load capacities of 278 µN to 3860 µN. The values of µ obtained were at 2.2 to 3.5. The largest portion of the work in relation to the application potential lay in the enzymatic immobilisation on carbon nanotubes. Two enzyme models were investigated: β-galactosidase, and fructose-6-phosphate aldolase (FSA). We started with the studies on β-galactosidase. In a four-month period could, albeit with reduction, up to 75% remain a listed activity of the enzyme. Studies on the pH dependence and varying the substrate concentration completed the investigations. Following the successful establishment of this system in cooperation with another enzyme nanocomposite began. The FSA was a much more complex system to be developed, as this requires an enzyme cascade in order to determine the substrate turnover can analytically. The FSA was immobilised as the enzyme of interest in carbon nanotubes and, if all other necessary enzymes into the reaction medium. When the FSA activity whereabouts was a few days well below the values of β-galactosidase. Nevertheless, the experience of these two enzymes have led to a further cooperation a biofuel cell with the enzymes BOD and GDH could be built. The resulting power density of 130 µW · cm-2 is much higher than in previously studied systems that operate on the basis of the carbon nanotubes as electrode.English
Place of Publication: Darmstadt
Uncontrolled Keywords: Kohlenstoffnanoröhren, heterogene Katalyse, Feldemission, Biobrennstoffzelle, Tribologie, enzymatische Immobilisierung
Alternative keywords:
Alternative keywordsLanguage
Carbon nanotubes, heterogeneous Catalysis, field emission, biofuel cell, Tribology, enzymatic immobilisationEnglish
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Divisions: 07 Fachbereich Chemie
07 Fachbereich Chemie > Fachgebiet Anorganische Chemie
Date Deposited: 25 Jun 2015 12:24
Last Modified: 25 Jun 2015 12:24
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-46076
Referees: Schneider, Prof. Dr. Jörg J. and Ensinger, Prof. Dr. Wolfgang
Refereed: 22 June 2015
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/4607
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